调控Fe-N x 活性位点局部电子结构制备高效无贵金属氧还原电催化剂
发布时间：2021-06-29 02:16
燃料电池因为其能量密度高,能量转化效率高,安全环保等优点而备受关注。在最近的研究中,燃料电池如锌空气电池、氢氧燃料电池等的发展已取得了巨大的进步,但仍无法大规模应用。一些关键性问题如电池功率密度低、价格高、寿命短亟待解决,高效稳定的电极催化材料有待开发。该类电池的主要瓶颈是阴极氧气还原反应（ORR）缓慢,很大程度是由于阴极ORR的高过电势和动力学缓慢的多步骤过程。尽管铂及其合金一直是作为有效的ORR电催化剂,但贵重铂的价格过高且储量稀少。此外,铂类金属在使用过程中易出现贵金属溶解和CO中毒的影响,使得其循环稳定性差难以大规模使用。这也使发展高效、稳定、经济的无贵金属ORR催化剂变得非常重要。因此,本论文以调控Fe-Nx活性位点局部电子结构,设计开发新型的无贵金属ORR电催化剂为核心,制备得到高比表面积的二维纳米片、超多孔纳米微球等材料。并系统研究了其形貌特征与电化学性能,将得到的催化材料应用于液态及全固态柔性锌空气电池和氢氧燃料电池中。具体研究内容如下:1.在氧化石墨烯表面进行铁离子氧化原位聚合吡咯,通过KOH活化,制备得到铁氮共掺杂碳包覆四氧化三铁纳米粒子的碳纳米片材料。通过被包覆的...
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２不同能源储存器件的比能量－比功率Ｒａｇｏｎｅ图
?第１章绪论???质子交换膜燃料电池的基本结构主要由质子交换膜、催化剂层、扩散层、??集流板成，其结构如下图１．３所示。［１５１质子交换膜（ＰＥＭ）是质子交换膜燃料电??池的重要组成部分，其微观结构非常复杂。通常将可传导质子的全氟磺酸型固??体聚合物作为固态电解质，该聚合物膜为酸性膜，不传递电子。同时又作为隔??膜将氧化剂与燃料分隔开，尤其在氢氧燃料电池中，防止短路或产生较大渗氢??电流。??Ｍｅｍｂｒａｎｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ａｓｓｅｍｂｌｙ??ＰＥＭ??Ａｎｏｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｃａｔｈｏｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ??Ｈ２?—?２Ｈ＋?＋?２ｅ＿?——ｆ」柃０２?十?２ｅ＿?＋?２Ｈ—?—?Ｈ２〇??ｒＳ￣ｆ１；ｉ?ｉ??Ｃ＝?；／?］?ＣＺＺ］??Ｇａｓ?ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ?［：?＇?＾?］?丨］－－ｉ??ｌａｙｅｒｓ???＾?％?ＺＪ?ｒ￣Ｈ??－＜；－Ｔ；ｌｌｉ｜?１?ｇｌＧＣＺ：??Ｋ＾ｆｌｏｗ’?ＣＨ?＂ｆｉ?Ａｉｒ?ｆｌｏｗ??１?＝?＾??ａ－＿ｒ?Ｈ?丨丨自＾—ｔ?ｆｌｏｗ??Ａ／ｔｈ?ｕｎｉｔ?ｃｅｌ！??图１．３质子交换膜燃料电池的结构示意图。ｌ｜５ｌ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ?ｏｌ＇ＰＥＭＦＣ．＂．”??电催化剂是质子交换膜燃料电池中的关键性技术，为了加快电化学反应速??度，气体扩散电极上都含有一定量的催化剂。ＰＥＭＦＣ电催化剂按作川部位可分??为阳极催化剂和阴极催化剂两类。ＰＥＭＦＣ的阳极反应为燃料的氧化反应，阴极??为氧的还原反应。因〇２的电催化还原涉及多电子多步骤反应过程，比燃料催化??氣化更为
?第１章绪论???出反应（ＯＥＲ）。隔膜材料需要具备防止锌离子从电解液跑到正极，发生短路反??应。??１?＿福』｜＇參￡：??Ｓ?瞧?ｆｅｌｌ：。，５??图１．４水性可充电锌空气的示意图电池。??Ｆｉｇｕｒｅ?］?．４?Ａ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ａｎ?ａｑｕｅｏｕｓ?ｒｅｃｈａｒｇｅａｂｌｅ?Ｚｎ－ａｉｒ?ｂａｔｔｅｒｙ．１１８１??金属空气电池工作原理上属于燃料电池范畴，它的正极原料来自空气中的??氧气，负极材料为一些稍活泼金属。此类电池具有相当高的能量密度，无污染??等特点。对于可充放电金属空气电池来说，锂金属具有最高的理论能量密度，??但锂金属在空气和水系电解质中非常不稳定，通常需要用到有机电解质，组装??工艺要求高；铝和镁空气电池在水系电池中易发生副反应降低电池的库伦效??率，并且这两种电池只能用作一次电池？，锌和铁的化学性质比较稳定，其中锌??空气电池具有更高的能量密度和电池电压，因而受到了更广泛的关注。锌空气??电池放电时发生如下反应：??负极反应：Ｚｎ＋４０Ｈ＇２ｅ＿—Ｚｎ（ＯＨ）４２－?（１－４）??Ｚｎ（ＯＨ）４２－—Ｚｎ０＋Ｈ２〇＋２０Ｈ＿?（１－５）??正极反应：〇２＋４ｅ＿＋２Ｈ２０—４０Ｈ—?（１－６）??总电池反应：２Ｚｎ＋〇２—２ＺｎＯ?（１－７）??副反应？？?Ｚｎ＋２Ｈ２０—Ｚｎ（ＯＨ）２＋Ｈ２?（１－８）??锌空气电池在商业化过程中依然而临着很多困难和挑战。在放电过程中，??负极锌产生较多的锌酸盐，并溶解在碱性电解质中。充电后，锌酸盐不会全部??回到负极表面，导致电极形状改变产生枝晶，这会逐渐降低电池的循环性能，??严屯吋造成电
本文编号：3255512
【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２不同能源储存器件的比能量－比功率Ｒａｇｏｎｅ图
?第１章绪论???质子交换膜燃料电池的基本结构主要由质子交换膜、催化剂层、扩散层、??集流板成，其结构如下图１．３所示。［１５１质子交换膜（ＰＥＭ）是质子交换膜燃料电??池的重要组成部分，其微观结构非常复杂。通常将可传导质子的全氟磺酸型固??体聚合物作为固态电解质，该聚合物膜为酸性膜，不传递电子。同时又作为隔??膜将氧化剂与燃料分隔开，尤其在氢氧燃料电池中，防止短路或产生较大渗氢??电流。??Ｍｅｍｂｒａｎｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ａｓｓｅｍｂｌｙ??ＰＥＭ??Ａｎｏｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ?Ｃａｔｈｏｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔ??Ｈ２?—?２Ｈ＋?＋?２ｅ＿?——ｆ」柃０２?十?２ｅ＿?＋?２Ｈ—?—?Ｈ２〇??ｒＳ￣ｆ１；ｉ?ｉ??Ｃ＝?；／?］?ＣＺＺ］??Ｇａｓ?ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ?［：?＇?＾?］?丨］－－ｉ??ｌａｙｅｒｓ???＾?％?ＺＪ?ｒ￣Ｈ??－＜；－Ｔ；ｌｌｉ｜?１?ｇｌＧＣＺ：??Ｋ＾ｆｌｏｗ’?ＣＨ?＂ｆｉ?Ａｉｒ?ｆｌｏｗ??１?＝?＾??ａ－＿ｒ?Ｈ?丨丨自＾—ｔ?ｆｌｏｗ??Ａ／ｔｈ?ｕｎｉｔ?ｃｅｌ！??图１．３质子交换膜燃料电池的结构示意图。ｌ｜５ｌ??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｒｅｐｒｅｓｅｎｔａｔｉｏｎ?ｏｌ＇ＰＥＭＦＣ．＂．”??电催化剂是质子交换膜燃料电池中的关键性技术，为了加快电化学反应速??度，气体扩散电极上都含有一定量的催化剂。ＰＥＭＦＣ电催化剂按作川部位可分??为阳极催化剂和阴极催化剂两类。ＰＥＭＦＣ的阳极反应为燃料的氧化反应，阴极??为氧的还原反应。因〇２的电催化还原涉及多电子多步骤反应过程，比燃料催化??氣化更为
?第１章绪论???出反应（ＯＥＲ）。隔膜材料需要具备防止锌离子从电解液跑到正极，发生短路反??应。??１?＿福』｜＇參￡：??Ｓ?瞧?ｆｅｌｌ：。，５??图１．４水性可充电锌空气的示意图电池。??Ｆｉｇｕｒｅ?］?．４?Ａ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ａｎ?ａｑｕｅｏｕｓ?ｒｅｃｈａｒｇｅａｂｌｅ?Ｚｎ－ａｉｒ?ｂａｔｔｅｒｙ．１１８１??金属空气电池工作原理上属于燃料电池范畴，它的正极原料来自空气中的??氧气，负极材料为一些稍活泼金属。此类电池具有相当高的能量密度，无污染??等特点。对于可充放电金属空气电池来说，锂金属具有最高的理论能量密度，??但锂金属在空气和水系电解质中非常不稳定，通常需要用到有机电解质，组装??工艺要求高；铝和镁空气电池在水系电池中易发生副反应降低电池的库伦效??率，并且这两种电池只能用作一次电池？，锌和铁的化学性质比较稳定，其中锌??空气电池具有更高的能量密度和电池电压，因而受到了更广泛的关注。锌空气??电池放电时发生如下反应：??负极反应：Ｚｎ＋４０Ｈ＇２ｅ＿—Ｚｎ（ＯＨ）４２－?（１－４）??Ｚｎ（ＯＨ）４２－—Ｚｎ０＋Ｈ２〇＋２０Ｈ＿?（１－５）??正极反应：〇２＋４ｅ＿＋２Ｈ２０—４０Ｈ—?（１－６）??总电池反应：２Ｚｎ＋〇２—２ＺｎＯ?（１－７）??副反应？？?Ｚｎ＋２Ｈ２０—Ｚｎ（ＯＨ）２＋Ｈ２?（１－８）??锌空气电池在商业化过程中依然而临着很多困难和挑战。在放电过程中，??负极锌产生较多的锌酸盐，并溶解在碱性电解质中。充电后，锌酸盐不会全部??回到负极表面，导致电极形状改变产生枝晶，这会逐渐降低电池的循环性能，??严屯吋造成电
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