煤基炭材料的双功能氧反应电催化性能的研究
发布时间：2021-02-15 15:45
金属-空气电池的商业化需要高效、低成本、稳定的氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction,ORR）和水解析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）双功能电催化剂。天然煤的改性,无论是否经过事先纯化,用杂原子元素（例如N和S或金属氧化物）进行改性,都可以形成用于ORR和OER的非常有希望的电催化剂。然而,天然煤包含许多无机杂质,特别是Fe、Si、Al、Ca和K。因此,了解这些杂质元素对煤基催化剂电催化性能的影响是非常有必要的。本文以来源丰富的煤为原料,合成了可逆氧电极用电催化剂,探讨了煤中存在的Al、Si、Ca、K、Fe、Mg、Co、Mn、Ni、Cu等杂质对催化剂电化学性能的影响。在被测样品中,1 wt%的Fe、Al、Ca、K和Co的加入促进了ORR,而1 wt%的Fe和Al的加入有利于OER,催化剂对这两种反应都表现出了稳定的性能,并且在ORR的情况下催化剂还具有抗甲醇交叉的能力。重要的是,以制备的催化剂为阴极,锌为阳极的锌-空气电池能够为绿色LED灯供电超过80小时,并且在5 m A cm-2的电流密度下充放电极化曲线在500个循环（约...
【文章来源】：辽宁科技大学辽宁省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
简单固液气三相区的基本金属-空气电池配置[32]
辽宁科技大学硕士学位论文7切需要开发催化剂来降低其反应活化能，提高反应速率。1.3.2氧反应催化剂的发展(1)氧还原催化剂的发展图1.2不同金属氧还原活性与氧结合能的函数关系[59]Fig.1.2Functionalrelationshipbetweenoxygenreducingactivityandoxygenbindingenergyofdifferentmetals[59]①贵金属催化剂图1.2[59]展示的函数关系就是金属氧还原活性与氧结合能二者之间的关系，这二者的关系我们可以这么去看，金属吸附氧原子能力太强，则会造成催化剂活性表面始终被氧原子占据，不利于催化反应持续进行；相反但如果金属对氧原子的吸附能力太弱，则会导致氧气无法吸附在催化剂活性表面，不利于催化反应的发生。由图1.2可以看出金属Pt位于最顶端，故其在理论上是氧还原性能最好的催化剂，但它的价格太贵不适用于大规模使用。因此，研究学者为了尽可能的提高Pt的利用率和减少Pt的使用量，从设计调控Pt的形貌结构等和制备Pt基合金催化剂两个方向进行了研究。在非吸附性的高氯酸电解液中，单晶Pt的氧还原活性是Pt（110）<Pt（111）<Pt（100）面[60,61]。而通过Markovic等人的研究发现，Pt的催化活性取决于表面原子排布。因此，控制Pt的形貌结构让其可以暴露更多的活性催化表面，进而提高其氧还原性能，Pt的氧还原活性可以得到有效的提高。研究者们也将其它过渡金属添加到Pt基催化剂中，使其合金化。如MyoungKiMin[63]等人合成了Pt-Co、Pt-Cr、Pt-Ni合金催化剂，其表面积变大，
的信息。SECM探针为被绝缘层包围的超微圆盘电极，常为贵金属或碳纤维[91]。SECM是由双恒电位仪、步进电机控制系统、高精度三维移动平台、压电晶体控制系统、电解池、电极和计算机等部分组成的（图1.3[92]）。双恒电位仪用于控制探针和基底电极之间的电压并测得两个电极的电流；步进电机控制系统、高精度三维移动平台、压电晶体控制系统用于精确地控制探针在X、Y、Z三个方向的移动，一般需要微米甚至纳米级别的定位精度；电解池固定在水平台上，被测电极放于电解池的中心位置，计算机主要操作控制仪器和采集处理数据。图1.3SECM系统结构示意图[92]Fig.1.3SchematicdiagramofSECMsystem[92]根据样品表面对探针电化学过程的影响，SECM有几种常规的工作模式，主
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国新能源产业发展存在的问题及对策[J]. 姚劲. 科技创新与应用. 2019(30)
[2]中国新能源产业发展存在的问题与对策探析[J]. 李芳. 中国市场. 2019(20)
[3]中国新能源产业发展存在的问题与对策研究[J]. 杨国渊. 中国战略新兴产业. 2018(44)
[4]我国新能源产业面临的挑战及应对策略[J]. 魏锁焕. 开放导报. 2018(04)
[5]扫描电化学显微镜在光电化学研究中的应用[J]. 辛淑莉,孙瑶,袁丁,李菲,詹东平. 中国科学:化学. 2017(09)
[6]电解水析氢非铂催化剂的设计与发展[J]. 熊昆,高媛,周桂林. 中国有色金属学报. 2017(06)
[7]扫描电化学显微镜技术在锂离子电池分析中的研究进展[J]. 王玉娇,王玮,冯平源,王康丽,程时杰,蒋凯. 储能科学与技术. 2017(01)
[8]扫描电化学显微镜在电催化氧反应研究中的应用[J]. 陈星星. 电化学. 2016(02)
[9]扫描电化学显微镜在电源技术领域的应用[J]. 张赟,吴晓梅,曾小勤,丁文江. 电源技术. 2015(05)
[10]扫描电化学显微镜在水凝胶微孔阵列表征中的新应用[J]. 杜晓静,徐峰,李菲,陈咏梅. 中国科学:化学. 2014(11)
博士论文
[1]扫描电化学显微成像系统关键技术研究[D]. 王伟.长春理工大学 2018
本文编号：3035113
【文章来源】：辽宁科技大学辽宁省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
简单固液气三相区的基本金属-空气电池配置[32]
辽宁科技大学硕士学位论文7切需要开发催化剂来降低其反应活化能，提高反应速率。1.3.2氧反应催化剂的发展(1)氧还原催化剂的发展图1.2不同金属氧还原活性与氧结合能的函数关系[59]Fig.1.2Functionalrelationshipbetweenoxygenreducingactivityandoxygenbindingenergyofdifferentmetals[59]①贵金属催化剂图1.2[59]展示的函数关系就是金属氧还原活性与氧结合能二者之间的关系，这二者的关系我们可以这么去看，金属吸附氧原子能力太强，则会造成催化剂活性表面始终被氧原子占据，不利于催化反应持续进行；相反但如果金属对氧原子的吸附能力太弱，则会导致氧气无法吸附在催化剂活性表面，不利于催化反应的发生。由图1.2可以看出金属Pt位于最顶端，故其在理论上是氧还原性能最好的催化剂，但它的价格太贵不适用于大规模使用。因此，研究学者为了尽可能的提高Pt的利用率和减少Pt的使用量，从设计调控Pt的形貌结构等和制备Pt基合金催化剂两个方向进行了研究。在非吸附性的高氯酸电解液中，单晶Pt的氧还原活性是Pt（110）<Pt（111）<Pt（100）面[60,61]。而通过Markovic等人的研究发现，Pt的催化活性取决于表面原子排布。因此，控制Pt的形貌结构让其可以暴露更多的活性催化表面，进而提高其氧还原性能，Pt的氧还原活性可以得到有效的提高。研究者们也将其它过渡金属添加到Pt基催化剂中，使其合金化。如MyoungKiMin[63]等人合成了Pt-Co、Pt-Cr、Pt-Ni合金催化剂，其表面积变大，
的信息。SECM探针为被绝缘层包围的超微圆盘电极，常为贵金属或碳纤维[91]。SECM是由双恒电位仪、步进电机控制系统、高精度三维移动平台、压电晶体控制系统、电解池、电极和计算机等部分组成的（图1.3[92]）。双恒电位仪用于控制探针和基底电极之间的电压并测得两个电极的电流；步进电机控制系统、高精度三维移动平台、压电晶体控制系统用于精确地控制探针在X、Y、Z三个方向的移动，一般需要微米甚至纳米级别的定位精度；电解池固定在水平台上，被测电极放于电解池的中心位置，计算机主要操作控制仪器和采集处理数据。图1.3SECM系统结构示意图[92]Fig.1.3SchematicdiagramofSECMsystem[92]根据样品表面对探针电化学过程的影响，SECM有几种常规的工作模式，主
【参考文献】：
期刊论文
[1]中国新能源产业发展存在的问题及对策[J]. 姚劲. 科技创新与应用. 2019(30)
[2]中国新能源产业发展存在的问题与对策探析[J]. 李芳. 中国市场. 2019(20)
[3]中国新能源产业发展存在的问题与对策研究[J]. 杨国渊. 中国战略新兴产业. 2018(44)
[4]我国新能源产业面临的挑战及应对策略[J]. 魏锁焕. 开放导报. 2018(04)
[5]扫描电化学显微镜在光电化学研究中的应用[J]. 辛淑莉,孙瑶,袁丁,李菲,詹东平. 中国科学:化学. 2017(09)
[6]电解水析氢非铂催化剂的设计与发展[J]. 熊昆,高媛,周桂林. 中国有色金属学报. 2017(06)
[7]扫描电化学显微镜技术在锂离子电池分析中的研究进展[J]. 王玉娇,王玮,冯平源,王康丽,程时杰,蒋凯. 储能科学与技术. 2017(01)
[8]扫描电化学显微镜在电催化氧反应研究中的应用[J]. 陈星星. 电化学. 2016(02)
[9]扫描电化学显微镜在电源技术领域的应用[J]. 张赟,吴晓梅,曾小勤,丁文江. 电源技术. 2015(05)
[10]扫描电化学显微镜在水凝胶微孔阵列表征中的新应用[J]. 杜晓静,徐峰,李菲,陈咏梅. 中国科学:化学. 2014(11)
博士论文
[1]扫描电化学显微成像系统关键技术研究[D]. 王伟.长春理工大学 2018
本文编号：3035113
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