甲醇蒸汽重整反应中MCM-41基催化剂的合成及性能研究
发布时间：2022-10-10 12:28
本研究采用一系列活性金属,包括Cu,Co,Ni,Pd,Zn和Sn,制备负载型M-MCM-41催化剂,并通过管式反应器考察其对甲醇蒸汽重整反应（SRM）的催化性能。主要研究内容如下:1.M-MCM-41催化剂的制备及催化性能研究通过一步水热法制备了一系列M-MCM-41催化剂,并对其甲醇转化率、H2选择性和CO选择性进行了测试评价。在所研究的所有催化剂中,10Cu-MCM-41和10Pd-MCM-41表现出最高的SRM反应活性。在250oC下,10Cu-MCM-41的催化性能最好,其H2的选择性可达100%,同时CO选择性仅为6%,此外反应过程中在68%的甲醇转化率下没有明显的CH4生成。10Ni-MCM-41和10Co-MCM-41在重整反应中活性较差,但是抗失活能力强,稳定性佳。2.Cu-MCM-41催化剂配方优化及催化性能研究改变金属Cu的载量,制备了一系列Cu-MCM-41催化剂。在250oC时,15Cu-MCM-41活性最高,稳定性最好,48h活性未有明显下降。通过表征发现,当Cu的负载量由5%增加到20%时,MCM-41的比表面积从662 m2/g急剧减...
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
1 前言
1.1 立题背景、意义
1.2 甲醇重整制氢
1.2.1 甲醇的性质与合成
1.2.2 甲醇蒸汽重整(SRM)反应
1.3 纳米催化剂的制备方法
1.3.1 浸渍法
1.3.2 一步法
1.3.3 气相化学沉积法
1.3.4 物理气相沉积法
1.3.5 沉淀和共沉淀法
1.3.6 离子交换法
1.3.7 熔融渗透法
1.3.8 胶体合成法
1.3.9 原子层沉积法(ALD)
1.4 甲醇蒸汽重整反应的机理
1.5 蒸汽重整反应催化剂的载体
1.5.1 介孔材料
1.5.2 介孔材料的形成机理
1.5.3 介孔载体的合成
1.6 蒸汽重整反应催化剂的活性组分
1.6.1 贵金属催化剂
1.6.2 非贵金属催化剂
1.7 论文研究特色及主要创新点
2 催化剂的制备及表征方法
2.1 前言
2.2 化学试剂及仪器
2.2.1 化学试剂
2.2.2 主要仪器
2.3 催化剂的制备方法
2.3.1 M-MCM-41催化剂的制备
2.3.2 Cu-MCM-41纳米催化剂的制备
2.4 催化剂表征
2.4.1 TPR
2.4.2 TGA-DSC
2.4.3 N_2吸附
2.4.4 XRD
2.4.5 TEM
2.4.6 FT-IR
2.4.7 拉曼光谱
2.4.8 SEM
2.4.9 EPR
2.5 催化剂活性评价
2.5.1 活性测试
2.5.2 稳定性测试
2.6 本章小结
3 M-MCM-41催化剂上甲醇重整反应性能的研究
3.1 引言
3.2 催化剂活性与选择性
3.3 催化剂的稳定性
3.4 催化剂表征
3.4.1 TGA-DSC
3.4.2 N_2吸附
3.4.3 XRD
3.4.4 ICP-OES和 EDX光谱
3.4.5 TEM
3.4.6 EDX-SEM
3.4.7 FTIR
3.4.8 拉曼光谱
3.4.9 H_2-TPR
3.5 小结
4 Cu-MCM-41纳米催化剂合成及甲醇蒸汽转化活性研究
4.1 引言
4.2 催化剂活性与稳定性
4.2.1 稳定性测试
4.3 催化剂表征
4.3.1 TGA-DSC
4.3.2 N_2吸附
4.3.3 XRD
4.3.4 ICP-OES和 EDX光谱
4.3.5 TEM
4.3.6 FTIR
4.3.7 EPR
4.3.8 H_2-TPR
4.4 小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文目录
【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米碳纤维负载钯催化剂在Heck反应中的应用——载体相互作用的影响（英文）[J]. 朱俊,赵铁均,Ingvar KVANDE,陈德,周兴贵,袁渭康. 催化学报. 2008(11)
本文编号：3689623
【文章页数】：89 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
1 前言
1.1 立题背景、意义
1.2 甲醇重整制氢
1.2.1 甲醇的性质与合成
1.2.2 甲醇蒸汽重整(SRM)反应
1.3 纳米催化剂的制备方法
1.3.1 浸渍法
1.3.2 一步法
1.3.3 气相化学沉积法
1.3.4 物理气相沉积法
1.3.5 沉淀和共沉淀法
1.3.6 离子交换法
1.3.7 熔融渗透法
1.3.8 胶体合成法
1.3.9 原子层沉积法(ALD)
1.4 甲醇蒸汽重整反应的机理
1.5 蒸汽重整反应催化剂的载体
1.5.1 介孔材料
1.5.2 介孔材料的形成机理
1.5.3 介孔载体的合成
1.6 蒸汽重整反应催化剂的活性组分
1.6.1 贵金属催化剂
1.6.2 非贵金属催化剂
1.7 论文研究特色及主要创新点
2 催化剂的制备及表征方法
2.1 前言
2.2 化学试剂及仪器
2.2.1 化学试剂
2.2.2 主要仪器
2.3 催化剂的制备方法
2.3.1 M-MCM-41催化剂的制备
2.3.2 Cu-MCM-41纳米催化剂的制备
2.4 催化剂表征
2.4.1 TPR
2.4.2 TGA-DSC
2.4.3 N_2吸附
2.4.4 XRD
2.4.5 TEM
2.4.6 FT-IR
2.4.7 拉曼光谱
2.4.8 SEM
2.4.9 EPR
2.5 催化剂活性评价
2.5.1 活性测试
2.5.2 稳定性测试
2.6 本章小结
3 M-MCM-41催化剂上甲醇重整反应性能的研究
3.1 引言
3.2 催化剂活性与选择性
3.3 催化剂的稳定性
3.4 催化剂表征
3.4.1 TGA-DSC
3.4.2 N_2吸附
3.4.3 XRD
3.4.4 ICP-OES和 EDX光谱
3.4.5 TEM
3.4.6 EDX-SEM
3.4.7 FTIR
3.4.8 拉曼光谱
3.4.9 H_2-TPR
3.5 小结
4 Cu-MCM-41纳米催化剂合成及甲醇蒸汽转化活性研究
4.1 引言
4.2 催化剂活性与稳定性
4.2.1 稳定性测试
4.3 催化剂表征
4.3.1 TGA-DSC
4.3.2 N_2吸附
4.3.3 XRD
4.3.4 ICP-OES和 EDX光谱
4.3.5 TEM
4.3.6 FTIR
4.3.7 EPR
4.3.8 H_2-TPR
4.4 小结
5 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
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【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米碳纤维负载钯催化剂在Heck反应中的应用——载体相互作用的影响（英文）[J]. 朱俊,赵铁均,Ingvar KVANDE,陈德,周兴贵,袁渭康. 催化学报. 2008(11)
本文编号：3689623
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/dianlidianqilunwen/3689623.html
