表界面可控的石墨烯基功能复合材料的构筑及其力学行为研究

发布时间：2017-08-09 19:29

  本文关键词：表界面可控的石墨烯基功能复合材料的构筑及其力学行为研究

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【摘要】：近些年来,石墨烯由于具有优异的力学、电学、热学性质,在不同领域获得广泛的研究,石墨烯神秘的面纱也逐渐被人们所揭开。目前研究石墨烯有望实现商业化主要领域有超级电容器、锂离子电池、电子器件以及聚合物纳米复合材料。但是真正实现这一目标,仍然面临着巨大的挑战。石墨烯由于具有高的比表面积,表面能大,容易发生团聚,在使用过程中是一个非常致命的缺点,如何有效的抑制石墨烯的片片堆叠,有效发挥石墨烯自身的优异性能,一直是研究者追求的目标。在聚合物纳米复合材料中,虽然已经有很多研究报道了通过共价键或非共价键功能化制备石墨烯聚合物纳米复合材料,但是如何有效的调控聚合物基体与石墨烯界面促进应力的传递,并且对界面的网络结构进行调制,从而优化复合材料的强度和韧性仍然是一个挑战。另外,如何有效的调控石墨烯表面化学、三维结构和功能性以及可靠性,甚至在大的形变下依然保持良好的结构完整性,是我们亟待解决的问题。一些研究工作已经在这些方面做了探索,但是结果仍然不理想。气凝胶通过冰模板法可以控制孔径的大小,但是制备具有理想的表面性质以及超弹性、可回复的三维石墨烯结构没有研究,尤其是调控材料的力学及特殊的功能特性(例如,分离材料,电池,压敏等)。并且,其它一些方法涉及复杂的制备过程以及使用的氧化石墨烯浓度高和极限高温处理。因此设计和制备轻质多孔并且能调控微观结构和多功能实际应用的三维石墨烯气凝胶材料仍然是面临的挑战。这些挑战需要发展一种温和,低廉的制备方法,且能在纳米尺度上有效的调控石墨烯表面化学,气凝胶的结构以及其多功能的应用。特别是,结构设计要基于反应过程中的化学作用如何决定微观结构以及赋予其宏观性能。三维石墨烯内部结构尤其是石墨烯表观与界面的深入研究却很少报道,石墨烯片之间的相互作用机理尚且不明。为此,本文在石墨烯气凝胶复合材料和石墨烯聚合物纳米复合材料两个方面对石墨烯表界面的问题展开系统研究,探究不同的表界面对石墨烯复合材料性能的影响。发展具有优异力学性能的石墨烯聚合物纳米复合材料,其中界面设计尤为重要。在这方面,我们利用两种不同长度的聚醚胺(PEA)分子链(D230,D2000)对氧化石墨烯(GO)进行表面改性(D230-f-GO, D2000-f-GO),然后制备聚合物复合材料。在固化过程中环氧树脂和氧化石墨烯之间形成共价键,构筑了良好的界面。改性GO的添加使得环氧树脂复合材料的力学性能得到了明显改善,包括弹性模量,拉伸强度,断裂伸长率以及断裂韧性。更重要的是,相比于D2000-f-GO/环氧树脂复合材料,D230-f-GO/环氧树脂复合材料具有更高的强度,但是延展性和韧性稍低。例如,0.5wt%含量D230-f-GO和D2000-f-GO的复合材料的拉伸强度分别增加63%和51%,韧性分别提高90%和119%。实验结果表明氧化石墨烯与环氧树脂之间的界面可以通过不同分子链的长度进行调控,这为设计和发展石墨烯聚合物纳米复合材料提供了一条新的思路。具有低密度、超弹性,优异的压缩回复性以及调控功能化的三维石墨烯气凝胶的多孔材料在不同领域具有广泛的应用前景。我们发展了一条新的策略来构筑形态和表界面性质可控的石墨烯气凝胶材料；通过简易的硅烷偶联剂功能化石墨烯自组装过程(低温80℃,低GO浓度1.0mg/mL)制备了稳定的、具有超弹性、可调控的功能化三维石墨烯气凝胶结构。这种材料在分子尺度上调控界面化学性质、结构和功能特性。引入的硅烷偶联剂可以调控孔径的微观结构、气凝胶的表面性质、力学性能以及其他功能特性(超弹性,好的导电性能,稳定的粘弹性、高水平的吸收能、优异的疏水性、显著的热稳定性以及高压-阻敏感性)。这为大规模、低廉简单地制备宏观的三维网络结构且调控结构和功能化提供了一个途径,有望被应用于油水分离、应变传感器、聚合物纳米复合材料等领域。
【关键词】：石墨烯 复合材料 力学 功能化 气凝胶
【学位授予单位】：杭州师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 1. 绪论12-50
• 1.1 引言12-13
• 1.2 石墨烯的结构与性质13-18
• 1.2.1 石墨烯的结构13-14
• 1.2.2 力学性能14-16
• 1.2.3 热学性质16
• 1.2.4 电学性质16-17
• 1.2.5 光学性质17-18
• 1.3 石墨烯的制备18-24
• 1.3.1 自顶向下法19-22
• 1.3.2 自底向上生长法22-24
• 1.4 氧化石墨烯的结构与性质24
• 1.4.1 氧化石墨烯的结构24
• 1.4.2 氧化石墨烯的制备24
• 1.5 石墨烯在聚合物复合材料中的应用研究进展24-33
• 1.5.1 石墨烯/聚合物复合材料的加工制备25-27
• 1.5.2 石墨烯/聚合物复合材料的性能27-31
• 1.5.3 石墨烯/聚合物复合材料的应用31-33
• 1.6 三维多孔石墨烯复合材料的制备及其应用研究进展33-39
• 1.6.1 三维多孔石墨烯的制备方法33-36
• 1.6.2 三维多孔石墨烯复合材料的应用36-39
• 1.7 论文的选题依据和主要研究内容39-40
• 参考文献40-50
• 2. 不同链长聚醚胺功能化石墨烯/聚合物复合材料及其失效机理研究50-69
• 2.1 引言50-51
• 2.2 实验51-53
• 2.2.1 原料51-52
• 2.2.2 氧化石墨烯(GO)合成及PEA功能化石墨烯(PEA-f-GO)的制备52
• 2.2.3 石墨烯/聚合物复合材料的制备方法52-53
• 2.2.4 石墨烯/聚合物复合材料的表征53
• 2.3 结果与讨论53-66
• 2.3.1 聚醚胺接枝在氧化石墨烯表面的表征53-58
• 2.3.2 改性后的氧化石墨烯在环氧树脂中的分散性58-60
• 2.3.3 石墨烯/聚合物复合材料的界面与微观结构60-61
• 2.3.4 动态热机械性能(DMTA)61-63
• 2.3.5 力学性能63-66
• 2.4 小结66
• 参考文献66-69
• 3. 高弹性硅烷化石墨烯多孔气凝胶复合材料的构筑及其功能特性调控研究69-105
• 3.1 引言69-70
• 3.2 实验70-74
• 3.2.1 原料70-71
• 3.2.2 氧化石墨烯的制备71
• 3.2.3 硅烷化石墨烯多孔气凝胶的制备方法71-72
• 3.2.4 材料的表征72-74
• 3.3 结果与讨论74-101
• 3.3.1 氧化石墨以及气凝胶表征75-81
• 3.3.2 形貌与结构分析81-87
• 3.3.3 硅烷化石墨烯气凝胶的密度,导电性和压缩性质87-92
• 3.3.4 气凝胶弹性研究92-94
• 3.3.5 能量损耗94-95
• 3.3.6 动态力学95-96
• 3.3.7 油水分离96-97
• 3.3.8 压缩与电阻变化的关系97-101
• 3.4 小结101
• 参考文献101-105
• 4. 总结与展望105-107
• 作者简历107

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