高分散Ni基催化剂的制备及其氢—水蒸气相催化交换性能研究
发布时间：2023-01-08 13:53
氚水对人体和环境具有严重危害,从而造成安全问题。氚水处置难题已成为核电站、乏燃料后处理以及未来聚变能源都无法回避的问题。目前,氢水催化交换反应是一类重要的氢同位素交换技术,其中蒸气相催化交换（Vapor Phase Catalytic Exchange,VPCE）具有可采用非贵金属催化剂、流程简单、无腐蚀性、以及高分离因子等优势而受到广泛关注。在该工艺技术中,制备高效催化剂已成为工程方法的关键,且其中涉及的反应过程机理不明,还需进一步深入探索。同时,相比加拿大等国报道的Pt基贵金属催化剂,通过设计和可控制备非贵金属Ni基催化剂,并实现高催化效率,可以显著降低处理成本,推动我国该技术的工业化进程。基于此,本文通过采用层状双金属氢氧化物（Layered double hydroxides,LDH）独特的层板结构和阳离子超分散特点,显著提升活性金属Ni的分散度,即可降低活性金属负载率且能提升催化活性。LDH是一类层板结构的超分子材料,其层板阳离子可控制备且实现原子级分散,层间离子也具有可交换性,已被作为催化剂前体和载体、吸附剂或离子交换剂,在除气、选择性加氢、电催化等领域得以应用。同时,LD...
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景与意义
1.2 氢水催化交换技术及其应用
1.2.1 氢-水同位素交换反应
1.2.2 氢-水同位素交换的应用
1.3 催化交换催化剂的研究进展
1.4 氢-水同位素交换性能表征及机理
1.4.1 转化率
1.4.2 总体积传至系数
1.4.3 交换柱出口处氢同位素浓度
1.4.4 氢-水同位素交换机理
1.5 层状水滑石负载催化剂
1.5.1 水滑石的概述
1.5.2 水滑石的基本结构及性质
1.5.3 水滑石的制备方法
1.5.4 水滑石前体及其复合金属氧化物的应用
1.6 本论文的研究内容及意义
第2章 实验部分
2.1 实验试剂与设备
2.1.1 实验试剂、仪器及测试气体
2.1.2 实验设备标定
2.2 催化剂制备
2.3 催化剂分析与表征
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 投射电子显微镜(TEM)、高分辨投射电子显微镜(HRTEM)
2.3.4 H_2程序升温还原分析(H_2-TPR)
2.3.5 热重-质谱分析仪(TG-MS)
2.3.6 元素分析(ICP)
2.3.7 BJH孔径分布分析仪(BJH)
2.3.8 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.9 气相色谱仪(GS)
第3章 NiAl-LDH基催化剂与蒸气相催化交换反应研究
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 NiAl-LDH纳米片的制备
3.2.2 Ni(NiO_3)2/γ-Al_2O_3 的制备
3.2.3 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3 的制备
3.2.4 氢-水同位素催化交换性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 NiAl-LDH前体的可控制备
3.3.2 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3的XRD分析
3.3.3 催化剂前体及催化剂的形貌
3.3.4 催化剂前体及催化剂的孔径结构
3.3.5 表面元素分析
3.3.6 还原性分析
3.4 VPCE性能讨论
3.4.1 不同催化剂的催化性能
3.4.2 催化剂机理探究
3.5 本章小结
第4章 镍基催化剂可调的金属-载体相互作用力对气相氢-水同位素交换性能研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 NiAl-LDHs的合成
4.2.2 LDH衍生Ni负载型催化剂制备
4.3 催化性能
4.4 催化剂的表征
4.4.1 XRD表征
4.4.2 N_2吸脱附表征
4.4.3 TEM表征
4.4.4 XPS表征
4.4.5 H_2-TPR表征
4.5 催化性能
4.5.1 不同Ni含量催化剂的影响
4.5.2 不同进料比的影响
4.5.3 不同催化剂用量的影响
4.6 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
攻读学位期间的主要研究成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Separation process study of liquid phase catalytic exchange reaction based on the Pt/C/PTFE catalysts[J]. Peilong Li,Li Guo,Renjin Xiong,Junhong Luo,Ming Wen,Yong Yao,Zhi Zhang,Jiangfeng Song,Yan Shi,Tao Tang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(08)
[2]Pt-SDB憎水催化剂氢水液相催化交换工艺研究[J]. 李俊华,康艺,阮皓,窦勤成,韩延德,胡石林. 原子能科学技术. 2002(02)
[3]大粒径疏水催化剂的制备及氧化氚氢（HT）的性能研究[J]. 但贵萍,卢瑶章,邱永梅,马俊格,曾俊辉. 原子能科学技术. 1999(01)
[4]稳定同位素的分离与应用[J]. 徐大刚,钟授富. 化工进展. 1997(02)
[5]含氚废水的处理与处置[J]. 罗上庚. 辐射防护. 1993(02)
[6]同位素分离的现状和前景（Ⅱ）[J]. 肖啸菴,汪德熙. 核化学与放射化学. 1991(01)
[7]在并流交换反应器中液相水-氢同位素交换反应的研究[J]. 祁世纶,池东鲜,李永顺,千载虎. 高等学校化学学报. 1984(01)
博士论文
[1]疏水催化剂及氢—水液相催化交换性能研究[D]. 叶林森.中国科学技术大学 2014
硕士论文
[1]铂镍催化剂的制备及其氢—水汽相催化交换性能研究[D]. 喻彬.中国工程物理研究院 2016
[2]负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其CO氧化与噻吩加氢脱硫反应性能的研究[D]. 麻春艳.烟台大学 2007
本文编号：3728589
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景与意义
1.2 氢水催化交换技术及其应用
1.2.1 氢-水同位素交换反应
1.2.2 氢-水同位素交换的应用
1.3 催化交换催化剂的研究进展
1.4 氢-水同位素交换性能表征及机理
1.4.1 转化率
1.4.2 总体积传至系数
1.4.3 交换柱出口处氢同位素浓度
1.4.4 氢-水同位素交换机理
1.5 层状水滑石负载催化剂
1.5.1 水滑石的概述
1.5.2 水滑石的基本结构及性质
1.5.3 水滑石的制备方法
1.5.4 水滑石前体及其复合金属氧化物的应用
1.6 本论文的研究内容及意义
第2章 实验部分
2.1 实验试剂与设备
2.1.1 实验试剂、仪器及测试气体
2.1.2 实验设备标定
2.2 催化剂制备
2.3 催化剂分析与表征
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.3.3 投射电子显微镜(TEM)、高分辨投射电子显微镜(HRTEM)
2.3.4 H_2程序升温还原分析(H_2-TPR)
2.3.5 热重-质谱分析仪(TG-MS)
2.3.6 元素分析(ICP)
2.3.7 BJH孔径分布分析仪(BJH)
2.3.8 X射线光电子能谱分析(XPS)
2.3.9 气相色谱仪(GS)
第3章 NiAl-LDH基催化剂与蒸气相催化交换反应研究
3.1 引言
3.2 实验方法
3.2.1 NiAl-LDH纳米片的制备
3.2.2 Ni(NiO_3)2/γ-Al_2O_3 的制备
3.2.3 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3 的制备
3.2.4 氢-水同位素催化交换性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 NiAl-LDH前体的可控制备
3.3.2 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3的XRD分析
3.3.3 催化剂前体及催化剂的形貌
3.3.4 催化剂前体及催化剂的孔径结构
3.3.5 表面元素分析
3.3.6 还原性分析
3.4 VPCE性能讨论
3.4.1 不同催化剂的催化性能
3.4.2 催化剂机理探究
3.5 本章小结
第4章 镍基催化剂可调的金属-载体相互作用力对气相氢-水同位素交换性能研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 NiAl-LDHs的合成
4.2.2 LDH衍生Ni负载型催化剂制备
4.3 催化性能
4.4 催化剂的表征
4.4.1 XRD表征
4.4.2 N_2吸脱附表征
4.4.3 TEM表征
4.4.4 XPS表征
4.4.5 H_2-TPR表征
4.5 催化性能
4.5.1 不同Ni含量催化剂的影响
4.5.2 不同进料比的影响
4.5.3 不同催化剂用量的影响
4.6 本章小结
第5章 结论与展望
5.1 总结
5.2 展望
参考文献
攻读学位期间的主要研究成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Separation process study of liquid phase catalytic exchange reaction based on the Pt/C/PTFE catalysts[J]. Peilong Li,Li Guo,Renjin Xiong,Junhong Luo,Ming Wen,Yong Yao,Zhi Zhang,Jiangfeng Song,Yan Shi,Tao Tang. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(08)
[2]Pt-SDB憎水催化剂氢水液相催化交换工艺研究[J]. 李俊华,康艺,阮皓,窦勤成,韩延德,胡石林. 原子能科学技术. 2002(02)
[3]大粒径疏水催化剂的制备及氧化氚氢（HT）的性能研究[J]. 但贵萍,卢瑶章,邱永梅,马俊格,曾俊辉. 原子能科学技术. 1999(01)
[4]稳定同位素的分离与应用[J]. 徐大刚,钟授富. 化工进展. 1997(02)
[5]含氚废水的处理与处置[J]. 罗上庚. 辐射防护. 1993(02)
[6]同位素分离的现状和前景（Ⅱ）[J]. 肖啸菴,汪德熙. 核化学与放射化学. 1991(01)
[7]在并流交换反应器中液相水-氢同位素交换反应的研究[J]. 祁世纶,池东鲜,李永顺,千载虎. 高等学校化学学报. 1984(01)
博士论文
[1]疏水催化剂及氢—水液相催化交换性能研究[D]. 叶林森.中国科学技术大学 2014
硕士论文
[1]铂镍催化剂的制备及其氢—水汽相催化交换性能研究[D]. 喻彬.中国工程物理研究院 2016
[2]负载型Au-Pd双金属催化剂的制备及其CO氧化与噻吩加氢脱硫反应性能的研究[D]. 麻春艳.烟台大学 2007
本文编号：3728589
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