二维金属纳米材料的制备及性能研究

发布时间：2017-07-31 17:29

  本文关键词：二维金属纳米材料的制备及性能研究

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【摘要】：继石墨烯之后,以过渡金属硫族化合物,六方氮化硼和过渡金属碳(氮)化物为代表的类石墨烯无机层状材料独特的的物理化学性质激发了人们对原子级厚度的二维晶体材料强烈的研究兴趣。由于类石墨烯无机层状材料本身具有各向异性的晶体结构和较弱的层间范德华结合力,因而可以很容易地通过液相、气相化学合成法或是剥离的方法来获得其相应的二维纳米结构。然而,对于以金属为代表的非层状材料,金属键的无方向性使得金属原子在空间呈三维紧密堆积,缺乏二维各向异性生长的本征驱动力。因此,原子级厚度的二维金属材纳米料的高效、可控制备当前仍是一个颇具挑战性的课题。针对二维金属制备技术上存在的困难,本论文发展了一种室温下高效、低成本地制备原子级厚度的二维金属纳米材料的新策略,创新性地利用金属晶体优异的塑性形变能力,通过将不同材质的金属片叠放在一起进行反复的折叠-压延制备得到了“三明治”状的人工多层金属纳米结构,然后采用简单的化学腐蚀方法选择性地去除多层金属结构中的牺牲金属层后获得了目标金属的二维超薄纳米片,并进一步对所制得的二维金属纳米材料的组成、形貌、结构和性能进行了系统的表征和研究。所取得的主要研究成果如下:(1)发展了一种“自上而下”制备二维金属纳米材料的新方法,以Ag/Al体系为例,通过将金属银片和铝片进行反复的折叠-压延并结合简单的化学腐蚀处理后制备得到了尺寸为微米量级、厚度在几纳米至十几纳米的二维超薄Ag纳米片;将这种方法应用于Au/Al,Au/Ag体系同样制得了大尺寸的二维超薄Au纳米片,该方法可以通过控制折叠-压延的次数来调控最终所获的二维金属纳米片的厚度。(2)采用反复折叠-压延的方法并结合简单的化学腐蚀过程成功制备得到了尺寸在几微米至十几微米、厚度为纳米量级的二维Fe、Ni、Cu纳米片;将所获得的二维Ni纳米片以及热氧化处理后的Ni纳米片应用于电催化析氢和析氧反应,电化学测试结果表明:在碱性条件下,未经氧化的二维Ni纳米片对HER过程具有良好的催化活性,在电流密度为10 mA/cm~2和100 mA/cm~2时的析氢电位分别为273 mV和396 mV,而对于OER过程,经250oC氧化处理0.5 h后的Ni纳米片具有最优的催化性能,在电流密度为10 mA/cm~2和100mA/cm~2时的析氢电位分别为1.56 V和1.64 V,对应的Tafel斜率为60 mV.dec~(-1)。(3)采用反复折叠-压延的方法并结合简单的化学腐蚀处理成功制备得到了尺寸为微米级的二维Pd_(75)Ag_(25)合金超薄纳米片;在碱性电解液中,所获得的二维Pd_(75)Ag_(25)合金纳米片催化的ORR过程为直接的“一步4电子”转移过程,具有高的催化活性和效率;电催化性能测试表明:二维Pd_(75)Ag_(25)合金纳米片在碱性介质中对HER和OER过程均表现出较高的催化活性,在电流密度为10 mA/cm~2和100 mA/cm~2时的OER电位分别为1.58 V和1.68V,对应的Tafel斜率为57.8 mV.dec~(-1)。
【关键词】：功能纳米材料 二维金属 制备与结构表征 氧还原反应(ORR) 电催化
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-26
• 1.1 引言10-12
• 1.2 二维纳米材料概述12-18
• 1.2.1 二维纳米材料的研究历史及现状12-16
• 1.2.2 二维纳米材料的分类16-18
• 1.3 二维纳米材料的合成与应用18-22
• 1.3.1 二维纳米材料的合成方法18-21
• 1.3.2 二维纳米材料的表征与应用21-22
• 1.4 二维金属纳米材料的研究进展22-24
• 1.4.1 二维金属纳米材料的研究现状23-24
• 1.4.2 目前存在的问题及挑战24
• 1.5 本论文的选题背景、主要研究内容及研究意义24-26
• 1.5.1 选题背景24-25
• 1.5.2 主要研究内容及研究意义25-26
• 第2章 二维贵金属（Au，Ag）纳米材料的 制备及性能研究26-50
• 2.1 引言26
• 2.2 实验所用材料及仪器设备26-29
• 2.3 二维Au、Ag纳米材料的制备29-32
• 2.3.1 研究思路的提出29-30
• 2.3.2 样品的制备30-31
• 2.3.3 样品的表征与测试31-32
• 2.4 结果与讨论32-49
• 2.4.1 具有三明治结构的Ag/Al，Au/Al多层金属纳米结构的表征32-36
• 2.4.2 二维Ag纳米片的组成、形貌、厚度与结构表征36-43
• 2.4.3 二维Au纳米片的组成、形貌、厚度与结构表征43-47
• 2.4.4 自支撑的二维Ag，Au金属膜的制备与表征47-49
• 2.5 本章小结49-50
• 第3章 二维（Fe，，Ni，Cu，Co，Mo）非贵金属纳米材料的制备及性能研究50-70
• 3.1 引言50
• 3.2 二维Fe、Co、Ni、Cu、Mo纳米材料的制备50-52
• 3.2.1 样品的制备50-51
• 3.2.2 样品的表征与性能测试51-52
• 3.3 结果与讨论52-67
• 3.3.1 二维Fe纳米材料的表征52-58
• 3.3.2 二维Ni纳米材料的表征58-63
• 3.3.3 二维Cu，Co，Mo纳米材料的表征63-67
• 3.4 二维Ni纳米材料的电催化析氢和析氧性能研究67-68
• 3.5 本章小结68-70
• 第4章 二维Pd-Ag合金纳米片的制备及性能研究70-81
• 4.1 引言70-71
• 4.2 二维Pd_(75)Ag_(25)合金纳米片的制备71-72
• 4.2.1 二维Pd_(75)Ag_(25)纳米片的制备与形貌、结构表征71
• 4.2.2 二维Pd_(75)Ag_(25)纳米片的电催化析氢和析氧性能测试71
• 4.2.3 二维Ag纳米片和Pd_(75)Ag_(25)合金纳米片的氧还原（ORR）性能测试71-72
• 4.3 结果与讨论72-75
• 4.4 二维Pd_(75)Ag_(25)合金纳米的ORR性能研究75-79
• 4.5 二维Pd_(75)Ag_(25)合金纳米的电催化析氢和析氧性能研究79-80
• 4.6 本章小结80-81
• 第5章 结论81-83
• 致谢83-84
• 参考文献84-91
• 附录91-92

【参考文献】

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1 胡鑫;张晓东;谢毅;;类石墨烯化学中的挑战与机遇[J];中国科学:化学;2015年03期

本文编号：600308