纳米氧化锌和锡掺杂氧化锌的合成与光催化性能研究

发布时间：2017-08-21 17:18

  本文关键词：纳米氧化锌和锡掺杂氧化锌的合成与光催化性能研究

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【摘要】：随着科学技术的不断进步,各种工业带来各种程度的污染,特别是水污染和空气污染,对人类的生活已经造成严重的威胁,净化环境中的水/空气是我们目前面临的首要任务。光催化氧化技术是一种技术要求不高、反应条件较易达到、无毒,并且在对水污染处理方面有卓越效果的技术。它始于20世纪70年代早期,自Fujishima和Honda教授发现TiO2电极上发生水的光解反应以来,以TiO2为构型的催化剂由于其光催化效率相对较高,成本低和可用性强等特点而得到了广泛研究。相比TiO2,ZnO具有类似的带隙能(3.2eV),量子效率高,能够吸收更多频率的太阳光。本文采用不同工艺方法来制备纯净的ZnO纳米颗粒及Sn掺杂的ZnO纳米粉体,并采用XRD、SEM、TEM、XPS、PL、UV-vis及IR等测试手段对样品的结构与性能进行表征,研究不同方法对ZnO纳米晶体及Sn掺杂的ZnO纳米晶体结构、形貌及光催化性能的影响。论文主要包括以下内容:1、利用溶胶-凝胶法制备纳米ZnO粉体,制备过程中添加不同的稳定剂(单乙醇胺、二乙醇胺、三乙醇胺),之后通过不同的煅烧温度来影响ZnO的结晶过程。通过XRD、SEM、TEM、XPS、PL、UV-vis和FTIR等对ZnO颗粒的结构、形貌、光学性质等进行了表征。由结果看出,样品为六角纤锌矿结构的ZnO;不同煅烧温度和稳定剂下ZnO颗粒呈球形,尺寸在10-50 nm;颗粒分布均匀,煅烧温度较低时,有团簇现象,温度升高,样品结晶度提高,团簇现象消失。PL测试结果发现,在375~550nm范围内表现出强且宽的发光信号。在紫外光照射下,样品对甲基橙、罗丹明B以及亚甲基蓝燃料进行降解,最终都能降解达到100%,并且降解符合一级动力学模型。基于测试结果,我们讨论了不同煅烧温度以及不同稳定剂对光催化降解速率的影响。2、采用高分子网络凝胶法合成纳米ZnO粉体,干凝胶在不同温度下进行煅烧,得到最终样品。通过XRD、TEM、XPS、PL、UV-vis和FTIR等对ZnO颗粒的结构、形貌、光学性质等进行表征发现,利用此方法制备的样品均匀性高,随着煅烧温度的升高,样品的结晶性增强;光谱分析发现,不同煅烧温度下得到的样品缺陷浓度有较大区别。紫外光下光照发现煅烧温度在650℃时,样品对模拟污染物的降解效率最高,这与溶胶-凝胶法制备的样品差别较大。与溶胶-凝胶法制备的纳米ZnO相比,通过高分子网络凝胶法制备的样品颗粒更均匀,对光的吸收更好,更容易产生羟基自由基及其他氧化剂分子,对污染物的光催化降解效率更高。3、采用改进的高分子网络凝胶法制备Sn掺杂的ZnO粉体,结合上述煅烧温度的分析,选择合适的煅烧温度,研究不同掺杂浓度样品的光催化效果。通过实验分析发现,当Sn浓度在1%时,样品的光催化效果最好,紫外光下MO溶液200min就基本达到完全降解。通过对样品的详细表征,发现掺杂1%的Sn对ZnO纳米粉体的形貌几乎不造成影响;结合XPS、PL和UV-vis分析,发现样品中氧空穴浓度较高,紫外光吸收谱最强,此时电子-空穴对的生成速率最快,两者结合导致样品的光催化效果最好。
【关键词】：溶胶-凝胶法 高分子网络凝胶法 光催化 纳米颗粒 ZnO
【学位授予单位】：西南民族大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-10
• 前言10-12
• 第1章 ZnO光催化的背景、原理及相关问题研究12-31
• 1.1 研究背景12-13
• 1.1.1 水体污染12
• 1.1.2 水资源危机12-13
• 1.2 半导体光催化剂及其催化原理13-14
• 1.3 ZnO半导体光催化剂及其研究14-20
• 1.3.1 ZnO半导体光催化剂14-17
• 1.3.2 ZnO光催化原理17-20
• 1.4 改善ZnO半导体光催化性能的途径20-28
• 1.4.1 金属掺杂20-23
• 1.4.2 非金属掺杂23-25
• 1.4.3 半导体耦合25-27
• 1.4.4 表面杂化27
• 1.4.5 制备纳米级别的催化剂27-28
• 1.5 国内光催化的研究进展及存在的问题28-29
• 1.6 本课题的研究意义与思路29-31
• 第2章 ZnO光催化剂的制备工艺及表征手段31-44
• 2.1 ZnO光催化剂的制备工艺31-37
• 2.1.1 液相法31-36
• 2.1.2 固相法36
• 2.1.3 气相法36-37
• 2.2 ZnO光催化材料的表征手段37-41
• 2.2.1 X射线衍射（XRD）38-39
• 2.2.2 扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）39
• 2.2.3 X射线光电子能谱(XPS)39-40
• 2.2.4 光致发光光谱（PL）40
• 2.2.5 紫外吸收光谱（UV）40
• 2.2.6 红外吸收谱（FTIR）40-41
• 2.2.7 比表面积（BET）41
• 2.3 实验所需化学试剂与实验设备41-42
• 2.4 催化剂的催化性能测试42-44
• 第3章 溶胶-凝胶法制备ZnO颗粒及其光催化活性44-63
• 3.1 引言44-45
• 3.2 实验部分45-46
• 3.2.1 ZnO纳米样品的制备45
• 3.2.2 样品的光催化性能测试45-46
• 3.3 煅烧温度的影响46-53
• 3.3.1 XRD测试分析46
• 3.3.2 ZnO粉末的光催化性能测试46-47
• 3.3.3 SEM结果47-48
• 3.3.4 XPS结果48-49
• 3.3.5 PL光谱结果49-50
• 3.3.6 UV-vis吸收光谱结果50-51
• 3.3.7 结果讨论51-53
• 3.4 稳定剂的影响53-62
• 3.4.1 SEM及TEM测试结果分析53-54
• 3.4.2 光致发光图谱分析54-55
• 3.4.3 XPS和FTIR测试结果分析55-58
• 3.4.4 ZnO粉末的光催化活性测试58-59
• 3.4.5 结果讨论59-62
• 3.5 本章小结62-63
• 第4章 高分子网络凝胶法制备ZnO催化剂光催化活性及与溶胶-凝胶法对比研究63-73
• 4.1 引言63-64
• 4.2 实验64-65
• 4.2.1 高分子网络凝胶法制备ZnO纳米粉末64-65
• 4.2.2 ZnO样品光催化性能测试65
• 4.3 结果讨论65-72
• 4.3.1 X射线衍射65-66
• 4.3.2 样品的SEM分析66
• 4.3.3 样品的紫外-可见光谱分析66-67
• 4.3.4 光致发光谱分析67-68
• 4.3.5 样品的红外发光光谱分析68
• 4.3.6 样品的XPS分析68-69
• 4.3.7 样品的光催化性能分析69-72
• 4.4 本章小结72-73
• 第5章 Sn-ZnO纳米材料的制备及其光催化活性73-82
• 5.1 引言73-74
• 5.2 高分子网络凝胶法制备ZnO纳米粉末74
• 5.3 结果分析74-80
• 5.3.1 ZnO纳米粉末的XRD分析74-75
• 5.3.2 ZnO纳米粉末样品的SEM和TEM分析75-76
• 5.3.3 ZnO纳米粉末的PL分析76-77
• 5.3.4 ZnO纳米粉末的UV-Vis分析77
• 5.3.5 ZnO纳米粉末的XPS分析77-79
• 5.3.6 ZnO纳米粉末的FTIR分析79-80
• 5.4 样品的光催化实验80-81
• 5.5 本章小结81-82
• 第6章 总结与展望82-84
• 参考文献84-96
• 附录96-97
• 致谢97-98

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