三维花状氧化锌基异质结光催化抗菌材料的合成及其光催化性质研究

发布时间：2017-08-18 15:42

  本文关键词：三维花状氧化锌基异质结光催化抗菌材料的合成及其光催化性质研究

  更多相关文章： 氧化锌基光催化剂 离子掺杂 Ag_2S 半导体复合 光催化抗菌 异质结构

【摘要】：在光催化领域,半导体ZnO具有与传统光催化剂Ti02相似的能带结构和光催化机理。在对ZnO光催化剂的合成及应用研究过程中,其禁带宽度大、电荷复合效率高以及光腐蚀现象严重的问题一直是制约ZnO光催化剂推广应用的重要原因。作者在本文绪论部分对影响光催化剂催化活性的因素以及提高半导体材料光催化活性的方法进行了综述。本文研究的重点是通过形貌调控、离子掺杂、表面贵金属沉积和半导体复合等方式提高ZnO半导体的光催化活性,将其光响应范围拓展至可见光区,所得系列异质结构微纳米复合材料在催化降解有机染料和催化抗菌实验中表现出理想的可见光催化活性。具体的研究内容如下：1.微波辅助合成表面银修饰的镍掺杂氧化锌(Zn1-xNixO@Ag)花状微球结构及其可见光催化性能研究通过微波辅助一步法合成了Zn1-xNixO纳米棒自组装花状微球结构。Zn1-xNixO半导体的光催化活性通过在可见光照射下有机染料罗丹明B (RhB)的催化降解速率进行衡量。反应中通过调整镍离子前驱体加入量考察掺杂浓度的变化对Zn1-xNixO样品光催化活性的影响,进而得出Ni2+的最佳的掺杂比例,即当掺杂浓度为0.5 mo1%时,半导体光催化剂表现出最佳的光催化活性。选用Zn0.995Ni0.005O样品作为基材,通过第二步微波辅助反应将Ag纳米粒子沉积到Zn0.995Ni0.005O纳米棒的表面形成一种新颖的Zn0.995Ni0.00sO@Ag (ZNO@Ag)的异质结构。通过SEM,HRTEM,XRD和EDS mapping的表征手段可以证明Ag纳米粒子均匀的沉积在Zn0.995Ni0.005O纳米棒的表面。与相同条件下制备得到的纯ZnO和Zn0.995Ni0.005O样品进行对比,ZNO@Ag光催化剂表现出了更加优异的光催化抗菌活性。文章对ZNO@Ag样品光催化抗菌活性提高的机理进行了讨论。2.ZnO@Ag2S异质结构光催化剂的微波辅助合成及其光催化抗菌活性利用微波辅助合成的ZnO微米花状结构半导体为基材,以Na2S·10H2O和AgNO3为前驱物,在微波辅助条件下利用一步离子交换反应合成了ZnO@Ag2S异质结构的光催化剂。实验发现,如果改变复合体系中Ag2S的沉积量,复合催化剂在可见光催化降解RhB的实验中所表现出了催化活性也会有所变化,其中最佳的沉积比为6 mol%。在利用平板涂布技术检测复合材料可见光下对枯草杆菌的光催化抗菌实验中,我们发现,ZnO@Ag2S光催化剂表现出高的抑菌活性。该复合体系在紫外可见吸收光谱中展现出来的可见光吸收响应以及在瞬态光电流测试中表现出来的高的光生电荷分离效率都可以用来解释Ag2S@ZnO复合体系的高催化活性。同时,在光催化抗菌过程中利用牺牲剂(溴酸钾和叔丁醇)也对起关键作用的氧自由基的种类进行了确认,并对其光催化抗菌机理进行了详细讨论。
【关键词】：氧化锌基光催化剂 离子掺杂 Ag_2S 半导体复合 光催化抗菌 异质结构
【学位授予单位】：浙江师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O644.1;TB34
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 引言10-11
• 1.2 光催化反应的基本原理11-12
• 1.3 氧化锌基半导体光催化剂12-13
• 1.4 影响氧化锌半导体光催化活性的因素13-16
• 1.4.1 禁带宽度的影响13-14
• 1.4.2 形貌的影响14-15
• 1.4.3 晶体结构的影响15-16
• 1.5 光催化剂改性的方法16-20
• 1.5.1 形貌调控16
• 1.5.2 离子掺杂16-18
• 1.5.3 贵金属沉积18-19
• 1.5.4 半导体复合19-20
• 1.6 选题依据和研究内容20-22
• 第二章 实验材料与光催化剂的表征22-28
• 2.1 实验材料22-23
• 2.1.1 实验所用试剂22
• 2.1.2 实验仪器22-23
• 2.2 光催化剂的制备23
• 2.3 光催化剂的表征23-25
• 2.3.1 X-射线粉末衍射仪23-24
• 2.3.2 场扫描电子显微镜24
• 2.3.3 透射电子显微镜24
• 2.3.4 紫外-可见吸收光谱仪24
• 2.3.5 光电子能谱仪24-25
• 2.3.6 瞬态响应光电流25
• 2.4 光催化降解染料实验25
• 2.5 光催化抗菌实验25-28
• 2.5.1 培养基的配置25-26
• 2.5.2 细菌培养26
• 2.5.3 平板涂布实验26
• 2.5.4 最小抑菌浓度(MIC)26-28
• 第三章 微波辅助合成Zn_(1-x)Ni_xO@Ag花状复合结构及其光催化性能研究28-38
• 3.1 引言28-29
• 3.2 实验部分29-31
• 3.2.1 实验材料29
• 3.2.2 Zn_(1-x)Ni_xO微球的制备29-30
• 3.2.3 ZNO@Ag光催化剂半导体的制备30
• 3.2.4 样品的表征30
• 3.2.5 光催化降解染料实验30
• 3.2.6 光催化抗菌实验30-31
• 3.3 结果与讨论31-37
• 3.3.1 花状Zn_(1-x)Ni_xO微球的物相和形貌分析31-32
• 3.3.2 Zn_(1-x)Ni_xO紫外-可见吸收光谱及光催化降解RhB实验32-33
• 3.3.3 ZNO@Ag复合光催化剂的形貌和物相分析33-34
• 3.3.4 ZNO@Ag可见光催化抗菌活性34-35
• 3.3.5 MIC实验检测35-36
• 3.3.6 瞬态光电流实验及光催化抗菌机理36-37
• 3.4 结论37-38
• 第四章 ZnO@Ag_2S异质结构微波辅助合成及其光催化抗菌活性38-54
• 4.1 引言38-39
• 4.2 实验部分39-41
• 4.2.1 实验材料39
• 4.2.2 ZnO@Ag_2S复合光催化剂和制备39-40
• 4.2.3 物相及形貌表征40
• 4.2.4 光降解罗丹明B染料40
• 4.2.5 光催化抗菌实验40
• 4.2.6 光催化抗菌实验中活性基团的测试40-41
• 4.3 结果与讨论41-51
• 4.3.1 ZnO@Ag_2S异质结构形貌表征41-42
• 4.3.2 ZnO@Ag_2S的HRTEM表征42-43
• 4.3.3 ZnO@Ag_2S光催化剂的XRD和XPS分析43-44
• 4.3.4 ZnO@Ag_2S光催化剂光电性质表征44-45
• 4.3.5 ZnO@Ag_2S光催化剂可见光降解RhB45-46
• 4.3.6 ZnO@Ag_2S光催化剂可见光抗菌活性46-48
• 4.3.7 光催化抗菌过程中氧自由基的确定48-50
• 4.3.8 ZnO@Ag_2S光催化剂MIC值测试及抗菌机理50-51
• 4.4 结论51-54
• 总结与展望54-56
• 参考文献56-66
• 致谢66-67
• 攻读学位期间取得的研究成果67-69

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 阮新潮;王文静;曾庆福;艾锐;;氟硅掺杂二氧化钛催化剂的制备及光催化性能研究[J];湖北农业科学;2011年11期

2 冯洁,祝春兰;纳米ZnO的光催化性能及软化学合成研究进展[J];江西化工;2004年01期

3 安太成,顾浩飞,陈卫国,熊亚,朱锡海,刘国光;超声协同纳米TiO_2光催化降解活性染科的初步研究[J];中山大学学报(自然科学版);2001年05期

4 赵彦巧,张继炎,陈吉祥;光催化反应与应用研究进展[J];化学工业与工程;2004年03期

5 梁文俊;马琳;李坚;;低温等离子体-光催化联合技术处理空气污染物的研究进展[J];工业催化;2011年12期

6 高甲友;纳米二氧化钛薄膜光催化降解性能的研究[J];安徽工业大学学报(自然科学版);2003年04期

7 张浩;任宝山;宋宝俊;牟兴瑞;;空气中微量苯的光催化降解研究[J];河北工业大学学报;2006年05期

8 蔡乃才,王亚平,王鄂凤,彭正合;光催化与光化学联合降解苯胺[J];应用化学;1999年02期

9 尹飞;纳米TiO_2光催化原理及其在环保领域的应用[J];天津城市建设学院学报;2002年04期

10 罗妮;王宁;张昭;;多孔Ag/TiO_2的制备及其光催化性研究[J];功能材料;2007年07期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 黄建辉;陈建琴;吴丹丹;;纳米锗酸镉的合成及其液相光催化性能研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

2 刘立明;何燕;黄应平;;水体异味物质2-MIB光催化降解机理研究[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年

3 陈春城;李悦;赵玉宝;籍宏伟;马万红;赵进才;;有机污染物光催化降解机理的同位素标记研究[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年

4 何春;付凤连;查长虹;朱锡海;熊亚;;兼有光催化和非光催化双重活性的Pt-TiO_2薄膜[A];第二届全国环境化学学术报告会论文集[C];2004年

5 王建春;刘平;王世铭;韩炜;王占义;庄建东;付贤智;;Nation薄膜中ZnS单分散纳米晶的水热合成及其光催化性质[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年

6 马万红;籍宏伟;陈春城;赵进才;;光催化在有机物选择性氧化中的应用[A];中国化学会第28届学术年会第11分会场摘要集[C];2012年

7 马万红;张苗;王齐;陈春城;赵进才;;TiO_2光催化氧化醇过程中的氧转移机理:氧同位素研究[A];中国化学会第27届学术年会第12分会场摘要集[C];2010年

8 张丹;杨秋昕;余江;;体相光催化反应降解有机污染物研究[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年

9 林燕燕;王琼生;王世铭;;Zn_xCd_(1-x)S-CDP杂化材料的制备与光催化性能研究[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年

10 万良会;许宜铭;;Fe~(3+)/WO_3光催化体系研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

中国重要报纸全文数据库 前2条

1 记者 李大庆　通讯员 张帆;全球能源研究高手大连“论剑”[N];科技日报;2011年

2 李宏乾;可见光同样能实现光催化降解反应[N];中国环境报;2006年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 刘有松;二氧化钛基半导体的改性及其光催化性能研究[D];南京航空航天大学;2015年

2 张英;氧化铁基复合光催化材料的制备及其光催化性能研究[D];华中科技大学;2015年

3 梁军;锗酸锌基微纳米晶体组成结构控制及光催化性能研究[D];福州大学;2014年

4 陈志鸿;新型具可见光活性光催化体系的设计、制备及其光催化性能与机理研究[D];华南理工大学;2016年

5 霍景沛;联噻唑类金属配合物制备与光催化水制氢研究[D];华南理工大学;2016年

6 王可欣;卤氧化铋基复合纳米纤维的制备及其光催化性能研究[D];东北师范大学;2016年

7 刘学琴;贵金属及石墨烯负载金属氧化物的制备与光催化性能研究[D];中国地质大学;2016年

8 石睿;纳米结构及阴离子取代提高复合氧化物光催化性能的研究[D];清华大学;2011年

9 因博;炭质光催化复合材料制备及液相有机物去除性能的研究[D];华东理工大学;2013年

10 王雅君;共轭分子表面杂化提高光催化性能的研究[D];清华大学;2011年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 景焕平;新型金属—有机骨架材料的合成及光催化性能研究[D];北京建筑大学;2015年

2 刘振兴;ZnFe_20_4基空心纳米球的制备及其光催化性能研究[D];陕西科技大学;2015年

3 魏小静;可见光催化下五元环内酯及二氟吲哚酮的合成反应研究[D];兰州大学;2015年

4 邹忆伦;TiO_2基光催化剂的制备及其光催化制氢性能[D];上海应用技术学院;2015年

5 王琳;贵金属-ZnO-RGO光催化剂的制备及性能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

6 葛远幸;改性钨酸铋的制备及其光催化性能研究[D];广西大学;2015年

7 冯祝嘉;光催化与亲核性催化结合实现氦邻位C-H键官能化反应研究[D];华中师范大学;2015年

8 扈彬;水滑石/纤维复合结构材料的制备及其吸附光催化性能[D];齐鲁工业大学;2015年

9 吴瑜鹏;TiO_2光催化乙醇一步直接合成乙缩醛[D];山西大学;2015年

10 吴梦霞;基于CdSe和石墨相C_3N_4纳米结构材料的制备及光催化性能研究[D];大连理工大学;2015年

，

本文编号：695403