二维铁电材料对单分子磁性调控的第一性原理研究
发布时间：2021-09-01 20:03
基于磁电效应,通过电场调控材料的磁性能有利于低能耗、高密度存储设备的应用和发展。相比于通过应变效应或外加电场调控材料磁性的易失性调控,可以产生自发极化且能在外电场作用下改变极化方向的铁电材料为非易失调控提供了优异的平台。但随着材料尺度的减小,其自发极化将逐渐减小甚至消失,使得很难在原子尺度实现电控磁性。近年来,二维铁电材料在实验上的成功制备为实现原子尺度下的非易失调控提供了新的机遇。本文基于第一性原理提出了一种通过二维铁电基底调节分子磁性的方法。研究发现,当二维α-In2Se3基底的极化方向反转时,不仅金属酞菁分子的磁矩可以在零或非零之间转换,其易轴也可以在面内或面外之间翻转。此外,分子的磁矩和磁各向异性能均可以进一步地通过在中心金属原子上方修饰卤素原子来增强。I-OsPc/In2Se3体系的磁各向异性能甚至超过30 meV,使其有望实现室温以上的应用。通过对能级图和SOC哈密顿量矩阵元的进一步分析,揭示了α-In2Se3的极化方向对可调控磁性能的决定性作...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
[39]孤立MPc分子的结构
第三章铁电基底调控吸附分子磁性能的研究21以通过物理剥离[117,120]或化学气相沉积[121]的方法制备出薄层甚至单层的α-In2Se3材料。首先我们对单层α-In2Se3原胞进行了结构优化和电子结构计算。由于两种不同极化方向下的结构在能量上是简并的[91]，因此我们只需要考虑其中一种情况。驰豫后，单层α-In2Se3原胞的晶格常数为4.10。单层α-In2Se3原胞的能带结构如图3.2所示，可以看出α-In2Se3是一种具有间接带隙的半导体材料，其带隙（通过GGA-PBE方法计算）为0.78eV。这些结果与先前的文献符合得很好[91]，从而保证了后续计算的准确性。图3.1单层α-In2Se3的结构。极化方向为(a)P-u和(b)P-d时的顶视图。极化方向为(c)P-u和(d)P-d时的侧视图。Fig.3.1Thegeometricstructureofmonolayerα-In2Se3.(a)P-uand(b)P-dgeometriesatthetopview.(c)P-uand(d)P-dgeometriesatthesideview.
浙江大学硕士学位论文22图3.2单层α-In2Se3的能带结构。Fig.3.2Thebandstructureofmonolayerα-In2Se3.3.3.1.2金属酞菁分子的结构如图3.3(a)，孤立的MPc分子由中心金属原子通过四个氮原子与周围的芳香族环状化合物相连接构成，其中心金属原子M可以被多种不同的元素替换[33]。本文我们选择了五种不同的5d过渡金属元素作为MPc分子的中心金属原子（M=Ta、W、Re、Os或Ir）进行计算研究，这是因为5d过渡金属元素具有较强自旋轨道耦合效应，对应于较大的磁各向异性能。结构优化后，孤立的TaPc分子的中心Ta原子将突出周围环状的平面形成突起构型，同时其周围的环状结构随之发生弯曲变形，如图3.3(b)所示；而孤立的WPc、RePc、OsPc和IrPc分子均为平面构型，如图3.3(c)所示，这主要与Ta原子的原子半径较大有关。MPc分子的中心金属原子与周围氮原子之间的键长（dM-N）则主要由中心原子半径的大小以及其电子排斥作用两方向因素共同决定[37]。如表3.1所示，对于本文研究的五种MPc分子，dM-N介于1.98至2.04之间，且随着原子序数的增大而减小，说明对于本文研究的这五种体系来说，原子半径大小的变化是影响其dM-N大小变化的主要因素，MPc分子中心原子的原子半径越小，其dM-N越校
【参考文献】：
期刊论文
[1]Room-temperature multiferroicity and diversified magnetoelectric couplings in 2D materials[J]. Tingting Zhong,Xiaoyong Li,Menghao Wu,Jun-Ming Liu. National Science Review. 2020(02)
本文编号：3377604
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
[39]孤立MPc分子的结构
第三章铁电基底调控吸附分子磁性能的研究21以通过物理剥离[117,120]或化学气相沉积[121]的方法制备出薄层甚至单层的α-In2Se3材料。首先我们对单层α-In2Se3原胞进行了结构优化和电子结构计算。由于两种不同极化方向下的结构在能量上是简并的[91]，因此我们只需要考虑其中一种情况。驰豫后，单层α-In2Se3原胞的晶格常数为4.10。单层α-In2Se3原胞的能带结构如图3.2所示，可以看出α-In2Se3是一种具有间接带隙的半导体材料，其带隙（通过GGA-PBE方法计算）为0.78eV。这些结果与先前的文献符合得很好[91]，从而保证了后续计算的准确性。图3.1单层α-In2Se3的结构。极化方向为(a)P-u和(b)P-d时的顶视图。极化方向为(c)P-u和(d)P-d时的侧视图。Fig.3.1Thegeometricstructureofmonolayerα-In2Se3.(a)P-uand(b)P-dgeometriesatthetopview.(c)P-uand(d)P-dgeometriesatthesideview.
浙江大学硕士学位论文22图3.2单层α-In2Se3的能带结构。Fig.3.2Thebandstructureofmonolayerα-In2Se3.3.3.1.2金属酞菁分子的结构如图3.3(a)，孤立的MPc分子由中心金属原子通过四个氮原子与周围的芳香族环状化合物相连接构成，其中心金属原子M可以被多种不同的元素替换[33]。本文我们选择了五种不同的5d过渡金属元素作为MPc分子的中心金属原子（M=Ta、W、Re、Os或Ir）进行计算研究，这是因为5d过渡金属元素具有较强自旋轨道耦合效应，对应于较大的磁各向异性能。结构优化后，孤立的TaPc分子的中心Ta原子将突出周围环状的平面形成突起构型，同时其周围的环状结构随之发生弯曲变形，如图3.3(b)所示；而孤立的WPc、RePc、OsPc和IrPc分子均为平面构型，如图3.3(c)所示，这主要与Ta原子的原子半径较大有关。MPc分子的中心金属原子与周围氮原子之间的键长（dM-N）则主要由中心原子半径的大小以及其电子排斥作用两方向因素共同决定[37]。如表3.1所示，对于本文研究的五种MPc分子，dM-N介于1.98至2.04之间，且随着原子序数的增大而减小，说明对于本文研究的这五种体系来说，原子半径大小的变化是影响其dM-N大小变化的主要因素，MPc分子中心原子的原子半径越小，其dM-N越校
【参考文献】：
期刊论文
[1]Room-temperature multiferroicity and diversified magnetoelectric couplings in 2D materials[J]. Tingting Zhong,Xiaoyong Li,Menghao Wu,Jun-Ming Liu. National Science Review. 2020(02)
本文编号：3377604
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