提高富锂层状正极材料结构与性能稳定性
发布时间：2021-02-11 14:55
富锂层状金属氧化物因高能量密度、高工作电位和较低的成本而成为锂离子电池最有前途的正极材料之一。然而,还有许多问题阻碍了它的商业化应用,包括容量衰减、倍率性能差以及持续的电位下降等。在本论文中,我们探究了富锂层状正极材料结构的衰变机理,并提出了三种提高结构稳定性的策略,包括表面掺杂、构建本征Li-过渡金属（TM）混排和通过结构设计促进阳离子混排。分别在富锂锰基层状氧化物Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2表面附近晶格中掺杂铌（Nb）、锆（Zr）以及钛（Ti）。表面掺杂离子替代Li层中的Li+并加强了表面结构。强的Nb-O离子键使表面氧“失活”,保证了材料结构在电池循环过程中的完整性,提高了结构稳定性。电化学测试表明,表面改性的材料首周放电容量达到320 mAh g-1,经过100周循环后保持率为94.5%。更重要的是,在此过程中平均放电电位仅下降136 mV。球差校正扫描透射电子显微镜（STEM）在原子尺度的表征显示Nb、...
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)北京市
【文章页数】：107 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
结构示意图以及XRD图谱：（a）Li2MnO3;（b）LiMn
.3 TM 迁移导致的电子结构变化示意图。[24]re1.3 Schematic of the reorganization of the electronic structure due to TM migration.存在的问题典型的 LMR 材料，如 Li[Li0.2Ni0.2Mn0.6]O2和 Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2，在经周充电 Li2MnO3组分活化后都可以表现出超过 250mAh g-1的比容量，[40]甚以超过 300 mAh g-1。[41]然而，仍有许多问题阻碍了它的商业化应用，包括不可逆容量损失，倍率性能和循环稳定性较差以及持续的电位衰减等。[42, 43]几十年的探索，人们在前三个问题上已经取得显著的进展，但持续的电位衰题依然没有得到完全解决。这也是本论文研究和讨论的重点。 LMR 结构变化与电位衰减机理
（b）首周，（c）10 周和（d）20 周循环之后的tion of the particles at (a) pristine, (b) 01-cycled, (c) 10研究进展元素分布的报道，[54]在共沉淀方法制备的 Li[Li0.2Ni0.的分布并不是均匀的，Ni 更倾向于富集在颗在颗粒表面处的扩散势垒变大，导致材料道，Ni-Mn 之间的相互作用对于抑制 Mn 还间的元素分离会减弱 Ni-Mn 之间的作用，从衰减。从这个角度来讲，LMR 中 TM 元素
本文编号：3029281
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)北京市
【文章页数】：107 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
结构示意图以及XRD图谱：（a）Li2MnO3;（b）LiMn
.3 TM 迁移导致的电子结构变化示意图。[24]re1.3 Schematic of the reorganization of the electronic structure due to TM migration.存在的问题典型的 LMR 材料，如 Li[Li0.2Ni0.2Mn0.6]O2和 Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2，在经周充电 Li2MnO3组分活化后都可以表现出超过 250mAh g-1的比容量，[40]甚以超过 300 mAh g-1。[41]然而，仍有许多问题阻碍了它的商业化应用，包括不可逆容量损失，倍率性能和循环稳定性较差以及持续的电位衰减等。[42, 43]几十年的探索，人们在前三个问题上已经取得显著的进展，但持续的电位衰题依然没有得到完全解决。这也是本论文研究和讨论的重点。 LMR 结构变化与电位衰减机理
（b）首周，（c）10 周和（d）20 周循环之后的tion of the particles at (a) pristine, (b) 01-cycled, (c) 10研究进展元素分布的报道，[54]在共沉淀方法制备的 Li[Li0.2Ni0.的分布并不是均匀的，Ni 更倾向于富集在颗在颗粒表面处的扩散势垒变大，导致材料道，Ni-Mn 之间的相互作用对于抑制 Mn 还间的元素分离会减弱 Ni-Mn 之间的作用，从衰减。从这个角度来讲，LMR 中 TM 元素
本文编号：3029281
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