钽基复合催化剂的制备及其在碱性介质中电催化性能研究

发布时间：2021-08-11 10:46

　　能源问题一直是全球关注的焦点,解决问题的方法取决于化学燃料的发展。直接醇类燃料电池（DAFCs）使用小分子醇类作为燃料将化学能直接转化为电能,同时具有能量转换效率高、生成物造成环境污染较低、储存和运输较安全、成本低和可用性高等优势,因此受到广泛关注。但是,电极材料容易被醇类氧化过程中产生的含碳有毒中间体如CO毒化,从而降低电催化活性。传统的DMFCs通常使用最高效,最稳定的Pt基催化剂,但由于Pt成本高且对CO中毒的抵抗力差,因此不适合大规模商业化。为了改善这些缺陷,本文从制备高效催化剂入手,合成了一系列Ta基催化剂,作为以甲醇、乙醇和乙二醇为燃料的阳极电氧化催化剂,分别有:TaC-TaN-Ta₂O₅同源三相复合催化剂、TaC-TaN复合物负载Pd纳米颗粒（Pd/TaC-TaN）和TaON负载Pd纳米颗粒（Pd/TaON）以及Ta₃N₅负载Pd纳米颗粒（Pd/Ta₃N₅）。研究内容包括如下:（1）采用煅烧法合成TaC-TaN-Ta₂O... 

【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校

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乙二醇燃料电池反应示意图

内蒙古大学硕士学位论文223.2实验过程3.2.1TaC-TaN-Ta2O5的制备TaC-TaN-Ta2O5的合成方法如下，将五氯化钽(TaCl5)和尿素按照投料比（R=3，5，7，9，11，12）在玛瑙研钵中研磨成粉末，倒入小烧杯中，加入5-6ml无水酒精，超声30min后搅拌2h混合均匀，将其放入管式炉中，在Ar气氛中于1100℃煅烧6h。3.3结果和讨论3.3.1催化剂的形貌与结构表征图3.1TaC-TaN-Ta2O5系列样品的XRD图谱。(a)TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、和TaC-TaN-Ta2O5(R=7)的XRD图谱，(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)和TaC-TaN(R=12)的XRD图谱。Figure3.1XRDpatternsofTaC-TaN-Ta2O5seriessamples,(a)TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、andTaC-TaN-Ta2O5(R=7)samples.(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)andTaC-TaN(R=12)samples.

内蒙古大学硕士学位论文23首先通过XRD图谱得知TaC-TaN-Ta2O5的相组成，图3.1描述的是TaC-TaN-Ta2O5系列样品的XRD图谱，根据投料比不同，分别可以看到R=3-12的不同组成。图3.1a是关于TaC-TaN-Ta2O5中R=3、R=5和R=7的XRD图谱，从组成上进行分析，TaC-TaN(R=3)仅由TaC和TaN两相组成，从TaC-TaN-Ta2O5(R=5)开始出现Ta2O5相，即从TaC-TaN-Ta2O5(R=5)开始由TaC、TaN和Ta2O5三相组成，而且从TaC-TaN(R=3)到TaC-TaN-Ta2O5(R=7)的Ta2O5相的XRD衍射特征峰越来越明显，即Ta2O5相的结晶程度越来越好。图3.1b是关于TaC-TaN-Ta2O5中R=9、R=11和R=12的XRD图谱。从组成方面进行分析，从TaC-TaN-Ta2O5(R=9)到TaC-TaN-Ta2O5(R=11)中Ta2O5相的XRD衍射特征峰由强变弱，至TaC-TaN(R=12)中Ta2O5相完全消失，即TaC-TaN(R=12)仅由TaC和TaN两相组成。总结来说，Ta2O5相从TaC-TaN(R=3)到TaC-TaN(R=12)的结晶程度出现了逐渐增强到达顶峰之后逐渐减弱到消失的过程。其中TaC对应标准卡片ICSD03-065-8792，TaN对应标准卡片ICSD98-018-3425，Ta2O5对应标准卡片ICSD01-071-0639，同时这也与HRTEM的分析结果相对应。图3.2TaC-TaN-Ta2O5系列样品的扫描电镜图。(a)TaC-TaN(R=3)，（b）TaC-TaN-Ta2O5(R=5)，（c）TaC-TaN-Ta2O5(R=7)，（d）TaC-TaN-Ta2O5(R=9)，（e）TaC-TaN-Ta2O5(R=11)，（f）TaC-TaN(R=12)。Fig.3.2SEMimagesofTaC-TaN-Ta2O5seriessamples,SEMimagesof(a)TaC-TaN(R=3),(b)TaC-TaN-Ta2O5(R=5),(c)TaC-TaN-Ta2O5(R=7),(d)TaC-TaN-Ta2O5(R=9),(e)TaC-TaN-Ta2O5(R=11),(f)TaC-TaN(R=12).图3.2a-3.2f依次是TaC-TaN(R=3)、TaC-TaN-Ta2O5(R=5)、TaC-TaN-Ta2O5(R=7)、TaC-TaN-Ta2O5(R=9)、TaC-TaN-Ta2O5(R=11)和TaC-TaN(R=12)系列样品的扫描电镜图。从图

【参考文献】：
期刊论文
[1]Photocatalysis:an overview of recent developments and technological advancements[J]. Yuanxing Fang,Yun Zheng,Tao Fang,Yong Chen,Yaodong Zhu,Qing Liang,Hua Sheng,Zhaosheng Li,Chuncheng Chen,Xinchen Wang.  Science China（Chemistry）. 2020(02)



本文编号：3336022