金属有机骨架衍生碳基复合材料催化剂的氧还原性能研究
发布时间：2021-11-09 12:20
质子交换膜燃料电池（PEMFCs）是一种可以将燃料和氧化剂的化学能直接转化成电能的绿色高效的能源转换装置。但是,其阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢,是燃料电池的速率控制步骤,所以设计和改性燃料电池阴极ORR催化剂,对进一步提高燃料电池性能具有非常重要的意义。目前,铂金属基催化剂是活性最高的氧还原反应催化剂,但是其价格昂贵、稳定性差、对甲醇和一氧化碳敏感等问题限制燃料电池的大规模应用。针对以上问题,本论文以研究价格低廉、性能稳定、耐久性及催化活性良好的新型非贵金属基催化剂为目的,以金属有机骨架衍生碳基复合材料为研究对象,研究催化剂的ORR活性和催化机理,研究内容与结果如下:（1）采用直接沉淀法在室温下合成沸石咪唑-8（ZIF-8）前驱体,在不需要外加碳载体的情况下,以不同的温度煅烧ZIF-8前驱体制备氮掺杂碳（N/C）催化剂,通过XRD、SEM、TEM、XPS、BET以及电化学性能测试等手段,对催化剂的物相、晶体结构、形貌、颗粒尺寸、价键及催化活性进行分析,探究不同热解温度对ORR催化活性的影响。研究结果发现,N/C催化剂的ORR性能随着热解温度的升高呈现出先升高后下降的趋势。在不同热...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的结构示意图
图 1.1 质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的结构示意图[8]1.1 Schematic structure of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs换膜燃料电池的工作原理比较简单，如图 1.2 所示：作为燃料，通过多孔电极经由气体扩散层到达电催化剂的表面发生氧化的电子通过外部电路到达阴极形成电流，H+透过质子交换膜阴极中的氧气（或空气）在催化剂的作用下发生还原反应。其气反应生成水。电极反应如表 1.2 所示
图 1.3（a）金属的 ORR 活性趋势与氧结合能形成的火山曲线图[12]（b）金属的价格地球上相对含量的关系（以 Si:106 为准）[13]Fig 1.3 (a) Volcano-type relationship for the ORR versus the oxygen binding energy (b)lationship between metal price and its relative abundance in the Earth’s upper continental (based on abundance of Si: 106 atoms).1 铂族贵金属氧还原催化剂铂作为氧还原活性最高的金属，一般都是负载到碳载体上，这样可以减少，提高铂的利用率。目前，商业铂碳是目前氧还原性能最好的催化剂，也是应用最广泛的催化剂，然而它的缺点限制了这种催化剂的大规模应用，因多研究人员进一步改进这类催化剂，希望在保证催化活性的同时能够降低量，增强其耐久性和耐甲醇性。研究人员认为铂基催化剂在氧还原反应中具好的催化性能与该金属中存在空的 d 轨道有关[14]，所以合理优化 Pt 活性位
【参考文献】：
期刊论文
[1]二硫化钛作为锂离子电池负极材料的特性[J]. 陈仕玉,王兆翔,房向鹏,赵海雷,刘效疆,陈立泉. 物理化学学报. 2011(01)
[2]燃料电池现状与未来[J]. 衣宝廉. 电源技术. 1998(05)
[3]质子交换膜燃料电池研究进展[J]. 郑重德,王丰,胡涛,王守绪,何为,王偕恕,王豪才. 电源技术. 1998(03)
博士论文
[1]Fe-N/C氧还原电催化剂的设计制备及性能研究[D]. 杨正坤.中国科学技术大学 2017
硕士论文
[1]新型氧还原反应催化剂机理与活性的第一性原理研究[D]. 胡嫱.江苏大学 2018
本文编号：3485327
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的结构示意图
图 1.1 质子交换膜燃料电池（PEMFCs）的结构示意图[8]1.1 Schematic structure of Proton Exchange Membrane Fuel Cells (PEMFCs换膜燃料电池的工作原理比较简单，如图 1.2 所示：作为燃料，通过多孔电极经由气体扩散层到达电催化剂的表面发生氧化的电子通过外部电路到达阴极形成电流，H+透过质子交换膜阴极中的氧气（或空气）在催化剂的作用下发生还原反应。其气反应生成水。电极反应如表 1.2 所示
图 1.3（a）金属的 ORR 活性趋势与氧结合能形成的火山曲线图[12]（b）金属的价格地球上相对含量的关系（以 Si:106 为准）[13]Fig 1.3 (a) Volcano-type relationship for the ORR versus the oxygen binding energy (b)lationship between metal price and its relative abundance in the Earth’s upper continental (based on abundance of Si: 106 atoms).1 铂族贵金属氧还原催化剂铂作为氧还原活性最高的金属，一般都是负载到碳载体上，这样可以减少，提高铂的利用率。目前，商业铂碳是目前氧还原性能最好的催化剂，也是应用最广泛的催化剂，然而它的缺点限制了这种催化剂的大规模应用，因多研究人员进一步改进这类催化剂，希望在保证催化活性的同时能够降低量，增强其耐久性和耐甲醇性。研究人员认为铂基催化剂在氧还原反应中具好的催化性能与该金属中存在空的 d 轨道有关[14]，所以合理优化 Pt 活性位
【参考文献】：
期刊论文
[1]二硫化钛作为锂离子电池负极材料的特性[J]. 陈仕玉,王兆翔,房向鹏,赵海雷,刘效疆,陈立泉. 物理化学学报. 2011(01)
[2]燃料电池现状与未来[J]. 衣宝廉. 电源技术. 1998(05)
[3]质子交换膜燃料电池研究进展[J]. 郑重德,王丰,胡涛,王守绪,何为,王偕恕,王豪才. 电源技术. 1998(03)
博士论文
[1]Fe-N/C氧还原电催化剂的设计制备及性能研究[D]. 杨正坤.中国科学技术大学 2017
硕士论文
[1]新型氧还原反应催化剂机理与活性的第一性原理研究[D]. 胡嫱.江苏大学 2018
本文编号：3485327
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