邻苯二酚类有机化合物的氧化降解研究

发布时间：2017-07-26 08:02

  本文关键词：邻苯二酚类有机化合物的氧化降解研究

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【摘要】：邻苯二酚类化合物是结构中含一个或多个邻苯二酚基团的一类芳香化合物的统称,不仅存在于水果、蔬菜、烟草及一些药材中,还是芳香化合物降解过程中常见的中间产物,在化工行业、医药合成等领域都有广泛应用。当然,它作为一类重要的多酚类化合物,对环境、生物体的危害也不容小觑。适应工业蓬勃发展的需求,这类化合物的种类和结构趋于复杂化,其工业废水的降解难度也随之加大,若随废水的排放进入环境,通过累积、扩散,最终将威胁到动植物及人类的健康生存。因此,酚类化合物的降解是污水处理的重要课题。聚吡咯(PPy)是一种含π共轭结构的高分子材料,具有良好的导电性和可逆的氧化还原性质,不仅合成方法简单、稳定性好,而且对环境友好,是近些年研究较多的材料之一。在本论文中,我们采用简易的装置和方法制备聚吡咯复合材料,通过载体负载聚吡咯,克服聚吡咯本身分散性差、易团聚、难溶于水等缺点,并将这些复合材料应用于邻苯二酚类化合物的氧化降解,主要内容如下：1.以纳米SiO2、吡咯单体(Py)为原料,经FeCl3的氧化作用制备不同比例的聚吡咯/米二氧化硅(PPy/nSiO2)复合材料,通过扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FTIR)对材料进行表征,并用于邻苯二酚紫溶液的氧化反应。结果表明,聚吡咯较均匀地负载到纳米SiO2表面,使PPy的比表面积增大,从而提高复合材料中PPy的氧化活性。对1×10-4mol/L的模拟废水,使用2.0mg/mL的PPy/nSiO2氧化反应2小时,邻苯二酚紫的去除率可达到94.7%：PPy/nSiO2还表现出一定的催化作用,可催化H202氧化邻苯二酚紫,不仅加快了反应速率,而且还可减少PPy/nSiO2的用量。2.用水热法制备纳米Mn02,以PPy/nSiO2的制备方法为基础,合成了聚吡咯/米二氧化锰(PPy/nMnO2)复合材料,通过SEM. FTIR和XPS等手段对复合材料进行表征。研究了PPy/nMnO2协同H202氧化降解邻苯二酚的反应,讨论了pH、PPy/nMnO2用量、H2O2浓度和无机阴离子对邻苯二酚去除效果的影响,并通过降解反应过程的UV-Vis图谱分析了邻苯二酚的降解途径。结果表明,PPy/nMnO2复合材料中PPy小球颗粒负载在纳米MnO2表面,整体呈现包覆状态；PPy/nMnO2对邻苯二酚表现出较好的氧化催化性能,对于初始浓度为4×10-mol/L邻苯二酚溶液,PPy/nMno2用量为0.5mg/mL,H2O2浓度为4×10-3 mol/L,反应2小时邻苯二酚的去除率可达91.4%,溶液中共存的Cl-和SO：-会对邻苯二酚的降解产生不同程度的抑制作用。3.对PPy/nMnO2复合材料氧化降解邻苯二酚紫的反应进行研究。讨论了反应过程中pH、PPy/nMnO2用量、溶液中常见离子对氧化降解效果的影响。实验结果显示,在pH=2的酸度体系中,对浓度为1×10-4mol/L的邻苯二酚紫溶液,0.7 mg/mL PPy/nMnO2氧化反应2小时后,邻苯二酚紫去除率可达95.5%,PPy/nMnO2较PPy/nSiO2表现出更好的氧化性能。
【关键词】：邻苯二酚 邻苯二酚紫 聚吡咯 纳米SiO_2 纳米MnO_2 氧化降解
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TB332
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-26
• 1.1 邻苯二酚类化合物简介11
• 1.2 酚类化合物的降解方法研究11-19
• 1.2.1 电催化氧化法12-13
• 1.2.2 光催化氧化法13-15
• 1.2.3 化学试剂氧化法15-19
• 1.3 聚吡咯及其复合材料的研究进展19-24
• 1.3.1 聚吡咯/碳复合材料19-21
• 1.3.2 聚吡咯/氧化物复合材料21-23
• 1.3.3 聚吡咯/贵金属复合材料23
• 1.3.4 聚吡咯/有机高聚体复合材料23-24
• 1.4 本论文的选题意义及研究内容24-26
• 第二章 聚吡咯/纳米SiO_2氧化降解邻苯二酚紫26-39
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-28
• 2.2.1 实验试剂与仪器27
• 2.2.2 PPy/nSiO_2材料的制备及表征27-28
• 2.2.3 邻苯二酚紫的氧化实验28
• 2.3 结果与讨论28-38
• 2.3.1 PPy/nSiO_2复合材料的表征28-30
• 2.3.2 不同质量比的PPy/nSiO_2对氧化邻苯二酚紫的影响30-31
• 2.3.3 pH对PPy/nSiO_2氧化邻苯二酚紫的影响31-32
• 2.3.4 PPy/nSiO_2用量对氧化邻苯二酚紫的影响32-33
• 2.3.5 无机阴离子对PPy/nSiO_2氧化邻苯二酚紫的影响33-34
• 2.3.6 邻苯二酚紫降解过程的紫外-可见光谱分析34-35
• 2.3.7 PPy/nSiO_2的催化性能研究35-36
• 2.3.8 邻苯二酚紫氧化的动力学研究36-37
• 2.3.9 回收实验37-38
• 2.4 小结38-39
• 第三章 聚吡咯/纳米MnO_2协同过氧化氢氧化降解邻苯二酚39-53
• 3.1 引言39-40
• 3.2 实验部分40-41
• 3.2.1 实验试剂与仪器40
• 3.2.2 纳米MnO_2和PPy/nMnO_2材料的制备及表征40-41
• 3.2.3 实验方法41
• 3.3 结果与讨论41-52
• 3.3.1 PPy/nMnO_2复合材料的表征41-45
• 3.3.2 不同质量比的PPy/nMnO_2对氧化邻苯二酚的影响45-46
• 3.3.3 PPy/nMnO_2的氧化催化性能研究46-47
• 3.3.4 pH对PPy/nMnO_2氧化邻苯二酚的影响47-48
• 3.3.5 PPy/nMnO_2用量对氧化邻苯二酚的影响48-49
• 3.3.6 H_2O_2浓度对PPy/nMnO_2氧化邻苯二酚的影响49-50
• 3.3.7 无机阴离子对PPy/nMnO_2氧化邻苯二酚的影响50-51
• 3.3.8 邻苯二酚降解过程的紫外-可见光谱分析51-52
• 3.4 小结52-53
• 第四章 聚吡咯/纳米MnO_2氧化降解邻苯二酚紫53-62
• 4.1 引言53
• 4.2 实验部分53-54
• 4.2.1 实验试剂53-54
• 4.2.2 PPy/nMnO_2的制备54
• 4.2.3 邻苯二酚紫的氧化反应54
• 4.3 结果与讨论54-61
• 4.3.1 pH对PPy/nMnO_2氧化邻苯二酚紫的影响54-55
• 4.3.2 不同材料氧化邻苯二酚紫的对比55-57
• 4.3.3 PPy/nMnO_2用量对氧化邻苯二酚紫的影响57-58
• 4.3.4 常见离子对PPy/nMnO_2氧化邻苯二酚紫的影响58-59
• 4.3.5 邻苯二酚紫降解过程的紫外-可见光谱分析59-60
• 4.3.6 PPy/nMnO_2与PPy/nSiO_2氧化降解邻苯二酚紫的比较60-61
• 4.4 小结61-62
• 参考文献62-80
• 攻读学位期间发表的科研成果80-81
• 致谢81-82
• 浙江师范大学学位论文诚信承诺书82-83

【参考文献】

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本文编号：575331