三维多孔石墨烯基复合材料的制备及储锂性能研究

发布时间：2017-08-18 01:20

  本文关键词：三维多孔石墨烯基复合材料的制备及储锂性能研究

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【摘要】：随着电动汽车、大规模储能装置逐渐兴起,对锂离子电池的能量密度和功率密度提出更高的要求。但目前石墨作为锂电池商用负极材料,其理论比容量仅有372 mAh g-1,极大限制了锂电池整体的能量密度和功率密度。石墨烯具有单层原子的厚度、柔韧的二维结构,近年来,因其独特的物理、化学性质成为全世界研究的热门材料。硅、锗、锡等四族金属材料拥有较高的比容量,被认为是极具发展前景的负极材料,但作为负极材料时会产生巨大体积膨胀,导致活性物质开裂与粉化。为解决这一问题,使用石墨烯基材料与容量较高的金属材料原位复合,利用石墨烯优异的机械性能抑制金属电极材料体积膨胀及提高其导电性,最终可以获得高比容量、长循环寿命的复合电极材料。本文使用氯化亚锡作为锡源,聚苯乙烯微球作为碳源,利用碳热还原反应,在退火处理后得到石墨烯与锡三维多孔复合电极材料。通过控制退火温度、聚苯乙烯微球粒径、基底等工艺参数研究其对所制备电极材料形貌及电化学性能的影响,确定了获得最佳性能电极材料的工艺条件。在0.1 A g-1电流密度下,其放电比容量维持在838.9 mAh g-1,在1000次循环中,其比容量会缓慢增加。通过离子液体电沉积制备了石墨烯与锗三维多孔电极,通过控制PS微球粒径、沉积时间、退火温度等工艺参数研究其对所制备电极形貌及电化学性能的影响,并确定了获得最佳性能电极材料的工艺条件。其电化学性能良好,在0.5 A g-1电流密度下,循环100次,其比容量保留起始的40%以上;倍率增加至50倍时,比容量保留起始的40%以上,优于锗膜电极和三维多孔锗电极材料。利用简单的一步退火工艺,制备了石墨烯与碳化铁三维多孔复合电极材料,金属铁虽不具备储锂特性,但碳化铁可促进固体电解质膜的形成与分解,并增大活性物质与电解液的接触面积,从而提高电池性能。在1 A g-1电流密度下,其放电比容量维持在721.2 m Ah g-1左右,倍率增加至50倍时,比容量保留起始的50%,循环1000次,其比容量并未出现衰减,反而会缓慢增加。本文通过微纳米结构设计,制备的几种石墨烯基复合材料,储锂性能卓越,将成为未来锂离子电池潜在的负极材料。
【关键词】：石墨烯 三维多孔结构 锡 锗 碳化铁 锂离子电池
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;TM912
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-27
• 1.1 课题背景及研究意义10-11
• 1.2 锂离子电池负极材料11-13
• 1.3 石墨烯材料储锂性能研究概况13-18
• 1.3.1 石墨烯简介13-15
• 1.3.2 石墨烯负极材料储锂性能15-18
• 1.4 石墨烯基复合材料储锂性能研究概况18-25
• 1.4.1 石墨烯与锡复合负极材料18-20
• 1.4.2 石墨烯与碳化铁复合负极材料20-23
• 1.4.3 石墨烯与锗复合负极材料23-25
• 1.5 课题研究目的及主要研究内容25-27
• 1.5.1 研究目的25
• 1.5.2 主要研究内容25-27
• 第2章 实验材料及方法27-32
• 2.1 实验药品及仪器27-28
• 2.1.1 实验仪器27
• 2.1.2 实验药品27-28
• 2.2 材料制备工艺28-30
• 2.2.1 石墨烯/锡(碳化铁)三维多孔复合电极制备28-29
• 2.2.2 离子液体电沉积Ge及其复合三维电极制备29-30
• 2.3 材料分析表征方法30-31
• 2.3.1 扫描电子显微镜及能谱分析30
• 2.3.2 透射电子显微镜30
• 2.3.3 X射线衍射分析30
• 2.3.4 X射线光电子能谱分析30
• 2.3.5 拉曼散射光谱30-31
• 2.4 电化学性能表征方法31-32
• 第3章 石墨烯与锡三维多孔复合材料的表征及储锂性能研究32-49
• 3.1 形貌表征及物相分析32-34
• 3.2 石墨烯与锡三维多孔复合电极电化学性能表征34-37
• 3.3 退火温度对形貌与储锂性能的影响37-41
• 3.3.1 退火温度对形貌的影响37-38
• 3.3.2 退火温度对储锂性能的影响38-41
• 3.4 PS微球粒径对形貌与储锂性能的影响41-45
• 3.4.1 PS微球粒径对形貌的影响41-42
• 3.4.2 PS微球粒径对储锂性能的影响42-45
• 3.5 基底对形貌与储锂性能的影响45-48
• 3.5.1 基底对形貌的影响45-46
• 3.5.2 基底对储锂性能的影响46-48
• 3.6 本章小结48-49
• 第4章 离子液体电沉积锗的制备及其复合三维电极储锂性能研究49-68
• 4.1 三维泡沫镍上生长PS微球模板49-51
• 4.1.1 泡沫镍上生长PS微球模板49-50
• 4.1.2 负载石墨烯泡沫镍上生长PS微球模板50-51
• 4.2 离子液体电沉积锗的制备51-53
• 4.3 三维多孔锗电极形貌与储锂性能53-59
• 4.3.1 三维多孔锗电极形貌53-56
• 4.3.2 三维多孔锗电极储锂性能56-59
• 4.4 石墨烯与锗三维多孔电极形貌与性能59-67
• 4.4.1 石墨烯与锗三维多孔电极形貌59-63
• 4.4.2 石墨烯与锗三维多孔电极储锂性能63-67
• 4.5 本章小结67-68
• 第5章 石墨烯与碳化铁三维多孔复合材料的表征及储锂性能研究68-84
• 5.1 形貌表征及物相分析68-70
• 5.2 石墨烯与碳化铁三维多孔复合电极电化学性能表征70-72
• 5.3 退火温度对形貌与储锂性能的影响72-76
• 5.3.1 退火温度对形貌的影响72-73
• 5.3.2 退火温度对储锂性能的影响73-76
• 5.4 PS微球尺寸对形貌与性能的影响76-80
• 5.4.1 PS微球尺寸对形貌的影响76-77
• 5.4.2 PS微球尺寸对储锂性能的影响77-80
• 5.5 基底对形貌与储锂性能的影响80-83
• 5.5.1 基底对形貌的影响80-81
• 5.5.2 基底对储锂性能的影响81-83
• 5.6 本章小结83-84
• 结论84-85
• 参考文献85-93
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果93-95
• 致谢95

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本文编号：692025