Glc-Fe-Nx催化剂的制备、氧还原性能研究及在气体扩散电极中的基准测试

发布时间：2022-08-07 19:38

　　近年来,Fe/N/C催化剂在半电池中具有优异的氧还原性能,但由于催化剂活性位密度、传质、稳定性的限制,其催化性能依然不及Pt/C基催化剂。迄今为止,很多人选用金属有机框架材料作为前驱体来提高催化剂的燃料电池性能。然而,这种催化剂在导电性方面普遍较差,严重限制了催化剂在膜电极中的传质能力,最终导致燃料电池性能不理想。本文通过选用2-甲基咪唑为金属有机框架与硝酸锌配位,醋酸亚铁为金属源,葡萄糖为造孔剂,通过传统的水热法制备前驱体,在高温下煅烧最终形成一种高微孔率、高活性的Glc-Fe-Nx催化剂。实验结果表明,葡萄糖的掺入明显提高催化剂的氧还原性能,Glc-Fe-Nx催化剂在0.1 mol/L H2SO4介质中通过旋转圆盘电极测试显示出良好的氧还原活性,半坡电位达到0.864 V,燃料电池最大功率密度可达720 mW/cm~2。此外,我们改进了一种气体扩散电极测试方法,用于研究微载量非铂催化剂,通过结合微量分析天平和旋转圆盘电极测试对电化学活性面积标定双重确认,实现对质量的精确控制。最后,经过氧还原性能测试发现,气体扩散电极测试结果非常接近实际燃料电池性能,因此,我们认为气体扩散电极能够反... 

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 燃料电池阴极氧还原催化剂
        1.2.1 贵金属催化剂
        1.2.2 非金属催化剂
        1.2.3 非贵金属催化剂
    1.3 Fe/N/C催化剂的研究进展
        1.3.1 Fe/N/C催化剂的活性中心位点
        1.3.2 Fe/N/C催化剂传质的影响
        1.3.3 Fe/N/C催化剂的稳定性
    1.4 Fe/N/C催化剂的测试方法
        1.4.1 旋转圆盘电极测试方法
        1.4.2 气体扩散电极测试方法
    1.5 课题的提出
        1.5.1 依据和意义
        1.5.2 研究内容
第2章 实验内容与研究方法
    2.1 主要化学试剂和测试仪器
    2.2 催化剂的物理表征
    2.3 氧还原性能测试仪器及方法
        2.3.1 饱和甘汞电极和电解池
        2.3.2 工作电极的制备
        2.3.3 旋转环盘电极测试
    2.4 燃料电池性能测试
        2.4.1 膜电极组件的制备
        2.4.2 燃料电池测试
    2.5 气体扩散电极测试
        2.5.1 膜电极的制备
        2.5.2 气体扩散电极测试
第3章 Glc-Fe-Nx催化剂的制备与性能表征
    3.1 Fe-Nx和 Glc-Fe-Nx催化剂的制备
    3.2 不同金属含量对Fe-Nx催化剂的影响
        3.2.1 不同金属含量Fe-Nx催化剂的XRD表征
        3.2.2 不同金属含量Fe-Nx催化剂的Raman表征
        3.2.3 不同金属含量Fe-Nx催化剂的氧还原性能测试
    3.3 葡萄糖对Glc-Fe-Nx催化剂的影响
        3.3.1 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的SEM表征分析
        3.3.2 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的TEM表征分析
        3.3.3 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的BET表征分析
        3.3.4 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的拉曼表征分析
        3.3.5 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的XRD分析
        3.3.6 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的XPS分析
        3.3.7 Glc-Fe-Nx和 Fe-Nx催化剂的ORR性能测试
        3.3.8 Glc-Fe-Nx催化剂的燃料电池性能测试
    3.4 不同热解温度对Glc-Fe-Nx催化剂的影响
        3.4.1 不同热解温度所制备的Glc-Fe-Nx催化剂的XRD表征分析
        3.4.2 不同热解温度所制备Glc-Fe-Nx催化剂的拉曼表征分析
        3.4.3 不同热解温度所制备催化剂的ORR性能测试
    3.5 Glc-Fe-Nx催化剂负载量对催化性能的影响
    3.6 本章小结
第4章 Glc-Fe-Nx催化剂在气体扩散电极方法中的研究
    4.1 气体扩散电极方法的改进
        4.1.1 气体扩散电极装置
        4.1.2 气体扩散电极测试准确性
    4.2 影响气体扩散电极方法的因素
        4.2.1 催化剂粒径的影响
        4.2.2 催化剂浆料中离聚物的影响
        4.2.3 Glc-Fe-Nx催化层膜电极制备方式的影响
        4.2.4 Glc-Fe-Nx催化剂载量的影响
        4.2.5 Glc-Fe-Nx催化剂亲疏水性的影响
    4.3 催化层中催化剂质量的计算
    4.4 气体扩散电极与燃料电池对比
    4.5 本章小结
第5章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]Nitrogen-doped cobalt nanoparticles/nitrogen-doped plate-like ordered mesoporous carbons composites as noble-metal free electrocatalysts for oxygen reduction reaction[J]. Vincent Mirai Bau,Xiangjie Bo,Liping Guo.  Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]Sulphur-doped ordered mesoporous carbon with enhanced electrocatalytic activity for the oxygen reduction reaction[J]. Liping Wang,Weishang Jia,Xiaofeng Liu,Jingze Li,Maria Magdalena Titirici.  Journal of Energy Chemistry. 2016(04)



本文编号：3670921