钯基多元金属纳米晶的可控制备及电催化性能

发布时间：2017-07-03 03:14

  本文关键词：钯基多元金属纳米晶的可控制备及电催化性能

  更多相关文章： Pd基纳米材料 PdCu合金枝状结构 PdCu合金截角八面体 PdCu@PtPdCu核壳结构 甲醇氧化 甲酸氧化

【摘要】：Pd基二元及三元纳米材料由于其优异的催化性能而被广泛地应用于质子燃料电池、直接甲醇燃料电池和直接甲酸燃料电池。Pd基纳米材料的催化性能受到其尺寸、形貌、组分、结构等各项参数的影响,调控并设计Pd基纳米材料的形貌可以实现纳米材料电化学性能的改善。基于以上背景,我们采用液相法合成了一系列具有特殊形貌、结构和成分Pd二元及三元纳米材料,包括PdCu合金枝状结构,PdCu合金截角八面体和PdCu@PtPdCu核壳结构,同时,详细研究了各Pd基纳米材料的生长机理。最后通过电化学测试表征了碱性环境下的甲醇催化氧化和酸性环境下的甲酸催化氧化性能。本文的主要创新结果如下：(1)采用液相法,以苯甲醇为溶剂,羰基钨为还原剂成功合成了PdCu合金枝状结构。通过调节Pd(acac)_2和Cu(acac)_2的比例,我们合成了不同成分的PdCu合金颗粒(包括Pd_(77)Cu_(23),Pd_(65)Cu_(35),Pd_(48)Cu_(52), Pd_(43)Cu_(57)和Pd_(35)Cu_(65))。相比于商业Pd/C,不同成分的合金在碱性环境下的甲醇氧化活性和抗中毒能力均有很大改善。其中,Pd_(35)Cu_(65)的比活性是商业Pd/C的9.3倍,质量活性是商业Pd/C的1.6倍。(2)在苯甲醇和DMF的混合溶剂中利用一步法成功合成了PdCu合金截角八面体和PdCu@PtPdCu核壳结构的Pd基纳米材料。实验表明Cu和Pd的欠电位沉积和置换反应是形成该结构的关键因素。我们通过改变Pt源的用量合成了不同成分的核壳结构(包括Pt_0Pd_(51)Cu_(49),Pt_(19)Pd_(41)Cu_(40),Pt_(31)Pd_(35)Cu_(34)和Pt_(44)Pd_(28)Cu_(28))。同时,研究了它们在酸性环境下的甲酸催化氧化性能。其中Pt_(19)Pd_(41)Cu_(40)的比活性是商业Pt/C的8.1倍,质量活性是商业Pd/C的1.4倍。
【关键词】：Pd基纳米材料 PdCu合金枝状结构 PdCu合金截角八面体 PdCu@PtPdCu核壳结构 甲醇氧化 甲酸氧化
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-12
• 第二章 文献综述12-42
• 2.1 引言12
• 2.2 燃料电池12-21
• 2.2.1 燃料电池简介13-14
• 2.2.2 质子交换膜燃料电池的工作原理14-16
• 2.2.3 氢氧燃料电池16-18
• 2.2.4 直接甲醇燃料电池18-20
• 2.2.5 直接甲酸燃料电池20-21
• 2.3 钯基纳米材料的研究进展21-40
• 2.3.1 钯纳米材料的研究进展22-31
• 2.3.1.1 钯纳米材料的合成制备研究进展22-28
• 2.3.1.2 钯纳米材料燃料电池研究进展28-31
• 2.3.2 钯基纳米材料的研究进展31-40
• 2.3.2.1 钯基纳米材料的合成制备研究进展31-37
• 2.3.2.1.1 钯基合金纳米材料的合成制备研究进展31-34
• 2.3.2.1.2 钯基核壳和异质结纳米材料的合成制备研究进展34-37
• 2.3.2.2 钯基纳米材料燃料电池研究进展37-40
• 2.4 本论文研究内容及意义40-42
• 第三章 实验试剂、设备及仪器表征42-46
• 3.1 纳米晶的合成42-43
• 3.1.1 实验试剂42-43
• 3.1.2 实验设备43
• 3.2 仪器分析和表征方法43-46
• 第四章 钯铜枝状纳米材料的可控制备及甲醇氧化性能研究46-56
• 4.1 引言46
• 4.2 铜钯枝状纳米材料的制备46-50
• 4.2.1 实验过程46-47
• 4.2.2 铜钯合金枝状的表征47-50
• 4.3 PdCu枝状合金的形成机理研究50-52
• 4.4 甲醇氧化性能测试52-55
• 4.4.1 碳负载催化样品的制备52-53
• 4.4.2 电化学测试过程53
• 4.4.3 甲醇氧化性能53-55
• 4.5 小结55-56
• 第五章 PdCu@PtPdCu核壳结构的可控制备及甲酸氧化性能研究56-70
• 5.1 引言56
• 5.2 PdCu@PtPdCu核壳结构的制备56-61
• 5.2.1 PdCu@PtPdCu核壳结构的制备56-57
• 5.2.2 PdCu@P-dCu@Pt核壳的形貌和结构表征57-61
• 5.3 PdCu@PtPdCu的核壳结构的机理研究61-64
• 5.4 PdCu@PtPdCu核壳结构的电化学性能研究64-67
• 5.4.1 碳负载催化样品的制备64
• 5.4.2 电化学测试过程64-65
• 5.4.3 甲醇氧化性能65-67
• 5.5 小结67-70
• 第六章 结论和展望70-72
• 参考文献72-80
• 致谢80-82
• 个人简历82-84
• 攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果84

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