氧化石墨烯二维膜材料设计、制备及应用研究

发布时间：2017-09-28 07:17

  本文关键词：氧化石墨烯二维膜材料设计、制备及应用研究

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【摘要】：氧化石墨烯膜具有柔性高、结构致密以及分离效果优异等特点,在二维材料构建、传感器、能源存储转化以及环境保护等领域具有巨大的应用潜力。近年来,氧化石墨烯膜在水处理、气体分离等研究领域得到了广泛关注,但其较低的机械性能是广大研究者所面临的严峻挑战。提高氧化石墨烯膜机械性能的主要策略是通过外加作用力来提高相邻氧化石墨烯片的相互作用,主要包括范德华力、氢键、静电作用力及共价作用。其中共价交联被认为是层间最有效的交联方式,因此具有重要的研究价值。另外氧化石墨烯膜局限的流体通道限制了其在油水分离领域的应用,所以膜的结构及表面性质调控成为亟待解决的问题。本论文针对以上问题的解决策略展开了相关研究：采用聚醚胺D400作为交联剂,通过共价交联制备机械性能优良的膜材料；以滤纸作为氧化石墨烯负载基体模板,甲基三氯硅烷(MTS)为表面改性剂,制备了具有微米孔道表面超疏水的氧化石墨烯复合膜,拓展了其在油水分离领域应用。具体研究内容及结果如下：1.采用共价交联策略制备机械性能良好的氧化石墨烯复合膜。将真空诱导辅助组装与低温共价交联反应相结合,成功制备氧化石墨烯膜材料。即在氧化石墨烯的体系中引入聚醚胺D400,D400分子两端的氨基与氧化石墨烯片的环氧基发生开环反应,从而使相邻的氧化石墨烯片发生共价交联作用,这种共价交联能够明显提高膜的机械性能。分析发现交联作用增强与层间距增大强度削弱相竞争,因此,膜的极限强度随着D400含量的增加呈现先增加后降低的趋势,其中极限强度的最大值比纯氧化石墨烯膜高出2.73倍,展现了共价交联在提高膜的机械性能方面的强大能力。2. 以滤纸为基体模板,通过氧化石墨烯与甲基三氯硅烷两步浸渍法制备了超疏水的FP@GO@MTS复合膜,滤纸基体不仅为流体提供了微米级别的通道,而且在宏观上改变了氧化石墨烯片的堆叠方式；氧化石墨烯作为膜的基本构建模块,不仅提高了材料的表面粗糙度,而其表面富含的含氧官能团可与滤纸纤维素之间通过氢键紧密结合；MTS作为一种低表面能的修饰材料不但降低了氧化石墨烯表面的表面能,其水解产物的独特结构进一步增加了复合膜的粗糙度。低表面能化学组成与表面微纳米结构的协同效应赋予复合膜材料优良的超疏水性能,因此,复合膜材料具有优异的油水分离选择性及稳定的使用寿命。该技术手段为扩展氧化石墨烯膜在水处理领域的应用提供了新的思路及可能性。
【关键词】：氧化石墨烯膜 共价交联 机械性能 结构调控 油水分离
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.2
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 1 绪论10-30
• 1.1 二维膜材料的概述10-12
• 1.1.1 分离膜的分类10-12
• 1.1.2 膜技术的应用12
• 1.2 氧化石墨烯概述12-21
• 1.2.1 氧化石墨烯的结构12-16
• 1.2.2 氧化石墨烯的性质16-18
• 1.2.3 氧化石墨烯的制备18-19
• 1.2.4 氧化石墨烯的应用19-21
• 1.3 氧化石墨烯二维膜材料概述21-28
• 1.3.1 氧化石墨烯膜材料的分类22-23
• 1.3.2 氧化石墨烯膜的结构23-24
• 1.3.3 氧化石墨烯膜的制备方法24-25
• 1.3.4 氧化石墨烯膜的应用25-28
• 1.3.5 氧化石墨烯二维膜材料的研究热点28
• 1.4 本论文的研究思路和内容28-30
• 2 实验部分30-34
• 2.1 实验材料及设备仪器30-32
• 2.1.1 实验材料30-31
• 2.1.2 实验设备31
• 2.1.3 分析仪器31-32
• 2.2 样品表征32-34
• 2.2.1 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)32
• 2.2.2 X射线衍射图样(XRD)32
• 2.2.3 拉曼光谱(Raman)32
• 2.2.4 扫描电子显微镜(SEM)32-33
• 2.2.5 透射电镜(TEM)33
• 2.2.6 热重分析(TGA)33
• 2.2.7 元素分析(EA)33
• 2.2.8 X射线光电子能谱分析(XPS)33
• 2.2.9 动态机械分析(DMA)33-34
• 3 基于共价交联氧化石墨烯膜的制备及性能34-54
• 3.1 引言34-36
• 3.2 样品的制备36-38
• 3.2.1 氧化石墨烯的制备36
• 3.2.2 氧化石墨烯膜的制备36-37
• 3.2.3 化学交联的氧化石墨烯膜的制备37-38
• 3.2.4 未经交联的氧化石墨烯膜的制备38
• 3.3 样品的表征38-47
• 3.3.1 宏观照片38-39
• 3.3.2 热重分析39-40
• 3.3.3 形貌分析40-41
• 3.3.4 XRD分析41-42
• 3.3.5 EDS分析42-43
• 3.3.6 TEM分析43-44
• 3.3.7 FT-IR分析44-45
• 3.3.8 XPS分析45-46
• 3.3.9 DMA分析46-47
• 3.4 不同D400含量CCG膜的结构及机械性能分析47-53
• 3.4.1 XRD分析47-48
• 3.4.2 热重分析48-49
• 3.4.3 元素分析49-50
• 3.4.4 SEM分析50-51
• 3.4.5 样品的机械性能测试51-53
• 3.5 本章小结53-54
• 4 氧化石墨烯复合膜的制备及油水分离性能54-71
• 4.1 引言54-56
• 4.2 样品的制备56-57
• 4.2.1 氧化石墨烯复合膜的制备56
• 4.2.2 甲基三氯硅烷改性的复合膜的制备56-57
• 4.3 样品的表征57-64
• 4.3.1 膜润湿性测试57-58
• 4.3.2 制备条件优化58-59
• 4.3.3 材料宏观照片59-60
• 4.3.4 SEM表征60-61
• 4.3.5 FT-IR分析61-62
• 4.3.6 EDS分析62-63
• 4.3.7 XPS分析63-64
• 4.4 油水分离性能分析64-67
• 4.4.1 FP@GO@MTS膜油水分离性能定性测试64-65
• 4.4.2 不同体系的油水分离性能测试65-66
• 4.4.3 不同体系的油水分离循环性能测试66-67
• 4.5 机理推测67-68
• 4.6 机理验证68-69
• 4.7 油水分离之后材料的形貌表征69-70
• 4.8 本章小结70-71
• 结论71-72
• 参考文献72-82
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况82-83
• 致谢83-84
• 作者简介84-85

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前6条

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本文编号：934525