新型锂硫电池的设计与性能研究

发布时间：2017-05-01 12:14

  本文关键词：新型锂硫电池的设计与性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：目前,锂离子电池在移动电子设备电源中取得了极大成功。用于商业化锉离子电池正极材料的理论比容量大约在120-200 mAh g-1左右。由于受到了这些材料理论容量的限制,我们已经很难进一步大幅提高这些电池的实际能量密度,难以满足用于长距离运输的电动汽车或者混合动力汽车的要求。近几年来,锂硫电池收到越来越广泛地关注。在锂硫电池中,活性物质硫的理论比容量为1675 mAh g-1,电池比理论能量更是高达2600 Wh kg-1,是传统锂离子电池的5-8倍。另外,硫元素在自然界中储量丰富,而且对环境友好、没有污染,所以与其他正极材料相比拥有很大的优势。但是锂硫电池距离大规模商业化生产仍然有着不小的距离,因为其存在几个难以克服的困难,例如硫导电性差导致电池功率性能差、负极金属锂表面的枝晶问题使电池存在安全隐患、“穿梭效应”降低电池效率并影响电池循环寿命。其中,“穿梭效应”是锂硫电池面临的最严重问题。本论文针对锂硫电池存在的缺点,设计了两种新型电池结构,从而改善锂硫电池的电化学性能。第一种是基于嵌锂碳基负极的锂硫电池,将一般锂硫电池中使用的金属锂片负极替换为基于碳的负极。首先,本文使用热处理的方法合成硫-多壁碳纳米管复合材料作为电池的正极。这种硫碳复合材料较于传统碳硫复合材料硫载量更高(80%),将其作为锂硫电池正极材料可得到更大的比能量。在0.2 C倍率下,硫碳复合材料首次放电比容量达到1304 mAh g-1,循环50次后比容量保留783 mAh g-1,容量保持率为60%。之后论文设计了三种基于这种结构锂硫全电池：第一种是将石墨通过电化学方法预嵌锂,然后与硫-多壁碳纳米管复合正极组装成全电池,其首圈放电容量为1113 mAh g-1,在50圈后仍能保持在757 mAh g-1,比能量为485 Wh kg-1;第二种是将硫-多壁碳纳米管复合正极通过电化学方法预嵌锂,然后与石墨负极组装成全电池,其首圈充电容量高达1226 mAh g-1,在50圈后仍保持515 mAh g-1的容量,其比能量为390 mAh g-1;第三种是将硬碳通过化学方法预嵌锂,然后与硫／多壁碳纳米管复合正极组装成全电池,其最大比容量为1235 mAh g-1,在50圈后仍保持628 mAh g-1,比能量为568 mAh g-1.这几种电池的比能量均高于商业化的锂离子电池(一般小于250 mAh g-1),所以均具有一定的商业化价值。第二种是基于固态电解质的新型固态锂硫电池结构,将导离子能力较好的全固态LAGP陶瓷片作为锂硫电池的电解质。论文中使用蒸镀的方法将锂沉积到LAGP片上作为负极,将硫-多壁碳纳米管复合材料涂到LAGP片的另一面上作为正极,并且在正极表面滴加少量离子液体以增加正极的导离子能力。这种电池在室温20 mA g-1的电流密度下首圈充放电容量高达1530 mAh g-1,并且在20圈后保持在1400 mAh g-1。采用这种结构的电池完全抑制了“穿梭效应”这一锂硫电池中最大的缺陷。本文通过对锂硫电池结构的改进,在很大程度上改善其缺点,为锂硫电池的实用化做出了贡献。
【关键词】：锂硫电池 锂离子电池 硫/碳复合正极材料 嵌锂石墨负极 固态锂硫电池
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM912
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 绪论12-26
• 1.1 引言12
• 1.2 锂硫电池简介12-14
• 1.3 锂硫电池缺陷及改进方法14-23
• 1.3.1 对锂硫电池正极的改进15-17
• 1.3.2 对锂硫电池负极的改进17-20
• 1.3.3 对锂硫电池电解液的改进20-23
• 1.4 研究目的和主要研究内容23-26
• 第二章 实验仪器和方法26-34
• 2.1 实验试剂26-28
• 2.2 实验仪器28-29
• 2.3 实验内容29-34
• 2.3.1 材料的制备29
• 2.3.2 SEM表征29
• 2.3.3 热重分析29
• 2.3.4 晶体结构分析29-30
• 2.3.5 电极极片的制备30
• 2.3.6 测试电池的组装30-31
• 2.3.7 真空蒸镀操作31
• 2.3.8 电池的电化学测试31-34
• 第三章 硫/多壁碳纳米管复合材料的制备及电化学性能34-40
• 3.1 引言34
• 3.2 实验部分34-35
• 3.2.1 硫/碳复合材料的制备34
• 3.2.2 锂硫电池的组装34-35
• 3.2.3 结构分析和电性能分析35
• 3.3 结果与讨论35-37
• 3.3.1 硫/碳复合材料的热重分析35-36
• 3.3.2 硫/碳复合材料的形貌分析36
• 3.3.3 硫/碳复合材料电化学性能分析36-37
• 3.3.4 硫/碳复合材料放电产物XRD表征37
• 3.4 本章小结37-40
• 第四章 使用碳基负极的锂硫电池40-48
• 4.1 引言40
• 4.2 基于硫正极和锂化石墨负极的电池40-42
• 4.2.1 电化学锂化石墨负极的制备41
• 4.2.2 硫/锂化石墨电池的组装41
• 4.2.3 硫/锂化石墨电池的电性能分析41-42
• 4.3 基于硫化锂正极和石墨负极的电池42-43
• 4.3.1 电化学锂化硫正极的制备42-43
• 4.3.2 硫化锂/石墨电池的组装43
• 4.3.3 硫化锂/石墨电池的电性能分析43
• 4.4 基于硫正极和锂化硬碳负极的电池43-46
• 4.4.1 化学锂化硬碳负极的制备44
• 4.4.2 硫/锂化硬碳电池的组装44-45
• 4.4.3 硫/锂化硬碳电池的电性能分析45-46
• 4.5 本章小结46-48
• 第五章 使用高锂离子电导固态电解质LAGP的固态锂硫电池48-56
• 5.1 引言48
• 5.2 实验部分48-50
• 5.2.1 固态电解质片LAGP的制备48-49
• 5.2.2 固态锂硫电池的结构与组装过程49-50
• 5.2.3 结构分析和电性能分析50
• 5.3 结果与讨论50-54
• 5.3.1 LAGP固态电解质片的形貌与结构分析50-51
• 5.3.2 蒸镀锂层的形貌分析51
• 5.3.3 使用离子液体的锂硫电池性能分析51-52
• 5.3.4 固态锂硫电池在室温的电性能分析52-53
• 5.3.5 固态锂硫电池在不同温度和电流密度下的电性能分析53-54
• 5.3.6 固态锂硫电池在不同温度下的GITT性能曲线54
• 5.4 本章小结54-56
• 第六章 结论与展望56-58
• 参考文献58-66
• 文章发表情况66-67
• 致谢67-68

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