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长余辉材料与二氧化钛复合蓄光材料的制备及其光催化性能的研究

发布时间:2017-09-26 21:24

  本文关键词:长余辉材料与二氧化钛复合蓄光材料的制备及其光催化性能的研究


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【摘要】:随着科技的不断发展,人们对多功能复合材料的要求越来越高。TiO_2是一种良好的光催化剂,在紫外光下具有光催化活性,在光催化领域应用广泛,但是其单一的光催化性能已经满足不了人们的需要。TiO2与长余辉发光材料复合,形成一种不仅能在可见光下保持光催化活性,且在无光的情况下仍具有一定光催化活性的复合材料。此外,这种复合材料本身具有较强的抗菌性能。光照时,复合材料中的长余辉材料可以吸收光能并储存起来,并在无光的时候释放光能。当长余辉材料发射光的波长小于TiO2光催化剂吸收波长时,长余辉材料就可以充当TiO2光催化剂的光源,从而使TiO_2光催化剂继续保持光催化活性,因此复合材料在无光的条件下也具有光催化活性。一般的长余辉材料发射光的波长在可见光区,而纯TiO2光催化剂的吸收波长则在紫外光区,为了让两者的波长可以匹配,需要对长余辉材料以及TiO2光催化剂进行改性。本文主要研究了燃烧法制备长余辉发光材料及其发光性能。对TiO_2光催化剂进行修饰,掺杂金属离子,然后采用溶胶-凝胶一步法制备出复合材料。观察该复合材料在无光情况下光催化降解甲基橙的能力和抗菌性能。随后,采用另一种方法:机械研磨法制备出Ag@Ag X-M-TiO2与长余辉的复合材料,并研究其光催化性能。本论文主要包括以下三个方面:(1)采用燃烧法制备不同种类的长余辉材料。根据荧光光谱图,发现MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)发射光的荧光强度最强,发射光的波长λ=562nm。通过xrd表征可知:MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)为MgAl_2O_4单斜晶相。在此基础上,研究了燃烧法制备长余辉材料过程中影响其发光强度的因素,镁铝比为1:2,dy~(3+)的掺杂量为5%,h3bo3的掺入量为10%,co(nh2)2用量为5倍金属离子时,长余辉材料的荧光强度最强。(2)采用溶胶-凝胶一步法制备长余辉发光材料MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)与掺杂金属离子cr,co,ni的tio2复合材料。金属离子的掺杂增大了tio2光响应范围,使tio2的光吸收边界从380nm红移到650nm。采用燃烧法制备的长余辉材料MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)发射光波长λ=562nm,可以被掺杂金属离子的tio2光催化剂吸收,因而复合材料在无光的情况下能继续保持光催化活性。研究了复合材料降解甲基橙的能力,在氙灯下(λ400nm)照射30min,然后在黑暗中暗反应90min,测定降解率。MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)/cr-tio2复合材料降解甲基橙的效果最好,降解率达到71.8%。通过多次循环降解甲基橙实验发现复合材料仍能保持较高的光催化活性,说明合成的复合材料是一种性质比较稳定的光催化材料。此外,复合材料还具备良好的抗菌性能。(3)燃烧法合成长余辉发光材料MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+);在溶胶-凝胶法合成cr-tio2的过程中,掺入等离子体ag@agx,得到ag@agx-cr-tio2,最后采用机械研磨的方法使长余辉材料MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)与tio2光催化剂均匀混合,得到复合材料MgAl_2O_4:pr~(3+),dy~(3+)/ag@agx-cr-tio2(x=i,cl,br)。等离子体ag@agx的共振效应进一步扩大了tio2光催化剂的光吸收范围,并抑制了光生电子和光生空穴的复合,使tio2的光催化活性提高。在黑暗无光时,等离子体的掺入使TiO2光催化剂可以更好的吸收长余辉材料发出的光,使复合材料的光催化性能加强。复合材料在无光条件下降解甲基橙,MgAl2O4:Pr~(3+),Dy~(3+)/Ag@AgI-Cr-TiO2的降解率高达87.66%。通过抗菌实验实验发现:Ag@AgX的掺入使复合材料的抗菌性能进一步加强。
【关键词】:燃烧法 长余辉材料 TiO_2 金属离子掺杂 等离子体 共振效应 复合材料
【学位授予单位】:太原理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TB33
【目录】:
  • 摘要3-6
  • ABSTRACT6-14
  • 第一章 文献综述14-30
  • 1.1 前言14-15
  • 1.2 TiO_2光催化材料的概述15-20
  • 1.2.1 TiO_2光催化剂的光催化原理16-17
  • 1.2.2 TiO_2光催化剂的改性17-20
  • 1.2.2.1 贵金属沉积17-18
  • 1.2.2.2 离子掺杂18-19
  • 1.2.2.3 半导体复合19
  • 1.2.2.4 光敏化剂敏化19-20
  • 1.3 长余辉发光材料的发展历史及其分类20-23
  • 1.3.1 长余辉发光材料的发展历史20-21
  • 1.3.2 长余辉发光材料的分类21-23
  • 1.4 长余辉发光材料与二氧化钛的复合材料23-27
  • 1.4.1 长余辉发光材料与二氧化钛的复合材料的制备方法23-26
  • 1.4.1.1 机械研磨法23-24
  • 1.4.1.2 原位合成法24-25
  • 1.4.1.3 溶胶包覆法25-26
  • 1.4.2 复合材料的光催化机理26-27
  • 1.4.2.1 光能吸收增强机理26-27
  • 1.4.2.2 载流子转移机理27
  • 1.4.2.3 Ti-O结合能改变机理27
  • 1.5 本论文的研究意义与研究内容27-30
  • 第二章 实验研究方法30-36
  • 2.1 实验试剂与主要实验仪器30-31
  • 2.2 复合光催化剂的表征31-33
  • 2.2.1 扫描电子显微镜分析(SEM)31
  • 2.2.2 固体紫外-可见漫反射光谱分析(UV-Vis)31-32
  • 2.2.3 荧光图谱分析(PL)32
  • 2.2.4 X-射线衍射分析(XRD)32-33
  • 2.2.5 比表面积分析(BET)33
  • 2.3 光催化性能分析33-35
  • 2.3.1 甲基橙降解标准曲线的测定33-34
  • 2.3.2 甲基橙溶液的降解34-35
  • 2.4 抗菌性能分析35-36
  • 第三章 MGAL_2O_4: PR~(3+), DY~(3+)长余辉发光材料的制备36-46
  • 3.1 引言36
  • 3.2 实验部分36-37
  • 3.3 结果与讨论37-44
  • 3.3.1 不同的稀土元素对长余辉发光材料发光性能的影响37-38
  • 3.3.2 不同的镁铝比对长余辉发光材料发光性能的影响38-39
  • 3.3.3 XRD分析39
  • 3.3.4 余晖衰减曲线分析39-40
  • 3.3.5 Dy含量对MgAl_2O_4: Pr~(3+), Dy~(3+)发光材料强度的影响40-41
  • 3.3.6 助熔剂H_3BO_3加入量对发光材料MgAl_2O_4: Pr~(3+), Dy~(3+)的影响41-42
  • 3.3.7 CO(NH_2)_2 加入量对MgAl_2O_4: Pr~(3+), Dy~(3+)发光强度的影响42-44
  • 3.4 本章小结44-46
  • 第四章 MGAL_2O_4: PR~(3+), DY~(3+)/M-TiO_2(M=CR, CO, NI)的制备及其光催化性能的研究46-60
  • 4.1 引言46
  • 4.2 实验部分46-48
  • 4.2.1 溶胶-凝胶一步法制备复合光催化材料46-47
  • 4.2.2 复合材料对甲基橙溶液光催化降解性能的研究47-48
  • 4.3 结果与讨论48-58
  • 4.3.1 光学特性48-49
  • 4.3.2 UV-Vis分析49-50
  • 4.3.3 光催化活性的研究分析50-51
  • 4.3.4 复合材料荧光图谱分析51-52
  • 4.3.5 BET分析52-53
  • 4.3.6 SEM分析53
  • 4.3.7 复合材料的抗菌性能分析53-55
  • 4.3.8 循环利用率分析55
  • 4.3.9 不同复配比例对光催化性能的影响55-56
  • 4.3.10 不同镁铝比对复合材料光催化活性的影响56-58
  • 4.4 本章小结58-60
  • 第五章 MGAL_2O_4: PR~(3+), DY~(3+)/AG@AGX-CR-TiO_2 (X=CL, BR, I)的制备及其光催化性能60-70
  • 5.1 引言60
  • 5.2 实验部分60-62
  • 5.2.1 复合材料的制备60-61
  • 5.2.2 光催化性能测试61-62
  • 5.3 结果与讨论62-68
  • 5.3.1 光学特性62-63
  • 5.3.2 DRS分析63-64
  • 5.3.3 BET分析64-65
  • 5.3.4 荧光光谱分析65
  • 5.3.5 复合材料光催化降解分析65-67
  • 5.3.6 复合材料的抗菌性能67-68
  • 5.4 本章小结68-70
  • 第六章 结论与建议70-72
  • 参考文献72-80
  • 致谢80-82
  • 硕士期间发表论文82

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