结构有序的Si/void/C/graphene纳米复合结构的制备及储锂性能
发布时间：2021-11-10 15:16
采用简单的超声、冷冻干燥和热还原相结合的自组装方法,设计和构建了纳米硅核/间隙/无定形碳壳层/石墨烯（Si/void/C/graphene）三维有序纳米复合结构。在该结构中,纳米硅核与碳壳层之间的空隙有效避免了硅的巨大体积膨胀对碳层的破坏,大幅度提高了锂离子电池的循环稳定性;将Si/void/C纳米结构嵌入在石墨烯层与层之间,利用石墨烯卓越的导电性和柔韧性,进一步缓冲了硅材料的体积效应和提高了复合材料的导电性能。该复合材料在4200 m A·h·g-1（1 C）电流密度下循环1000次后比容量仍高达1603 m A·h·g-1;在67 A·g-1（16 C）的高倍率下,比容量仍有310 m A·h·g-1,显示出了在锂离子电池负极材料领域的巨大应用潜力。
【文章来源】：化工学报. 2017,68(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
制备Si/void/C/graphene纳米复合材料的工艺流程示意图
?b)]表明该材料整体是由大量微米级的三维复合结构组成。单个复合结构的SEM图[图2(b)]表明纳米硅的表面被包裹一层薄薄的碳层，纳米硅和碳层之间有一定的间隙，整个碳包硅的结构被嵌在石墨烯的层与层之间。这表明本文成功制备出具有双重保护的特殊复合结构。样品的TEM图[图2(c)]进一步证明成功获得了这种特殊的复合结构，即在碳包裹的纳米硅和碳层之间存在间隙，然后整个结构被嵌入石墨烯层和层之间。在Si/void/C纳米颗粒嵌入在石墨烯层与层结构之间的三维结构中，石墨烯不但可进一步缓冲硅材料体积效应，而且能提高图2Si/void/C/graphene复合材料的SEM图和TEM图Fig.2SEMandTEMimagesofSi/void/C/graphenenanocomposites
第9期www.hgxb.com.cn·3603·复合材料的导电性，从而能够大幅度提高硅负极材料在大倍率电流密度下的循环性能。图2(d)中纳米硅的尺寸分布在50～100nm，可有效缓解大尺寸微米硅的体积效应。在纳米硅表面上形成的碳层可以有效避免硅与电解质的直接接触，从而促进形成稳定的SEI膜。通过采用氢氟酸清洗去除纳米硅表面的SiO2层，在碳和硅之间形成了一定厚度的间隙，这种特殊的空隙结构可以有效缓冲硅在锂离子电池循环过程中出现的体积膨胀，提高了电池的循环稳定性。2.2XRD分析图3为Si/void/C和Si/void/C/graphene复合材料的XRD谱图。在Si/void/C和Si/void/C/graphene的XRD谱图中出现的衍射峰与晶格硅的(111)、(220)、(311)峰匹配，峰形尖锐，说明复合材料中的硅具有完美的晶型结构，热还原过程没有破坏纳米硅的结构[25-28]。在2θ=25°左右出现的宽峰(002)是石墨烯的特征衍射峰[29]。由于复合材料中的无定形碳含量低，所以两个样品中均观察不到无定形碳的衍射峰。2.3XPS分析图4（a）、（c）表明Si/void/C/grapheneoxide图3Si/void/C和Si/void/C/graphene样品的XRD谱图Fig.3XRDpatternsofSi/void/CandSi/void/C/graphenesamples图4Si/void/C/grapheneoxide的X射线光电子能谱(a)和C1s分峰谱图(b)；Si/void/C/graphene的X射线光电子能谱(c)和C1s分峰谱图(d)（C1s分峰谱图的峰1、2、3和4分别对应于石墨烯苯环上的CC/C—C、C—O、CO和COOH）Fig.4XPSspectraofSi/void/C/grapheneoxide(a);C1scurveofSi/void/C/grapheneoxide(b);Si/void/C/graphene,surveyscan(c);andC1scurveofSi/void/C/graphene(d)[Peaks1,2,3,and4correspondtoCC/C—Cinaromaticrings,C—O(epoxyandalkoxy),CO,andCOOHgroups,respectively]
本文编号：3487513
【文章来源】：化工学报. 2017,68(09)北大核心EICSCD
【文章页数】：7 页
【部分图文】：
制备Si/void/C/graphene纳米复合材料的工艺流程示意图
?b)]表明该材料整体是由大量微米级的三维复合结构组成。单个复合结构的SEM图[图2(b)]表明纳米硅的表面被包裹一层薄薄的碳层，纳米硅和碳层之间有一定的间隙，整个碳包硅的结构被嵌在石墨烯的层与层之间。这表明本文成功制备出具有双重保护的特殊复合结构。样品的TEM图[图2(c)]进一步证明成功获得了这种特殊的复合结构，即在碳包裹的纳米硅和碳层之间存在间隙，然后整个结构被嵌入石墨烯层和层之间。在Si/void/C纳米颗粒嵌入在石墨烯层与层结构之间的三维结构中，石墨烯不但可进一步缓冲硅材料体积效应，而且能提高图2Si/void/C/graphene复合材料的SEM图和TEM图Fig.2SEMandTEMimagesofSi/void/C/graphenenanocomposites
第9期www.hgxb.com.cn·3603·复合材料的导电性，从而能够大幅度提高硅负极材料在大倍率电流密度下的循环性能。图2(d)中纳米硅的尺寸分布在50～100nm，可有效缓解大尺寸微米硅的体积效应。在纳米硅表面上形成的碳层可以有效避免硅与电解质的直接接触，从而促进形成稳定的SEI膜。通过采用氢氟酸清洗去除纳米硅表面的SiO2层，在碳和硅之间形成了一定厚度的间隙，这种特殊的空隙结构可以有效缓冲硅在锂离子电池循环过程中出现的体积膨胀，提高了电池的循环稳定性。2.2XRD分析图3为Si/void/C和Si/void/C/graphene复合材料的XRD谱图。在Si/void/C和Si/void/C/graphene的XRD谱图中出现的衍射峰与晶格硅的(111)、(220)、(311)峰匹配，峰形尖锐，说明复合材料中的硅具有完美的晶型结构，热还原过程没有破坏纳米硅的结构[25-28]。在2θ=25°左右出现的宽峰(002)是石墨烯的特征衍射峰[29]。由于复合材料中的无定形碳含量低，所以两个样品中均观察不到无定形碳的衍射峰。2.3XPS分析图4（a）、（c）表明Si/void/C/grapheneoxide图3Si/void/C和Si/void/C/graphene样品的XRD谱图Fig.3XRDpatternsofSi/void/CandSi/void/C/graphenesamples图4Si/void/C/grapheneoxide的X射线光电子能谱(a)和C1s分峰谱图(b)；Si/void/C/graphene的X射线光电子能谱(c)和C1s分峰谱图(d)（C1s分峰谱图的峰1、2、3和4分别对应于石墨烯苯环上的CC/C—C、C—O、CO和COOH）Fig.4XPSspectraofSi/void/C/grapheneoxide(a);C1scurveofSi/void/C/grapheneoxide(b);Si/void/C/graphene,surveyscan(c);andC1scurveofSi/void/C/graphene(d)[Peaks1,2,3,and4correspondtoCC/C—Cinaromaticrings,C—O(epoxyandalkoxy),CO,andCOOHgroups,respectively]
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