甲醇氧化铂炭电催化剂可控构筑与活性位辨认
发布时间：2021-01-09 08:11
直接甲醇燃料电池（DMFC）因其绿色环保、燃料易得、操作安全、且具有优异的能量密度和高能量转换效率等优点,在便携式及可移动式设备上有广泛的应用前景。目前,DMFC中最常用的催化剂是商业Pt/C催化剂,然而Pt原子利用率较低和稳定性较差,亟需发展高效稳定催化剂的构筑方法以实现其规模化应用。基于此,本文采用自制的碳纳米管为载体,利用原子层沉积法制备系列不同粒径的Pt/CNT纳米催化剂,揭示了 Pt/CNT电催化甲醇氧化反应（MOR）结构敏感性的根源,辨认了催化剂的主要活性位,为高效稳定的Pt基MOR催化剂设计与优化提供指导。主要研究结果如下:（1）采用催化化学气相沉积法,以共沉淀法制备的环境友好型Fe/γ-A12O3为催化剂、甲烷为碳源,揭示了反应工艺参数对碳纳米管收率和微结构的调变规律。选取600和800℃条件下生长12 h的炭材料作为载体,并与硝酸氧化处理的炭载体（CNT-600-12-O和CNT-800-12-O）以及商业化炭黑进行对比,采用原子层沉积技术（ALD）制备系列碳纳米管负载的Pt纳米催化剂。结合催化剂结构表征和甲醇电催化氧化性能结果,发现采用CNT-600-12-O为载体...
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１中国的能源消费总量和ＧＤＰ
第２页?华东理工大学硕士学位论文??能性碳材料／电联产技术，不仅可实现其清洁高效转化与利用，减少温室气体的排放，也??可对《巴黎气候变化协定》和《中华人民共和国政府和日本国政府环境保护合作协定》??的顺利实施产生积极的影响和意义。??１００?？ｃｏａｌ??Ｉ?一＿??系?么丨漢?■■Ｎｕｃｌｅａｒ??＾?６〇?丨—?Ｒｅｎｅｗａｂｌｅｓ??ＣＤ〇＞〇？〇，？？〇＞〇８ＳＲ??Ｙｅａｒ??图１．２?１９６５－２０１５年按燃料类型划分的中国能源消费结构百分比。数据来源《世界能源ＢＰ统计??评论》（２０１６年）和《国家统计局中国统计年鉴》（２０１５年）Ｗ??Ｆｉｇ．?１．２?Ｐｅｒｃｅｎｔａｇｅ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ’ｓ?ｅｎｅｒｇｙ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｂｙ?ｆｕｅｌ?ｔｙｐｅｓ，?１９６５－２０１５．?Ｄａｔａ?ｓｏｕｒｃｅ?ＢＰ??Ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?Ｒｅｖｉｅｗ?ｏｆ?Ｗｏｒｌｄ?Ｅｎｅｒｇｙ?（２０１６）?ａｎｄ?ＮＢＳ?Ｃｈｉｎａ?Ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?Ｙｅａｒｂｏｏｋ?（２０１５）．?，３１??１．１．２直接甲醇燃料电池??如今，化石能源消耗殆尽且化石燃料的长期燃烧所产生的氮、硫化物等对环境的影??响越来越严重。为了寻求可持续和清洁的能源解决方案，近几十年来对质子交换膜燃料??电池（ＰＥＭＦＣ），尤其是直接甲醇燃料电池（ＤＭＦＣ）进行了深入研究。作为一种能量转??换装置，ＤＭＦＣ将存储在甲醇中的化学能直接转换为电能。与氢气不同，甲醇可安全存??储和运输，并以液态形式表现出极高的能量密度。ＤＭＦＣ遇到的主要问题是如何在提高??性能同时降低开发成本。当前，在酸性和碱性条件下，
华东理工大学硕士学位论文?第３页??和使用较为广泛的催化剂载体有碳纳米管、石墨烯、活性碳、炭黑等。由于具有出色的??导电性能、较高的比表面积和纳米级的管腔结构，使得以碳纳米管为载体所制备的催化??剂具有卓越的性能，因而受到越来越多研究者的关注。??１．２研究内容??本文研宄思路图如图１．３所示，各章节所包含的内容如下所示：??第一章：绪论，简要概括研究背景、研究意义及现状。??第二章：文献综述，主要介绍目前我国分散低碳烃资源利用现状，概述当前最常用??的碳纳米材料制备方法及影响因素；简述甲醇燃料电池研究进展及所面临的挑战。??第三章：实验部分，介绍本文实验过程所使用的实验仪器、实验药品、催化剂制备??方法、考评方法和表征手段。??第四章：结合多种表征手段分析对比了不同催化剂制备碳纳米材料过程的条件以及??产品形貌和微结构特征；进一步优化反应条件从而提高碳纳米管产量，同时研究碳纳米??管的石墨化程度、孔隙结构等随生长温度和时间的变化规律；通过常用的硝酸回流氧化??法对碳纳米管进行改性处理并分析氧化过程对碳纳米管的影响。??第五章：借助原子层沉积法制备一系列高分散且粒径均一的ＰｔＣ催化剂用于碱性条??件下甲醇氧化反应。通过ＨＲＴＥＭ、ＸＲＤ、ＸＰＳ等表征手段揭示了碱性条件下Ｐｔ基催化??剂在甲醇氧化反应中的粒径效应，并由此辨认反应过程中的主要活性位。??第六章：结果与展望。??ｉ?＇?ｍ：?ｉｉ?＾?｜?｜??参?改?—Ａ?Ｉ?ｆｔ?效??数?■?择剂应??％?处丨丨?Ｍ???＇：??？?｜?Ｉ「ＡＬＤ技ｙ?ｍＪ?｜电化学测试１?｜??高效Ｐｔ／ｃ甲醇氧化电催化剂构筑??图１．３研宄思路及内容??Ｆｉ
【参考文献】：
期刊论文
[1]Active sites engineering of Pt/CNT oxygen reduction catalysts by atomic layer deposition[J]. Jie Gan,Jiankang Zhang,Baiyan Zhang,Wenyao Chen,Dongfang Niu,Yong Qin,Xuezhi Duan,Xinggui Zhou. Journal of Energy Chemistry. 2020(06)
[2]Active sites of Pt/CNTs nanocatalysts for aerobic base-free oxidation of glycerol[J]. Minjian Pan,Jingnan Wang,Wenzhao Fu,Bingxu Chen,Jiaqi Lei,Wenyao Chen,Xuezhi Duan,De Chen,Gang Qian,Xinggui Zhou. Green Energy & Environment. 2020(01)
[3]2016年世界能源供需情况分析与未来展望——基于《BP世界能源统计年鉴》与《BP世界能源展望》[J]. 代晓东,王余宝,毕晓光,路用瑞,梁继航,郭文玉. 天然气与石油. 2017(06)
[4]PtCo alloy nanoparticles supported on graphene nanosheets with high performance for methanol oxidation[J]. HUANG HuaJie,SUN DongPing & WANG Xin Key Laboratory of Soft Chemistry and Functional Materials of the Ministry of Education,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China. Chinese Science Bulletin. 2012(23)
本文编号：2966288
【文章来源】：华东理工大学上海市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．１中国的能源消费总量和ＧＤＰ
第２页?华东理工大学硕士学位论文??能性碳材料／电联产技术，不仅可实现其清洁高效转化与利用，减少温室气体的排放，也??可对《巴黎气候变化协定》和《中华人民共和国政府和日本国政府环境保护合作协定》??的顺利实施产生积极的影响和意义。??１００?？ｃｏａｌ??Ｉ?一＿??系?么丨漢?■■Ｎｕｃｌｅａｒ??＾?６〇?丨—?Ｒｅｎｅｗａｂｌｅｓ??ＣＤ〇＞〇？〇，？？〇＞〇８ＳＲ??Ｙｅａｒ??图１．２?１９６５－２０１５年按燃料类型划分的中国能源消费结构百分比。数据来源《世界能源ＢＰ统计??评论》（２０１６年）和《国家统计局中国统计年鉴》（２０１５年）Ｗ??Ｆｉｇ．?１．２?Ｐｅｒｃｅｎｔａｇｅ?ｏｆ?Ｃｈｉｎａ’ｓ?ｅｎｅｒｇｙ?ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｂｙ?ｆｕｅｌ?ｔｙｐｅｓ，?１９６５－２０１５．?Ｄａｔａ?ｓｏｕｒｃｅ?ＢＰ??Ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?Ｒｅｖｉｅｗ?ｏｆ?Ｗｏｒｌｄ?Ｅｎｅｒｇｙ?（２０１６）?ａｎｄ?ＮＢＳ?Ｃｈｉｎａ?Ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?Ｙｅａｒｂｏｏｋ?（２０１５）．?，３１??１．１．２直接甲醇燃料电池??如今，化石能源消耗殆尽且化石燃料的长期燃烧所产生的氮、硫化物等对环境的影??响越来越严重。为了寻求可持续和清洁的能源解决方案，近几十年来对质子交换膜燃料??电池（ＰＥＭＦＣ），尤其是直接甲醇燃料电池（ＤＭＦＣ）进行了深入研究。作为一种能量转??换装置，ＤＭＦＣ将存储在甲醇中的化学能直接转换为电能。与氢气不同，甲醇可安全存??储和运输，并以液态形式表现出极高的能量密度。ＤＭＦＣ遇到的主要问题是如何在提高??性能同时降低开发成本。当前，在酸性和碱性条件下，
华东理工大学硕士学位论文?第３页??和使用较为广泛的催化剂载体有碳纳米管、石墨烯、活性碳、炭黑等。由于具有出色的??导电性能、较高的比表面积和纳米级的管腔结构，使得以碳纳米管为载体所制备的催化??剂具有卓越的性能，因而受到越来越多研究者的关注。??１．２研究内容??本文研宄思路图如图１．３所示，各章节所包含的内容如下所示：??第一章：绪论，简要概括研究背景、研究意义及现状。??第二章：文献综述，主要介绍目前我国分散低碳烃资源利用现状，概述当前最常用??的碳纳米材料制备方法及影响因素；简述甲醇燃料电池研究进展及所面临的挑战。??第三章：实验部分，介绍本文实验过程所使用的实验仪器、实验药品、催化剂制备??方法、考评方法和表征手段。??第四章：结合多种表征手段分析对比了不同催化剂制备碳纳米材料过程的条件以及??产品形貌和微结构特征；进一步优化反应条件从而提高碳纳米管产量，同时研究碳纳米??管的石墨化程度、孔隙结构等随生长温度和时间的变化规律；通过常用的硝酸回流氧化??法对碳纳米管进行改性处理并分析氧化过程对碳纳米管的影响。??第五章：借助原子层沉积法制备一系列高分散且粒径均一的ＰｔＣ催化剂用于碱性条??件下甲醇氧化反应。通过ＨＲＴＥＭ、ＸＲＤ、ＸＰＳ等表征手段揭示了碱性条件下Ｐｔ基催化??剂在甲醇氧化反应中的粒径效应，并由此辨认反应过程中的主要活性位。??第六章：结果与展望。??ｉ?＇?ｍ：?ｉｉ?＾?｜?｜??参?改?—Ａ?Ｉ?ｆｔ?效??数?■?择剂应??％?处丨丨?Ｍ???＇：??？?｜?Ｉ「ＡＬＤ技ｙ?ｍＪ?｜电化学测试１?｜??高效Ｐｔ／ｃ甲醇氧化电催化剂构筑??图１．３研宄思路及内容??Ｆｉ
【参考文献】：
期刊论文
[1]Active sites engineering of Pt/CNT oxygen reduction catalysts by atomic layer deposition[J]. Jie Gan,Jiankang Zhang,Baiyan Zhang,Wenyao Chen,Dongfang Niu,Yong Qin,Xuezhi Duan,Xinggui Zhou. Journal of Energy Chemistry. 2020(06)
[2]Active sites of Pt/CNTs nanocatalysts for aerobic base-free oxidation of glycerol[J]. Minjian Pan,Jingnan Wang,Wenzhao Fu,Bingxu Chen,Jiaqi Lei,Wenyao Chen,Xuezhi Duan,De Chen,Gang Qian,Xinggui Zhou. Green Energy & Environment. 2020(01)
[3]2016年世界能源供需情况分析与未来展望——基于《BP世界能源统计年鉴》与《BP世界能源展望》[J]. 代晓东,王余宝,毕晓光,路用瑞,梁继航,郭文玉. 天然气与石油. 2017(06)
[4]PtCo alloy nanoparticles supported on graphene nanosheets with high performance for methanol oxidation[J]. HUANG HuaJie,SUN DongPing & WANG Xin Key Laboratory of Soft Chemistry and Functional Materials of the Ministry of Education,Nanjing University of Science and Technology,Nanjing 210094,China. Chinese Science Bulletin. 2012(23)
本文编号：2966288
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