基于氮掺杂多孔碳材料的燃料电池阴极电催化剂的制备与性能研究

发布时间：2017-05-09 23:02

  本文关键词：基于氮掺杂多孔碳材料的燃料电池阴极电催化剂的制备与性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：能源问题是21世纪最大的问题之一。随着人口的增多和经济的发展,能源需求越来越大。越来越多的科学研究者们已经不遗余力地寻找可持续能源设备,如燃料电池,太阳能电池,金属-空气电池,锂离子电池,超级电容器等等。其中,燃料电池作为环境友好型能源设备,受到了广泛的关注。但在燃料电池实现商业化应用的过程中,遇到的最大问题之一就是阴极氧还原反应的催化剂问题。本论文针对此问题,研究了两种新型氧还原电催化剂,这种新型催化剂成本低,性能高,能够有效催化燃料电池阴极氧还原反应。主要工作如下：制备了氮、钴共掺杂介孔碳/石墨烯纳米复合材料(CMK3/G-N-Co):首先采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,然后添加介孔碳CMK3和四水合乙酸钴与制备好的氧化石墨烯溶液进行混合,机械搅拌后冷冻干燥,最后将干燥混合物在氨气气氛中高温热处理得到最终产物。通过扫描透射电镜、X射线衍射、光电子能谱等对最终产物进行表征,分别在酸性和碱性介质中测试最终产物的氧气电还原催化性能。探究了四水合乙酸钴的含量,氧化石墨烯的含量以及热处理温度和热处理时间对CMK3/G-N-Co催化剂催化性能的影响。得到最佳制备条件为：四水合乙酸钴的含量为13.0 mg,氧化石墨烯的含量为30.0 mL,热处理温度为950℃C,热处理时间为50 min。该条件制备的产物在碱性介质中具有很好的氧还原催化性能,它的半峰电位比商业Pt/C(20%)只低了27 mV。与Pt/C(20%)相比,它具有很好的抗甲醇性能和稳定性。制备了氮、铁共掺杂介孔碳/碳纳米管纳米复合材料(NFe-CNT/CMK3):将介孔碳CMK3和三氯化铁溶于去离子水中,机械搅拌后冷冻干燥,再将干燥混合物与500 mg的三聚氰胺充分地研磨；最后在氮气气氛中热处理得到最终产物。通过扫描电镜、透射电镜、BET比表面积测试等对最终产物进行表征,在酸性介质中测试最终产物的氧气电还原催化性能。探究了三氯化铁的含量,热处理温度和热处理时间对NFe-CNT/CMK3催化剂催化性能的影响。得到最佳制备条件为：三氯化铁的含量为6.0 mg,热处理温度为950℃,热处理时间为60 mmin。该条件制备的产物在酸性介质中具有很好的氧还原催化性能。它的起始电位和半峰电位比商业Pt/C(20%)分别只低了68 mV和63 mV,并且在电位低于670 mV时,它的还原电流比Pt/C(20%)要大得多。另外,与Pt/C(20%)相比,它具有很好的抗甲醇性能和稳定性。
【关键词】：燃料电池 氧还原反应 石墨烯 碳纳米管 催化
【学位授予单位】：安徽大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-43
• 1.1 前言9-10
• 1.2 燃料电池的概述10-13
• 1.2.1 燃料电池的分类和工作原理10-12
• 1.2.2 燃料电池的优点12-13
• 1.3 燃料电池阴极氧还原反应机理13-15
• 1.3.1 氧还原反应在酸、碱性电解质中的反应路线13
• 1.3.2 氧还原反应在不同催化剂下的反应机理13-15
• 1.4 燃料电池阴极氧还原反应催化剂15-31
• 1.4.1 Pt基催化剂16-17
• 1.4.2 非贵金属催化剂17-25
• 1.4.3 非金属催化剂25-31
• 1.5 本论文的研究意义和研究内容31-33
• 1.5.1 研究意义31-32
• 1.5.2 研究内容32-33
• 参考文献33-43
• 第二章 CMK3/G-N-Co催化剂的制备、表征及性能研究43-66
• 2.1 前言43
• 2.2 实验试剂与仪器43-45
• 2.3 实验步骤45-46
• 2.3.1 氧化石墨烯的制备45
• 2.3.2 CMK3/G-N-Co的制备45-46
• 2.3.3 CMK3/G-N的制备46
• 2.3.4 CMK3-N-Co的制备46
• 2.3.5 G-N-Co的制备46
• 2.4 结果与讨论46-61
• 2.4.1 表征46-51
• 2.4.2 性能测试51-61
• 2.5 本章小结61-62
• 参考文献62-66
• 第三章 NFe-CNT/CMK3催化剂的制备、表征及性能研究66-85
• 3.1 前言66
• 3.2 实验试剂与仪器66-67
• 3.3 实验步骤67-69
• 3.3.1 NFe-CNT/CMK3的制备67-68
• 3.3.2 NFe-CNT的制备68
• 3.3.3 Fe-CMK3的制备68
• 3.3.4 N-CMK3的制备68-69
• 3.4 结果与讨论69-81
• 3.4.1 表征69-75
• 3.4.2 性能测试75-81
• 3.5 本章小结81-82
• 参考文献82-85
• 第四章 总结与展望85-87
• 4.1 总结85
• 4.2 展望85-87
• 致谢87-88
• 硕士期间发表的论文及研究成果88

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