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平铺与岛状两种生长模式下Pd@Pt纳米催化剂的形成机理及对氢析出反应催化性能的研究

发布时间:2017-05-17 00:11

  本文关键词:平铺与岛状两种生长模式下Pd@Pt纳米催化剂的形成机理及对氢析出反应催化性能的研究,由笔耕文化传播整理发布。


【摘要】:燃料电池作为一种新能源技术,具有利用率高、可实现零污染等优点,其开发和应用将会在一定程度上缓解即将出现的能源危机问题。而燃料电池催化剂对其能源的转化效率起着关键性的作用,优秀的催化剂不仅可以提高燃料电池的转化效率,而且对推进燃料电池的普及有着深远的影响。目前,对于为氢燃料电池提供电解水产氢的氢析出催化剂的性能还有很大的发展空间。本硕士论文针对氢燃料电池中涉及的产氢步骤的主要催化剂进行研究,设计并发展出了新的合成策略,并且使新制备的催化剂的HER性能有了长远的提高,达到并超过商业催化剂的性能要求。探讨了岛状生长和平铺生长两种Pd-Pt双金属核壳结构的形成机制,初步探索了新型岛状生长催化剂在燃料电池催化剂中的应用。对从根本上解决环境资源问题有一定的实际意义。通常状况下,对于晶格不匹配度很低的两种金属原子,在形成合金或核壳结构过程中,更倾向于遵循一种均匀分布或平铺生长的生长模式。本文发展了一种利用Br离子的诱导作用来合成出非均匀核壳结构的Pd@Pt纳米催化剂的合成策略。该方法可以可控的调节新生成的Pt原子在Pd纳米立方体结构表面的分布方式,既可以生成普通的核壳结构Pd@L-Pt,也可以合成出Pt在Pd表面岛状生长的非均匀核壳结构Pd@I-Pt。本文同时比较了合成出的两种催化剂的催化活性。在氢燃料电池产氢技术的关键步骤—氢析出反应中,平铺生长的Pd@L-Pt纳米催化剂表现出较传统Pt/C催化剂稍低的催化性能,这与催化剂自身的Pt的活性面积/质量有着一定的内部关系;而岛状生长的Pd@I-Pt纳米催化剂在相同Pt负载量下表现出较传统Pt/C与平铺生长的Pd@L-Pt纳米催化均优越的催化性能。因此,发展新型的岛状生长Pd@I-Pt纳米催化剂对提高氢燃料电池的能源效应有着巨大的实际生产意义。
【关键词】:能源 燃料电池 Pd-Pt 催化剂 氢析出反应
【学位授予单位】:北京交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TM911.4
【目录】:
  • 致谢5-6
  • 中文摘要6-7
  • ABSTRACT7-10
  • 第1章 绪论10-23
  • 1.1 引言10-11
  • 1.2 纳米催化剂简介11-16
  • 1.2.1 纳米催化剂的结构类型11-13
  • 1.2.2 纳米催化剂的合成方法13-14
  • 1.2.3 纳米材料的形成机理14-16
  • 1.3 纳米催化剂的可控合成16-22
  • 1.3.1 可控合成双金属纳米晶的途径17-19
  • 1.3.2 影响四种途径的主要因素19-22
  • 1.4 本论文的选题思路和研究内容22-23
  • 第2章 实验方法、原料和仪器23-28
  • 2.1 实验药品23-24
  • 2.2 实验仪器与设备24
  • 2.3 实验研究方法24-28
  • 2.3.1 X射线衍射24-25
  • 2.3.2 透射电子显微镜25
  • 2.3.3 电化学测试25-26
  • 2.3.4 X射线光电子能谱分析26-28
  • 第3章 Pd@L-Pt结构的可控合成28-40
  • 3.1 样品的合成工作28-29
  • 3.1.1 钯的纳米立方体的合成28
  • 3.1.2 Pd@L-Pt结构纳米立方体的合成28-29
  • 3.2 结果与讨论29-35
  • 3.2.1 钯的纳米立方体的结构表征与讨论29-31
  • 3.2.2 Pd@L-Pt结构纳米晶的结构表征与讨论31-35
  • 3.3 Pd@L-Pt电化学性能测试35-39
  • 3.3.1 电化学测试方法36
  • 3.3.2 电化学结果分析36-39
  • 3.4 本章小结39-40
  • 第4章 Pd@I-Pt结构的可控合成40-50
  • 4.1 样品的合成工作40
  • 4.2 结果与讨论40-46
  • 4.3 Pd@I-Pt电化学性能测试46-49
  • 4.3.1 电化学测试方法46-47
  • 4.3.2 电化学结果分析47-49
  • 4.4 本章小结49-50
  • 第5章 Pd@PtCu_x三金属纳米催化剂的合成50-55
  • 5.1 样品的合成工作50-51
  • 5.1.1 平铺生长Pd@L-PtCu纳米结构的合成50
  • 5.1.2 岛状生长Pd@I-PtCux纳米结构的合成50-51
  • 5.2 结果与讨论51-53
  • 5.2.1 平铺生长Pd@L-PtCu纳米结构的结构表征与讨论51
  • 5.2.2 岛状生长Pd@I-PtCux纳米结构的结构表征与讨论51-53
  • 5.3 Pd@PtCu_x电化学性能测试53-54
  • 5.3.1 电化学测试方法53
  • 5.3.2 电化学结果分析53-54
  • 5.4 本章小结54-55
  • 第6章 结论55-57
  • 参考文献57-61
  • 作者简历及攻读硕士学位期间取得的研究成果61-63
  • 学位论文数据集63

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