铌基催化剂的合成及其低温选择催化还原NO的研究

发布时间：2021-01-12 13:15

　　燃煤电厂排放的氮氧化物（NO_X）是当前主要的大气污染物之一,NH₃-SCR技术被认为是最佳的降低NO_X排放量技术。其中V₂O₅-WO₃/TiO₂是应用最广泛的商业催化剂。但是,商业V基催化剂在工业应用过程中暴露出一些问题,例如低温活性较差,工作温度范围较窄（300⁴00℃）。因此,开发高效、环保的无V体系脱硝催化剂是当前研究的一个热点方向。Nb元素因其与V同族,具有与V相似的性质,毒性弱于V,且具有独特的酸性而广泛用于NH₃-SCR反应。现有的研究大多将Nb作为助剂掺杂到催化剂中,而在NH₃体系中以Nb为活性组分的NH₃-SCR催化剂是否还会具有优异的低温催化活性?因此,本文针对商业催化剂低温活性差、操作温度窗口窄的问题,通过设计和合成新型高效Nb基催化剂,旨在提高催化剂的低温活性和扩宽催化剂的操作温度窗口。本文围绕以Nb为活性组分,TiO

【文章来源】： 余海杰 重庆理工大学

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

催化剂SCR性能检测装置

重庆理工大学硕士学位论文263.2结果与讨论3.2.1不同配方的Nb基催化剂对其NH3-SCR性能的影响3.2.1.1不同活性组分Nb含量对其NH3-SCR性能的影响为考察不同单活性组分的含量对Nb/TiO2催化剂脱硝性能的影响，以确定活性组分最佳含量，对Nb/TiO2催化剂进行了以下探究。图3.1为Nb/TiO2催化剂在150~500℃内的NO转化率曲线。Nb/TiO2催化剂的脱硝规律随着含量不同差异显著。随着Nb2O5负载量的增加，Nb/TiO2催化剂的操作温度窗口（NO转化率高于80%的温度范围）呈现向低温区域拓宽趋势；当Nb2O5的负载量不高于10%时，Nb/TiO2催化剂在中高温段的活性随着负载量的提高而提高，当Nb2O5的负载量为10%时，在500℃时达到最高NO转化率86%，操作温度窗口为T80=395~500℃；当Nb2O5负载量高于10%后，Nb/TiO2催化剂的低温活性显著提高，操作温度窗口变宽，与10%Nb/TiO2催化剂相比，15%Nb/TiO2催化剂在150~400℃内，NO转化率明显提升，尤其是在350℃，NO转化率提高10%；但随着温度升高，Nb/TiO2催化剂的脱硝活性逐渐降低，可能是由于Nb含量过高，导致催化剂发生部分团聚，阻塞了催化剂的活性位，从而降低了催化剂的脱硝活性。因此，依据NO转化率曲线规律可知，Nb的最佳负载量为10%。因此，本文选择以Nb为活性组分，其负载量为10%，进一步优化催化剂配方。图3.1不同活性组分含量的Nb/TiO2催化剂的NO转化率Figure.3.1NOconversionoverNb/TiO2catalystwithdifferentactivecomponentcontents

3、Nb-Fe-Ce/TiO2催化剂NH3-SCR研究273.2.1.2不同金属掺杂对Nb基催化剂NH3-SCR性能的影响基于上述活性组分含量的优化，在后续研究中均以10%Nb/TiO2为基础，进一步探究Fe、Cu、Zr(硝酸锆)、Zr（硝酸氧锆）、La、Ce、W、Co和In助剂掺杂对10Nb/TiO2催化剂NH3-SCR性能的影响，其助剂脱硝性能评价结果如图3.2所示。图3.2为Fe、Cu、Zr(硝酸锆)、Zr（硝酸氧锆）、La、Ce、W、Co和In助剂掺杂的10%Nb/TiO2催化剂在150~500℃内NO转化率曲线。从图3.2能够看出，Fe、Cu、Ce的引入能有效提高10%Nb/TiO2催化剂的低温活性；Zr（硝酸锆）、W、La的引入能提高10%Nb/TiO2催化剂的高温稳定性；而助剂In的引入对10%Nb/TiO2催化剂的催化活性无显著影响；Co、Zr（硝酸氧锆）的掺杂会抑制10%Nb/TiO2催化剂的催化活性。图3.2不同金属掺杂对10%Nb/TiO2脱硝性能的影响Figure.3.2EffectofdifferentmetaldopingontheNH3-SCRperformanceover10%Nb/TiO2

【参考文献】：
期刊论文
[1]类水滑石衍生金属混合氧化物在汽车尾气NOx存储/还原催化剂中的应用[J]. 王强,薛天山,杨若研,高艳珊.  环境工程学报. 2017(03)
[2]铈改性钛基层柱粘土负载锰催化剂上低温NH3选择性催化还原NO（英文）[J]. 沈伯雄,姚燕,马宏卿,刘亭.  催化学报. 2011(12)



本文编号：2972918