解耦的一氧化碳脱硝协同空气预热技术研究
发布时间：2021-08-31 23:33
氮氧化物（NOx）是一种烟气污染物,通常用氨法选择性催化还原技术来处理,但此技术需建设单独SCR反应器,且氨的制备复杂,不利于存储。一氧化碳（CO）作为一种良好的还原剂,同样可与NOx发生氧化还原反应,生成无害的N2与H2O。比起氨气（NH3）有着更安全、制备容易、设备安全性高等特点。但CO对氧气浓度较为敏感,较高的氧气浓度会抑制CO与NOx的反应。本文借助移动源烟气储存-还原（NSR）技术中的解耦研究思路,将燃煤锅炉NOx脱除分解为NOx吸附与NOx还原两个过程,设计旋转式NOx脱除和空气预热综合反应器（INA）,提出一种新的脱硝工艺。首先对电厂旋转式空气预热器进行温度模拟,在模型基础上得到INA反应器的传热模型,探究蓄热过程。搭建空气预热器协同低温CO解耦脱硝试验台,实现INA反应器的实际模型,制备催化剂在该试验台上测试NOx脱除活性,探究反应过程。最后对效率较好的CuO2/Fe2O3-CeO2催化剂,利用傅里叶原位红外光谱完成对整个INA反应器蓄热-反应过程的机理探究。首先是INA反应器的理念设计,反应器分为三个区域:烟气区,还原气体区和空气区。在传热方面,实现烟气区吸热-还原区...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?（ａ）?２０１４年全国各行业固定源氮氧化物排放比例；??
山东大学硕士学位论文??１．２?ＮＯｘ储存－还原技术??移动源的废气排放通常也是城市氮氧化物排放总量重要的一环，其中机动车??占比最多。２０１８年全国机动车保有量３．２７亿量，其中汽车２．４亿量。２０１８年全??国机动车四项污染物排放量为４０６５．３万吨，比２０１７年削减６．７％。其中氮氧化物??（ＮＯｘ）排放量为５６２．９万吨。此外，山东省的机动车保有量、四项污染物排放??量均列全国第一［４１］。如图１－２，?２０１３年－２０１８年机动车四项污染物排放总量总体??成下降趋势，氮氧化物排放量由６４０．６万吨降低到５６２．９万吨，年均降低率２．１?％，??一方面是由于国家政策向环境方面的倾斜，另一方面是由于三元催化器在汽车上??的普及。??４０００?＂Ｉ?３５０００??３５００?｜?｜?—＊？?＇?＾５０００??ｉ＝?１１ＴＴＩ?＾??＇：Ｌ?Ｌ?Ｌ?Ｌ?Ｌ＊?Ｌ：：??２０１３?２０１４?２０１５?２０１６?２０１７?２０１８??■?ＧＯ?■?ＨＣ?■?ＮＯｘ?■?ＰＭ?保有蜃??图１－?２?２０１３年－２０１８年机动车四项污染物排放总量??对于移动源氮氧化物的处理，在发动机燃烧室后安装三元催化器可有效降低??ＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣ的排放，三者在催化剂作用下相互反应会生成无害的Ｎ２、Ｈ２０与??Ｃ０２，图１－３为三元催化器的示意图。然而对于三元催化器而言，只有空燃比为??１４．７?（ａ?＝１）及在其很窄的范围内才能有效的工作。而近年来对稀燃发动机技术??的研宄表明，较高的空燃比能提高内燃机的燃油利用率，提升燃油经济性，从而??减少Ｃ〇２的排放。对于ＮＯｘ而言，较高的空燃比意味着尾气中含有较高浓度（
第一章绪论??Ｃ０２、Ｈ：０、Ｎ２??垫层?丨??载体和催化剂??ＣＯ、ＴＨＣ、Ｎ０Ｘ?＾?ｆ??图１－３三元催化器原理图??烟气储存－还原技术（ＮＯｘ?ｓｔｏｒａｇｅ?ａｎｄ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ，简称ＮＳＲ）是最有前景的??一项稀燃ＮＯｘ脱除技术，最先由Ｍａｔｓｕｍｏｔｏ在１９９４年从丰田公司开发并商业化??［４２４４］。这项技术以三元催化器为基础，对内部催化剂进行成分改良，使其具有新??的吸附性能。改良后的催化剂为贵金属和碱土金属负载在稀土金属的氧化物上，??如Ｐｔ－Ｂａ／Ａｌ２〇３。如图１－?４，ＮＯｘ的净化分为两个步骤。首先发动机燃烧室会经??历一个稀燃（富氧）阶段，持续约ｌ－２ｍｉｎ。此时ＮＯ会被氧化为Ｎ〇２，并以硝酸??根离子的形式被吸附在贵金属表面形成硝酸钡。接着燃烧室经历一个富燃（贫氧）??阶段，仅持续３－１０ｓ。此时还原性气体（ＣＯ、Ｈ２和ＨＣ）会与硝酸盐反应生成无??害的Ｈ２〇、Ｎ２和ＣＣｈ。如此ＮＯｘ脱除被分为ＮＯｘ储存与ＮＯｘ还原两个阶段，??避免了氧气对Ｃ？还原ＮＯｘ的抑制作用。其中Ｐｔ主要作用为：（１）将ＮＯ氧化??为Ｎ〇２?（２）?Ｐｔ位上进行ＮＯｘ的还原反应。Ｂａ为捕捉组件，将Ｎ〇２与ＮＯ捕捉??在其表面形成硝酸钡。因为Ｂａ（Ｎ〇３）２比Ｂａ（Ｎ〇２）２更容易形成，所以Ｎ〇２比ＮＯ??更容易被捕捉形成硝酸盐。Ａｂ０３拥有较高的比表面积和较高的热稳定性，它能??使贵金属（Ｐｔ）和捕捉材料（Ｂａ）分散性加强，所以充当载体??７??
【参考文献】：
期刊论文
[1]《中国移动源环境管理年报（2019）》发布[J]. 本刊编辑部. 中国能源. 2019(10)
[2]贫燃条件In-Ag/TiO2-γ-Al2O3催化CO选择性还原NO（英文）[J]. 吴爽,李学兵,方向晨,孙媛媛,孙京,周明东,臧树良. 催化学报. 2016(11)
[3]预处理气氛对CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂表面性质及“NO+CO”反应性能的影响（英文）[J]. 朱捷,葛奉娟. 无机化学学报. 2015(01)
[4]用于NH3选择性催化还原NOx的钒基催化剂[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,贺泓. 化学进展. 2012(04)
[5]三分仓回转再生式空气预热器漏风设计计算模型[J]. 刘福国,郝卫东,姜波. 机械工程学报. 2012(04)
[6]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
博士论文
[1]SNCR反应机理及混合特性研究[D]. 卢志民.浙江大学 2006
硕士论文
[1]燃煤锅炉回转式空预器出口烟道与受热面数值模拟试验研究[D]. 冯延鹏.西安建筑科技大学 2013
[2]电站锅炉煤粉燃烧器降低NOx排放的研究[D]. 张翱.华中科技大学 2007
[3]低NOx煤粉燃烧器的应用特性研究[D]. 于娟.同济大学 2006
本文编号：3375821
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?（ａ）?２０１４年全国各行业固定源氮氧化物排放比例；??
山东大学硕士学位论文??１．２?ＮＯｘ储存－还原技术??移动源的废气排放通常也是城市氮氧化物排放总量重要的一环，其中机动车??占比最多。２０１８年全国机动车保有量３．２７亿量，其中汽车２．４亿量。２０１８年全??国机动车四项污染物排放量为４０６５．３万吨，比２０１７年削减６．７％。其中氮氧化物??（ＮＯｘ）排放量为５６２．９万吨。此外，山东省的机动车保有量、四项污染物排放??量均列全国第一［４１］。如图１－２，?２０１３年－２０１８年机动车四项污染物排放总量总体??成下降趋势，氮氧化物排放量由６４０．６万吨降低到５６２．９万吨，年均降低率２．１?％，??一方面是由于国家政策向环境方面的倾斜，另一方面是由于三元催化器在汽车上??的普及。??４０００?＂Ｉ?３５０００??３５００?｜?｜?—＊？?＇?＾５０００??ｉ＝?１１ＴＴＩ?＾??＇：Ｌ?Ｌ?Ｌ?Ｌ?Ｌ＊?Ｌ：：??２０１３?２０１４?２０１５?２０１６?２０１７?２０１８??■?ＧＯ?■?ＨＣ?■?ＮＯｘ?■?ＰＭ?保有蜃??图１－?２?２０１３年－２０１８年机动车四项污染物排放总量??对于移动源氮氧化物的处理，在发动机燃烧室后安装三元催化器可有效降低??ＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣ的排放，三者在催化剂作用下相互反应会生成无害的Ｎ２、Ｈ２０与??Ｃ０２，图１－３为三元催化器的示意图。然而对于三元催化器而言，只有空燃比为??１４．７?（ａ?＝１）及在其很窄的范围内才能有效的工作。而近年来对稀燃发动机技术??的研宄表明，较高的空燃比能提高内燃机的燃油利用率，提升燃油经济性，从而??减少Ｃ〇２的排放。对于ＮＯｘ而言，较高的空燃比意味着尾气中含有较高浓度（
第一章绪论??Ｃ０２、Ｈ：０、Ｎ２??垫层?丨??载体和催化剂??ＣＯ、ＴＨＣ、Ｎ０Ｘ?＾?ｆ??图１－３三元催化器原理图??烟气储存－还原技术（ＮＯｘ?ｓｔｏｒａｇｅ?ａｎｄ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ，简称ＮＳＲ）是最有前景的??一项稀燃ＮＯｘ脱除技术，最先由Ｍａｔｓｕｍｏｔｏ在１９９４年从丰田公司开发并商业化??［４２４４］。这项技术以三元催化器为基础，对内部催化剂进行成分改良，使其具有新??的吸附性能。改良后的催化剂为贵金属和碱土金属负载在稀土金属的氧化物上，??如Ｐｔ－Ｂａ／Ａｌ２〇３。如图１－?４，ＮＯｘ的净化分为两个步骤。首先发动机燃烧室会经??历一个稀燃（富氧）阶段，持续约ｌ－２ｍｉｎ。此时ＮＯ会被氧化为Ｎ〇２，并以硝酸??根离子的形式被吸附在贵金属表面形成硝酸钡。接着燃烧室经历一个富燃（贫氧）??阶段，仅持续３－１０ｓ。此时还原性气体（ＣＯ、Ｈ２和ＨＣ）会与硝酸盐反应生成无??害的Ｈ２〇、Ｎ２和ＣＣｈ。如此ＮＯｘ脱除被分为ＮＯｘ储存与ＮＯｘ还原两个阶段，??避免了氧气对Ｃ？还原ＮＯｘ的抑制作用。其中Ｐｔ主要作用为：（１）将ＮＯ氧化??为Ｎ〇２?（２）?Ｐｔ位上进行ＮＯｘ的还原反应。Ｂａ为捕捉组件，将Ｎ〇２与ＮＯ捕捉??在其表面形成硝酸钡。因为Ｂａ（Ｎ〇３）２比Ｂａ（Ｎ〇２）２更容易形成，所以Ｎ〇２比ＮＯ??更容易被捕捉形成硝酸盐。Ａｂ０３拥有较高的比表面积和较高的热稳定性，它能??使贵金属（Ｐｔ）和捕捉材料（Ｂａ）分散性加强，所以充当载体??７??
【参考文献】：
期刊论文
[1]《中国移动源环境管理年报（2019）》发布[J]. 本刊编辑部. 中国能源. 2019(10)
[2]贫燃条件In-Ag/TiO2-γ-Al2O3催化CO选择性还原NO（英文）[J]. 吴爽,李学兵,方向晨,孙媛媛,孙京,周明东,臧树良. 催化学报. 2016(11)
[3]预处理气氛对CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂表面性质及“NO+CO”反应性能的影响（英文）[J]. 朱捷,葛奉娟. 无机化学学报. 2015(01)
[4]用于NH3选择性催化还原NOx的钒基催化剂[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,贺泓. 化学进展. 2012(04)
[5]三分仓回转再生式空气预热器漏风设计计算模型[J]. 刘福国,郝卫东,姜波. 机械工程学报. 2012(04)
[6]用于NH3选择性催化还原NO的非钒基催化剂研究进展[J]. 刘福东,单文坡,石晓燕,张长斌,贺泓. 催化学报. 2011(07)
博士论文
[1]SNCR反应机理及混合特性研究[D]. 卢志民.浙江大学 2006
硕士论文
[1]燃煤锅炉回转式空预器出口烟道与受热面数值模拟试验研究[D]. 冯延鹏.西安建筑科技大学 2013
[2]电站锅炉煤粉燃烧器降低NOx排放的研究[D]. 张翱.华中科技大学 2007
[3]低NOx煤粉燃烧器的应用特性研究[D]. 于娟.同济大学 2006
本文编号：3375821
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