金属膜上纳米双线体系中的等离子驱动表面催化反应

发布时间：2017-09-03 10:23

  本文关键词：金属膜上纳米双线体系中的等离子驱动表面催化反应

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【摘要】：等离激元光子学(plasmonics)作为纳米光学的一个分支,其中的研究内容涉及到光在纳米尺度范围内的各种新奇的特性,是物理光学、光学工程、材料科学以及纳米科学等众多学科交叉的结果。等离激元光子学是一种利用表面增强拉曼散射技术,在纳米尺度范围内操作和控制光子的一种具体的应用研究。本文通过对传统等离子体驱动催化反应(plasmon driven surface catalysis,PDSC)的颗粒系统进行改进,对银线金膜系统的等离子体驱动表面催化反应进行了研究。并自主搭建了一台测量微米量级的拉曼光谱仪,可以十分灵活的进行拉曼测量,比如改变入射光的偏振、强度等。光能够激发纳米结构中的表面等离子体,能够将入射光场的能量聚集到一个局域范围内,使得此范围内的电磁场得到极大增强,正是电磁场的增强效应使得吸附在金属表面的PATP或者4NBT分子转换成了DMAB。尽管,PATP和4NBT分子都能转换成DMAB,但是二者的反应机理不一样。转换过程中,PATP发生的是氧化反应,而4NBT发生的是还原反应。其催化反应可以通过表面增强拉曼光谱进行表征,其强度差别在一定程度上可以反应催化反应的强弱。本文的银线二聚体的毗邻部分的横截面类似于双颗粒二聚体系统(比颗粒系统拥有更加光滑的表面)比银线端头具备更有效地局域能量的能力,所以银线毗邻部分的拉曼光谱强度要比银线端头(横切面类似于单颗粒系统)拥有更高强度的拉曼光谱信号,同时毗邻部分也更易发生等离子体驱动表面催化反应。由于银线的等离子体波导效应,在相同条件下,银线的表面增强拉曼光谱要比颗粒系统的表面增强拉曼光谱弱一些,却有着比其更加灵敏的入射光偏振依赖性。在实验中,通过对激发光强度进行调控之后,可以选择一个合适的强度使得入射光偏振垂直(相对于银线方向)入射时发生等离子体驱动表面催化反应,而平行入射时不发生催化反应。这个特性很可能会成为一种控制表面催化反应发生与否的可控手段。此外,我们还讨论了不同波长对于银线系统表面催化反应的影响。由于银线系统样品比颗粒系统更加容易制备和观察,以及其自身具有的波导效应,所以这种简单的纳米结构可以为光学器件的开发提供借鉴意义,比如探测、传感、光辐射等。
【关键词】：表面等离子体 表面增强拉曼散射光谱 等离子体驱动表面催化反应
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O53;TB383.1
【目录】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 1 绪论8-33
• 1.1 引言8-9
• 1.2 表面等离激元9-18
• 1.2.1 表面等离激元9-10
• 1.2.2 表面等离子体10-18
• 1.3 表面等离子体电磁场增强18-19
• 1.4 表面增强拉曼散射19-21
• 1.5 光催化的概念及现状21-29
• 1.5.1 光催化的概念21-22
• 1.5.2 光催化的研究现状22-29
• 1.6 光学表征29-30
• 1.6.1 原子力显微镜29-30
• 1.6.2 拉曼光谱仪30
• 1.6.3 扫描电子显微镜30
• 1.7 本文研究的主要内容和创新之处30-33
• 1.7.1 本文研究的主要内容30-31
• 1.7.2 本文的创新之处31-33
• 2 前期准备：模拟以及材料制备33-36
• 2.1 本实验的理论模拟33-34
• 2.1.1 常用模拟方法33
• 2.1.2 FDTD Solutions软件介绍33-34
• 2.1.3 COMSOL Multiphysics介绍34
• 2.2 Ag线的合成34
• 2.3 Au film的制备34
• 2.4 纳米线膜样品的制备34-36
• 3 银线金膜系统中的表面催化反应36-42
• 3.1 银线金膜系统对中探针分子为 4NBT的催化现象36-37
• 3.2 不同波长对银线金膜系统对中探针分子为 4NBT的催化反应37-39
• 3.3 不同探针分子、不同银线直径的催化反应39-40
• 3.4 本章小结40-42
• 4 表面增强拉曼测量系统的搭建42-50
• 4.1 实验室现阶段搭建的拉曼光谱仪42-43
• 4.2 Raman光谱仪光路示意图43-44
• 4.3 光路的搭建44-47
• 4.3.1 激光的选择44-45
• 4.3.2 光学元件的选择45-46
• 4.3.3 仪器的共焦原理—假共焦以及白光和激光不同焦点问题的解决46
• 4.3.4 1/2 波片改变偏振方向46-47
• 4.3.5 衰减片的使用47
• 4.4 仪器的使用47-48
• 4.5 本章小结48-50
• 5 总结与展望50-52
• 致谢52-53
• 参考文献53-58
• 附录 A.攻读学位期间发表论文与获奖情况58

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本文编号：784449