磁性纳米复合材料的制备及其在部分重金属污染修复中的应用

发布时间：2017-08-22 06:29

  本文关键词：磁性纳米复合材料的制备及其在部分重金属污染修复中的应用

  更多相关文章： 纳米复合材料 磁性 重金属污染 去除 吸附

【摘要】：近年来,磁性纳米材料因其优越的反应活性而备受关注,其在重金属污染治理与修复中亦具有广阔的应用前景。本文通过制备不同类型的磁性纳米复合材料,并对其结构进行表征；同时,分别以重金属元素铅(Pb)、镉(Cd)及铬(Cr)为研究对象,探讨目标污染物在体系中去除的动力学过程及外界影响因素。1、采用水热法与液相还原法制备相对稳定的NZVI@CM (NZVI@C/Fe3O4)复合材料,通过透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射光谱(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)及热重分析(TG)等手段对磁性复合材料进行了表征,并将磁性复合材料NZVI@CM应用于去除水溶液中的重金属铅元素,结果表明：(1)所合成的Fe304颗粒为球形粒子,粒径约为150 nin左右,复合材料中Fe304表面包覆了一层碳膜,而NZVI均匀地分散在CM (C/Fe3O4)的表面；(2)与CM及NZVI相比,NZVI@CM复合材料能快速、有效地去除体系中的重金属铅元素,当pH为7、NZVI@CM复合材料的用量为60 mg时铅元素的去除效率达99.7%；(3)体系中N03"与C1-的存在不利于重金属元素的去除；(4)重金属铅元素的去除符合二级反应动力学。2、采用氧化法与液相还原法制备纳米零价铁/氧化石墨烯(NZVI/GO)磁性复合材料,通过TEM、XRD、FT-IR、TG及Raman等方法对纳米材料的结构进行表征,并将NZVI/GO磁性复合材料应用于水溶液中重金属镉元素的去除,同时对反应时间、复合材料中各组分的质量分数、复合材料投加量、pH、温度以及盐度等因素对镉元素去除效率的影响进行了探讨。实验结果表明：(1)所制备的复合材料中GO为片层结构,NZVI颗粒直径为25～50 nm左右；(2)GO本身对Cd(Ⅱ)基本没有吸附,GO与NZVI的质量比为1：3时材料具有最高的反应活性,此时体系中重金属镉元素的去除率高于98%；(3)体系中盐度的增加将使重金属镉元素的去除效率略有下降。3、采用共沉淀法与溶胶-凝胶法制备C16/Fe3O4@SiO2磁性复合材料,通过TEM、XRD、FT-IR及TG等方法对所合成材料进行结构表征,并将其应用于溶液中Cr(Ⅲ)及Cr(Ⅵ)元素的去除,考察了pH、吡咯烷二硫代甲酸胺盐(APDC)浓度、磁性复合材料投加量、共存离子、洗脱剂种类等因素对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除效率的影响。实验结果表明：(1)所制备的Fe304微粒呈球型,其粒径约为20 nm且分散均匀,复合材料中SiO2和C16成功修饰在Fe304颗粒表面；(2)体系中APDC的添加对重金属元素Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除具有明显的影响,当pH为9.0、APDC浓度为3.125 mmol·L-1时,Cr(Ⅲ)的去除率可达94.8%,而Cr(Ⅵ)在pH为2.0、APDC浓度为12.5 mmol·L-1时,去除效率可达99.7%;(3)实验条件下,该方法对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除具有较好的选择性,体系中Pb2+、Cd2+和Cu2+等重金属离子的存在对目标污染物的去除未产生影响；(4)HN03对吸附在材料表面的Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)金属络合物的洗脱效果最佳,其回收率均可达90%以上；(5)磁性复合材料C16/Fe3O4@SiO2具有良好的稳定性和耐用性,再生后可进行循环使用。
【关键词】：纳米复合材料 磁性 重金属污染 去除 吸附
【学位授予单位】：南京师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TB383.1
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 重金属污染物9-12
• 1.1.1 重金属污染物的来源9
• 1.1.2 重金属的危害9-11
• 1.1.3 重金属污染现状11-12
• 1.2 重金属污水的处理方法12-15
• 1.2.1 物理化学法12-14
• 1.2.2 化学法14-15
• 1.2.3 生物法15
• 1.3 磁性纳米材料及其应用15-19
• 1.3.1 纳米零价铁的合成及其改性15-17
• 1.3.2 四氧化三铁的制备及其改性17-19
• 1.4 本课题研究内容19-21
• 第2章 NZVI@C/Fe_3O_4磁性复合材料的制备及其在铅污染治理中的应用21-34
• 2.1 引言21
• 2.2 材料与方法21-24
• 2.2.1 实验试剂与仪器21-22
• 2.2.2 实验方法22-24
• 2.3 结果与讨论24-33
• 2.3.1 Fe_3O_4、CM及NZVI@CM的表征24-28
• 2.3.2 CM、NZVI与NZVI@CM三种不同材料对重金属铅元素的去除效果28-29
• 2.3.3 NZVI@CM复合材料投加量对去除效率的影响29-30
• 2.3.4 pH对铅去除效率的影响30-31
• 2.3.5 NO_3~-与Cl~-对铅去除效率的影响31-32
• 2.3.6 反应动力学研究32-33
• 2.4 小结33-34
• 第3章 NZVI/GO磁性复合材料的制备及其在重金属镉污染治理中的应用34-46
• 3.1 引言34
• 3.2 材料与方法34-37
• 3.2.1 实验试剂与仪器34-35
• 3.2.2 试验方法35-37
• 3.3 实验结果与讨论37-45
• 3.3.1 GO及NZVI/GO的表征37-40
• 3.3.2 复合材料掺杂比对处理效果的影响40-41
• 3.3.3 NZVI/GO复合材料投加量对Cd(Ⅱ)去除率的影响41-42
• 3.3.4 溶液中污染物初始浓度的影响42-43
• 3.3.5 pH对Cd(Ⅱ)去除效率的影响43
• 3.3.6 温度对Cd(Ⅱ)去除效率的影响43-44
• 3.3.7 盐度对Cd(Ⅱ)去除效率的影响44-45
• 3.4 小结45-46
• 第4章 磁载C_(16)/Fe_3O_4@SiO_2复合材料的制备及其在铬污染处理中的应用46-57
• 4.1 引言46
• 4.2 材料与方法46-48
• 4.2.1 实验试剂与仪器46-47
• 4.2.2 实验方法47-48
• 4.3 实验结果与讨论48-56
• 4.3.1 Fe_3O_4和C_(16)/Fe_3O_4@SiO_2的表征48-51
• 4.3.2 pH对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除能力的影响51-52
• 4.3.3 APDC的浓度对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除效率的影响52-53
• 4.3.4 磁性复合材料投加量对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的去除效率的影响53
• 4.3.5 共存离子对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)去除效率的影响53-54
• 4.3.6 溶剂种类对Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)洗脱效果的影响54-55
• 4.3.7 磁性复合材料C_(16)/Fe_3O_4@SiO_2的重复使用性55-56
• 4.4 小结56-57
• 第5章 结论与展望57-59
• 5.1 结论57-58
• 5.2 展望58-59
• 参考文献59-68
• 在读期间已发表和待发表的学术论文68-69
• 致谢69

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本文编号：717574