细菌纤维素衍生碳纳米纤维表面功能化及其促进希瓦氏菌胞外电子传递的研究
发布时间：2021-06-29 11:19
微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）是一种可持续发展的新兴能源系统,与常规化学燃料电池相比,具有运行条件温和,成本低廉,环境友好等独特的优点,受到了研究者们广泛的关注。微生物和电极之间缓慢的界面电子转移过程导致了MFC的低功率密度从而限制了其实际应用。电极材料尤其是阳极材料的结构及其表面化学特性会影响细菌的附着和电子传递的快慢,对MFC的性能起着至关重要的作用。阳极材料的表面化学性质（包括润湿性、表面电荷、界面电子转移能力和表面氧化还原活性等）直接影响着电极与微生物以及电极与电解质界面的非均相电催化过程,是影响阳极性能的一个主要因素。目前大量纳米结构阳极的应用使MFC的产电性能有了较大提升,但对于纳米结构阳极表面化学性质对于界面电子传递过程的影响及其机制尚缺乏深入研究。在具有纳米结构的材料中,细菌纤维素（Bacterial cellulose,BC）衍生碳纳米纤维（Carbon nanofiber,CNF）阳极具有较好的生物相容性,其超细纤维网络结构不仅有利于生物膜粘附也能提供较大的反应活性面积,但其促进界面电子传递的具体机制不明确。本论文以细菌纤维素为前驱...
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
典型“H”型双室微生物燃料电池结构及工作原理示意图[36]
西南大学硕士学位论文4图1.2胞外电子从微生物传递至电极的胞外电子传递（EET）机制示意图[45]直接电化学，即直接电子传递（directelectrontransfer，DET）是通过细菌和电极表面的直接接触来实现电子传递的一种方式，通常分为纳米线和氧化还原活性蛋白介导。直接电子传递是将细胞内的电子直接转移到细胞外的不溶性电子受体，不需要其它电子穿梭分子。c型细胞色素蛋白（c-typecytochromes，c-Cyts）的传递过程，尤其是外膜c型色素蛋白（OMc-Cyts）已经被证明在EET过程中具有不可或缺的作用。有研究证明，在野生型菌株S.oneidensis中产生的电流比缺乏c-Cyts基因的S.oneidensis突变体高20%，而当野生型菌株中mtrC细胞色素过表达时产生的电流比正常野生型菌株增加了30%。但是，氧化还原活性蛋白和电极表面的距离也会影响电子传递的效率，当距离过大，胞外电子转移的效率呈指数下降的趋势[46]。这决定了细菌外膜与阳极表面的接触只能发生在与OMc-Cyts近距离的反应位点，即只能进行短程电子转移。然而，在通常情况下，电极表面被一层厚厚的生物膜覆盖，这对于快速的微生物电催化动力学来说缺乏足够的反应位点。特定分离的细菌种类，如Shewanellaspp.和Geobacterspp.，其细胞表面具有微米长的蛋白丝，从其外表面延伸到细胞外基质，被认为具有长距离内直接参与电子转移的能力[47,48]，这些附属物被称为纳米线（包括菌毛和鞭毛）。研究表明，G.sulfurreducens的导电菌毛在电子远程传输中起着关键作用[49]，G.sulfurreducens是目前利用纳米线产生最大电流密度的模式菌株[50-52]，这也说明细菌纳米线是增强阳极呼吸菌EET效率的重要方式[53]。间接电化学，即间接电子转移（mediatedelectrontransfer，MET）不需要物理连接，而是依赖于阳及呼吸菌自身分泌的或?
第3章氮修饰碳纳米纤维增强黄素介导的界面电子传递23图3.1不同倍数下CNF、N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的FESEM（a,d）CNF，（b,e）N-CNF-Ⅰ，（c,f）N-CNF-Ⅱ。3.3.2N修饰碳纳米纤维比表面积和孔径分布分析通过氮气吸附-脱附仪对CNF，N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的比表面积和孔径分布进行了研究，分析对比了材料的比表面积和孔结构分布情况。图3.2a是材料的等温曲线，左上角插图是三种材料的比表面积柱状图，从图中可以知道，N-CNF-Ⅰ具有较大的比表面积，而N-CNF-Ⅱ比表面积比CNF略低，但差异不大。图3.2b的DFT曲线表明CNF，N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ三种材料具有相似的孔分布结构，其孔结构主要表现为微孔和介孔结构。说明尿素和氨水溶液的水热处理对孔径分布几乎没有改变，只是N-CNF-Ⅰ的介孔体积有略微的增大，但N-CNF-Ⅱ的微孔和介孔体积都有所减小，这也是N-CNF-Ⅰ比表面积增大，而N-CNF-Ⅱ的比表面积减小的原因。总体来说，尿素和氨水溶液处理碳化后的CNF对其比表面积和孔分布结构的影响都很校图3.2（a）材料的等温吸附曲线和比表面积图，（b）DFT孔径分布图。
本文编号：3256352
【文章来源】：西南大学重庆市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
典型“H”型双室微生物燃料电池结构及工作原理示意图[36]
西南大学硕士学位论文4图1.2胞外电子从微生物传递至电极的胞外电子传递（EET）机制示意图[45]直接电化学，即直接电子传递（directelectrontransfer，DET）是通过细菌和电极表面的直接接触来实现电子传递的一种方式，通常分为纳米线和氧化还原活性蛋白介导。直接电子传递是将细胞内的电子直接转移到细胞外的不溶性电子受体，不需要其它电子穿梭分子。c型细胞色素蛋白（c-typecytochromes，c-Cyts）的传递过程，尤其是外膜c型色素蛋白（OMc-Cyts）已经被证明在EET过程中具有不可或缺的作用。有研究证明，在野生型菌株S.oneidensis中产生的电流比缺乏c-Cyts基因的S.oneidensis突变体高20%，而当野生型菌株中mtrC细胞色素过表达时产生的电流比正常野生型菌株增加了30%。但是，氧化还原活性蛋白和电极表面的距离也会影响电子传递的效率，当距离过大，胞外电子转移的效率呈指数下降的趋势[46]。这决定了细菌外膜与阳极表面的接触只能发生在与OMc-Cyts近距离的反应位点，即只能进行短程电子转移。然而，在通常情况下，电极表面被一层厚厚的生物膜覆盖，这对于快速的微生物电催化动力学来说缺乏足够的反应位点。特定分离的细菌种类，如Shewanellaspp.和Geobacterspp.，其细胞表面具有微米长的蛋白丝，从其外表面延伸到细胞外基质，被认为具有长距离内直接参与电子转移的能力[47,48]，这些附属物被称为纳米线（包括菌毛和鞭毛）。研究表明，G.sulfurreducens的导电菌毛在电子远程传输中起着关键作用[49]，G.sulfurreducens是目前利用纳米线产生最大电流密度的模式菌株[50-52]，这也说明细菌纳米线是增强阳极呼吸菌EET效率的重要方式[53]。间接电化学，即间接电子转移（mediatedelectrontransfer，MET）不需要物理连接，而是依赖于阳及呼吸菌自身分泌的或?
第3章氮修饰碳纳米纤维增强黄素介导的界面电子传递23图3.1不同倍数下CNF、N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的FESEM（a,d）CNF，（b,e）N-CNF-Ⅰ，（c,f）N-CNF-Ⅱ。3.3.2N修饰碳纳米纤维比表面积和孔径分布分析通过氮气吸附-脱附仪对CNF，N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的比表面积和孔径分布进行了研究，分析对比了材料的比表面积和孔结构分布情况。图3.2a是材料的等温曲线，左上角插图是三种材料的比表面积柱状图，从图中可以知道，N-CNF-Ⅰ具有较大的比表面积，而N-CNF-Ⅱ比表面积比CNF略低，但差异不大。图3.2b的DFT曲线表明CNF，N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ三种材料具有相似的孔分布结构，其孔结构主要表现为微孔和介孔结构。说明尿素和氨水溶液的水热处理对孔径分布几乎没有改变，只是N-CNF-Ⅰ的介孔体积有略微的增大，但N-CNF-Ⅱ的微孔和介孔体积都有所减小，这也是N-CNF-Ⅰ比表面积增大，而N-CNF-Ⅱ的比表面积减小的原因。总体来说，尿素和氨水溶液处理碳化后的CNF对其比表面积和孔分布结构的影响都很校图3.2（a）材料的等温吸附曲线和比表面积图，（b）DFT孔径分布图。
本文编号：3256352
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