新型半导体材料的制备及性能研究

发布时间：2016-08-02 11:02

  本文关键词：新型半导体材料的制备及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

《上海交通大学》 2012年

新型半导体材料的制备及性能研究

俞笑竹  

【摘要】：氮化铟（InN）、氢化纳米硅（nc-Si:H）以及石墨烯薄膜作为近年来新型半导体材料的代表，受到人们的广泛关注。本文采用射频磁控溅射（RF Magnetron Sputtering）、等离子体增强化学气相沉积（PECVD）和FTF（face-to-face）外延生长方法分别制备了InN、nc-Si:H和石墨烯薄膜，并结合X射线衍射（XRD）、原子力显微镜（AFM）、低能电子衍射（LEED）、拉曼光谱及角分辨光电子能谱（ARPES）等诸多实验手段，研究了薄膜的生长机理及制备过程中各工艺参数对材料结构和性能的影响。另外，利用深低温强磁场下的变温变磁场霍尔效应测量，运用弱局域化理论和量子干涉理论，我们对InN和nc-Si:H材料中的载流子输运特性进行了深入的分析。 在Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体中，氮化铟（InN）是性能优良的新型半导体材料，不仅在光电子器件方面有重要作用，而且在超高速微电子器件、超高频微波器件以及在光电集成上都有着十分广阔的应用前景。由于InN较低的热分解温度（600℃），控制生长在较低温度环境下进行对于InN薄膜至关重要，这里我们采用能够实现低温生长的射频磁控溅射技术来制备InN材料。通过比较一系列不同溅射气压和衬底温度条件下获得的样品的结晶状况和表面形貌，我们发现10mTorr为最佳溅射气压条件，此时InN的结晶度最高。最优的衬底温度随溅射气压的变化而变化,总体上的趋势是较低的衬底温度将有利于高质量晶体InN薄膜的生长。 在薄膜制备过程中不可避免会引入各种杂质或缺陷,造成结构的无序性,借助于变温变磁场霍尔测量手段,我们研究了无序对InN材料中载流子输运的影响。测量结果显示,InN薄膜在低温下表现出反常的磁致电导。根据弱局域化理论,低温下晶格振动被抑制,弹性散射强于非弹性散射,电子波的相位记忆可引起强烈的量子干涉效应而令电子趋向于停留在原地。在外磁场作用下,电子波因获得附加相位而导致时间反演不变性被破坏,形成正的磁致电导。当系统中存在自旋轨道耦合作用时,由此产生的电子自旋弛豫则形成负的磁致电导。运用相应的理论模型,我们从实验数据中提取出了电子的非弹性散射时间。考虑到三维体系中,非弹性散射过程以电子-声子散射为主,我们由此分析出电子-声子散射率(τe-ph-1)随无序程度的变化关系。对于InN薄膜构成的无序半导体系统,在较有序(qTl1)的样品中,电声子散射率τe-ph-1符τe-ph-1∝T310,随着样品越来越无序(qTl1),τe-ph-1将遵循规τe-ph-1∝T21-1。该结果与Sergeev等人提出的相关电子弛豫理论完全符合,在实验上验证了该理论的正确。 硅量子点薄膜代表了当今半导体材料低维度化的发展方向。氢化纳米硅(nc-Si：H)薄膜是纳米尺寸的硅晶粒镶嵌在氢化非晶硅(a-Si：H)无序网络中形成的一种新型低维人工半导体材料,属于自然量子点系统。 等离子体增强化学气相沉积(PECVD)作为工业领域广泛应用的技术,是制备nc-Si:H薄膜的常用方法之一。对薄膜生长的热力学过程分析表明,nc-Si:H薄膜的生长存在正、逆两个反应方向：正向反应是硅烷(SiH4)的等离子体分解及硅薄膜的沉积过程,逆向反应则是等离子体中的氢基团将生成膜中键合较弱的硅—硅(Si-Si)键刻蚀掉的过程。nc-Si:H薄膜的形成就是正、逆反应间制约和竞争的综合结果。氢原子对单晶硅纳米颗粒的形成有着重要的作用,不仅提供薄膜晶化所需要的能量,而且还参与控制硅晶粒的成核和晶粒的成长。 硅纳米晶粒的形成不仅改善了nc-Si：H薄膜的无序程度,同时也使其表现出许多独特的电学和电输运方面的性质。我们利用变温变磁场霍尔测量研究了nc-Si：H薄膜中载流子的自旋弛豫机制。低温下,硅量子点结构中的电子传输表现出准二维的跳跃电导行为,并在外磁场作用下,表现出反弱局域化现象。根据HLN理论,我们对此量子输运效应进行了计算并成功拟合了磁致电导率数据,提取出两个重要的输运参数——非弹性散射率τi-1和自旋-轨道散射τso-1。τi-1随温度的变化规律显示,硅量子点系统中的电子退相干过程是以三通道相互作用为主的小能量传输过程。自旋-轨道散射τso-1随温度(1/T)衰减并趋于饱和的行为则说明,自旋弛豫过程不仅发生于电子在量子点间的跳跃,而且还发生在硅量子点内部。 在本文最后,我们研究了石墨烯材料的制备。石墨烯是一种碳原子紧密堆积而成的二维蜂窝状晶格结构碳质材料,是富勒烯、碳纳米管、石墨等其他碳的同素异形体的基本组成单元。作为一种特殊的零带隙半导体，石墨烯自2004年被发现可独立存在以来，即成为化学、材料科学及物理学领域的研究热点。 大尺寸模板生长是石墨烯材料在器件应用中的主要障碍，因此如何制备大面积高质量的石墨烯便成为目前的研究重心之一。在众多制备方法中，碳化硅（SiC）外延石墨烯生长被普遍认为是实现工业化制备和生产的最有效途径之一。碳化硅外延生长是通过高温加热单晶SiC使其表面分解，硅原子蒸发逃逸后，剩下的碳原子经过结构重组形成石墨烯层。通常真空条件下制备出的石墨烯薄膜尺寸不超过100nm。本文中，我们提出了一种新的制备技术——FTF （face-to-face）外延生长，成功制备出了微米量级大小的石墨烯晶片。这种方法通过将两个等大小的SiC晶片衬底Si面相对地平行叠加，利用一定温度下SiC表面的同质外延生长，大大改善了其表面平整度；同时晶片间的狭小空间限制了Si的逃逸，降低了Si原子的蒸发速度，从而有利于高质量大面积石墨烯的形成。FTF外延生长法简单、直接、成本低廉，有望实现石墨烯的批量生产。 以上研究得到了国家自然科学基金重点项目（10734020和11074169），科技部国家基础研究重大计划课题（2010CB933702），以及上海市科委重点项目（06JC14039）的资助。

【关键词】：
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TN304.05
【目录】：

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本文编号：81251