可面对船舶污水的稀土上转换纳米复合材料的研究

发布时间：2019-11-23 02:37

【摘要】：在半导体光催化领域,Ti O2和g-C3N4是当前最理想的两种半导体光催化剂。然而Ti O2禁带宽Eg可达到3.2e V,只能利用λ≤387nm的紫外光;g-C3N4的禁带宽Eg虽然有2.7e V,但也只能吸收λ≤460nm的可见光。所以许多研究学者做了大量的研究,对这两种催化剂做了相应的改性,但几乎都停留在可见光响应范畴,而太阳光能中与可见光能量相当的近红外光能依然没有引起人们的关注与利用。因此,将近红外光能应用到光催化中,这对于光催化领域与能源领域具有深刻的理论意义。稀土上转换材料即吸收长波长的光并发出短波长的光,Yb3+/Tm3+共掺杂的氟化物在980nm近红外光的激发下可以发出短波长的紫外光和可见光,而紫外光和可见光分别可以激发Ti O2和g-C3N4。基于该理论,本文选择上转换效率最高的Na YF4作为上转换基质,用高温热分解法合成β-Na YF4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒,探讨并分析了其光致发光机理。然后通过以PVP为表面活性剂和粘结剂、以钛酸四丁酯为钛源,制备出具有核壳结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2纳米颗粒和以甲醇为分散剂,通过超声和磁力搅拌等方式将β-Na YF4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒均匀分散于层状g-C3N4薄片上形成具有异质结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4复合材料。采用PL、XRD、SEM、TEM等测试方法,对催化剂的形貌与结构、晶型、化学组成以及发光性能等进行分析,并在980nm近红外光条件下,分别研究了两种光催化剂对模拟船舶有机污水的两种染料(MB和Rh B)和苯酚的催化降解效果。最后以对二苯甲酸为荧光探针,研究了近红外光催化剂β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4的近红外光催化活性以及近红外催化的机理。实验结果表明,高温热分解法合成的上转换材料为β型六方相结构,其直径~20nm且具有强紫外和可见发光性能,然后再将其合成为具有核壳结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+@Ti O2和具有异质结构的β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4两种近红外光催化剂。再以两种有机染料(MB和Rh B)和苯酚为目标污染物,在980nm近红外光下照射一定时间后,两种近红外光催化剂对两种有机染料和苯酚的降解均取得了不错的效果。并以β-Na YF4:Yb3+,Tm3+/g-C3N4降解MB为例,进行了循环降解实验,结果显示,经过四次循环利用的催化剂还能够保持较高的光催化活性。最后以对二苯甲酸为荧光探针,在光催化反应过程中能够规律地检测出·OH自由基的产生,从而证明所制备的新型稀土上转换纳米复合材料具有近红外光催化活性。近红外光能的有效利用,对于半导体材料Ti O2和g-C3N4在水污染处理领域甚至船舶污水处理领域都具有广阔的应用前景。
【学位授予单位】：集美大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：U664.9
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本文编号：2564770