过渡金属纳米材料的制备及其电催化应用

发布时间：2017-09-04 02:20

  本文关键词：过渡金属纳米材料的制备及其电催化应用

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【摘要】：氢气作为丰富的、可再生的清洁燃料,在未来可代替化石燃料。氢气的制备技术中,电解水由于操作简单和产品纯度高而受到了广泛的关注和应用,但仍需要有效的催化剂来降低电解过程中高的过电势。Pt催化剂作为析氢电极和Ir O2/Ru O2催化剂作为析氧电极被大量的报导,但由于其高成本而使得他们的长期应用成了问题。基于此,大量的工作投入到了对非贵金属电催化剂的探索。研究表明,过渡金属纳米材料(主要包括Fe,Co,Ni,Cu,Mo,W,Zn和Mn非贵金属)在电解水方面展现出了优越的催化活性和稳定性,作为析氢和析氧电催化剂均表现了很大的应用潜力。本文主要围绕过渡金属纳米材料的制备和电催化应用进行研究,主要内容如下:1、我们报导了通过低温磷化的方法得到生长在碳布上的Fe P纳米棒阵列(Fe P NAs/CC),将此材料作为三维的自支撑的酸性析氢阴极,Fe P NAs/CC表现出了很高的电催化活性和稳定性,在过电势58 m V时便达到10 m A/cm~2的电流密度,并且此电极在中性和碱性中也具有析氢活性。2、我们报导了用商业的NiFe泡沫作为三维的析氧阳极。这种电极拥有300 m V的析氧过电势并且当过电势为320 m V时电流密度可达到10 m A/cm~2。值得注意的是,酸处理过的Ni Fe泡沫(AE-Ni Fe泡沫)当电流密度达到20 m A/cm~2时只需要257 m V的过电势。3、我们报导了生长在钛网上的Zn_(0.76)Co)(0.24)S/CoS_2纳米线阵列(Zn-Co-S/TM)作为碱性电解水中的双功能催化剂的研究。这种Zn-Co-S/TM材料是由在钛网上水热法生长Zn Co2O4的纳米线阵列(Zn Co2O4/TM)转化得到。我们的Zn-Co-S/TM电极有很高的活性,对于析氢和析氧,电流密度为20 m A/cm~2时分别需要的过电势为238和330 m V。我们进一步验证了基于Zn-Co-S/TM的碱性两电极系统,当电流密度为10 m A/cm~2时需要施加的电压为1.66 V。4、我们报导了快速合成生长在Ni泡沫上的Ni-B合金纳米粒子薄膜(Ni-B/Ni泡沫),通过在室温下交替浸渍的方法,并可以在几分钟内完成反应。当我们把它作为一个三维的催化剂时,Ni-B/Ni泡沫在碱性中可作为有效持久的析氧和析氢催化剂。析氧电流密度达到100 m A/cm~2需要的过电势为360 m V和析氢电流密度达到20 m A/cm~2需要的过电势为125 m V。两电极碱性电解达到15m A/cm~2的电流密度需要的电压为1.69 V。
【关键词】：过渡金属纳米材料 FeP NAs/CC NiFe泡沫 Zn-Co-S/TM Ni-B/Ni泡沫
【学位授予单位】：西华师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第1章 引言10-22
• 1.1 概述10
• 1.2 氢气的制备技术10-11
• 1.2.1 甲烷蒸汽重整制氢10
• 1.2.2 煤炭和其他碳氢化合物的气化制氢10
• 1.2.3 生物质制氢10-11
• 1.2.4 电解水制氢11
• 1.2.5 其他方法制氢11
• 1.3 电解水制氢反应机理11-12
• 1.4 过渡金属析氢催化剂的研究和发展12-16
• 1.4.1 过渡金属氧化物/氢氧化物12-13
• 1.4.2 过渡金属硫族化合物13-15
• 1.4.3 过渡金属磷化物15
• 1.4.4 过渡金属碳化物、氮化物和硼化物15-16
• 1.5 过渡金属析氧催化剂的研究和发展16-19
• 1.5.1 过渡金属氧化物/氢氧化物16-17
• 1.5.2 过渡金属硫族化合物17-19
• 1.5.3 过渡金属其他化合物19
• 1.6 过渡金属双功能催化剂的研究和发展19-20
• 1.7 选题的意义和目的20-22
• 第2章 自支撑的FeP纳米棒阵列：作为经济有效的具有高催化活性的三维析氢阴极22-34
• 2.1 引言22-23
• 2.2 实验部分23-24
• 2.2.1 实验试剂23
• 2.2.2 催化剂的制备23
• 2.2.3 实验仪器23
• 2.2.4 电化学测试23-24
• 2.3 结果与讨论24-32
• 2.3.1 FeP NAs/CC的结构和表征24-26
• 2.3.2 FeP NAs/CC在酸性电解质中的电化学测试26-30
• 2.3.3 FeP NAs/CC在中性和碱性电解质中的电化学测试30-32
• 2.4 小结32-34
• 第3章 NiFe泡沫作为三维高效的析氧电极34-40
• 3.1 引言34
• 3.2 实验部分34-35
• 3.2.1 实验试剂34
• 3.2.2 催化剂的制备34-35
• 3.2.3 实验仪器35
• 3.2.4 电化学测试35
• 3.3 结果与讨论35-39
• 3.3.1 NiFe泡沫的结构和表征35-36
• 3.3.2 NiFe泡沫的电化学测试36-38
• 3.3.3 酸刻蚀后的NiFe泡沫的电化学测试38
• 3.3.4 酸刻蚀前后的NiFe泡沫性能不同的原因分析38-39
• 3.4 小结39-40
• 第4章 双功能催化剂的制备及电解水应用40-60
• 4.1 Zn_(0.76)Co)(0.24)S/CoS_2纳米线阵列用来高效电解水40-49
• 4.1.1 引言40
• 4.1.2 实验部分40-41
• 4.1.2.1 实验试剂40-41
• 4.1.2.2 催化剂的制备41
• 4.1.2.3 实验仪器41
• 4.1.2.4 电化学测试41
• 4.1.3 结果与讨论41-48
• 4.1.3.1 Zn-Co-S/TM的结构和表征41-44
• 4.1.3.2 Zn-Co-S/TM作为阴极的电化学测试44-46
• 4.1.3.3 Zn-Co-S/TM作为阳极的电化学测试46-47
• 4.1.3.4 Zn-Co-S/TM作为两电极系统阴极和阳极的电化学测试47-48
• 4.1.4 小结48-49
• 4.2 Ni泡沫上生长的无定型Ni-B合金纳米粒子薄膜：通过快速交替浸渍沉积方法得到并用来全电解水49-60
• 4.2.1 引言49
• 4.2.2 实验部分49-51
• 4.2.2.1 实验试剂49-50
• 4.2.2.2 催化剂的制备50
• 4.2.2.3 实验仪器50
• 4.2.2.4 电化学测试50-51
• 4.2.3 结果与讨论51-58
• 4.2.3.1 Ni-B/Ni泡沫的结构和表征51-52
• 4.2.3.2 Ni-B/Ni泡沫作为阳极的电化学测试52-54
• 4.2.3.3 Ni-B/Ni泡沫作为阴极的电化学测试54-55
• 4.2.3.4 Ni-B/Ni泡沫作为两电极系统阴极和阳极的电化学测试55-56
• 4.2.3.5 Ni-B/Ni泡沫负载量的调控56-58
• 4.2.3.6 Ni-B纳米粒子沉积在不同导电基底上的催化性能58
• 4.2.4 小结58-60
• 第5章 结论与展望60-61
• 5.1 结论60
• 5.2 展望60-61
• 参考文献61-73
• 致谢73-76
• 在学期间的科研情况76

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本文编号：788780