贵金属纳米粒子敏化增强上转换发光研究

发布时间：2017-05-18 12:03

  本文关键词：贵金属纳米粒子敏化增强上转换发光研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：由于独特的非线性过程与广泛应用前景,如生物荧光成像、生物传感、红外光热治疗、红外探测、防伪、指纹识别和太阳能电池等,稀土(RE)掺杂上转换荧光材料(UCNPs)已成为发光领域的研究热点;最近十几年纳米科技的发展更是给上转换发光(UCL)的研究注入了新的驱动力。然而,现有稀土上转换材料的发光过程来源于4f-4f跃迁,吸收截面小,发光效率低,成为限制其实际应用的障碍。传统的解决方法主要是通过材料的尺寸、结构与表面控制以及晶体场调控,获得相对高效的UCL。本论文利用贵金属Au与稀土氧化物Nd2O3复合,实现了宽带激发的上转换白光发射;利用贵金属材料的表面等离子体效应对稀土上转换纳米晶材料的局域光场进行调控,使Na YF4:Yb,Tm纳米晶上转换发光强度增加了两个数量级以上,并深入揭示了贵金属-稀土上转换复合结构中稀土上转换荧光增强的微观物理实质,在此基础上将这其应用于指纹识别;制备了高效的Li YF4:Yb,Er稀土上转换单晶,并将其应用于钙钛矿太阳能电池以提高其光电转换效率。具体取得的成果如下:[1]通过共沉淀法成功合成了一种新颖的Nd2O3/Au的复合物,其在780-980nm光激发下具有宽带白光上转换发射。利用Nd2O3发光与金棒的表面等离子体共振的相互作用,使Nd2O3的宽带发光阈值大大降低,发光强度大幅度提高;确定了上转换发光增强与金棒掺杂浓度和980nm、808nm激发光功率强度的依赖关系;在980nm和808nm光激发下,获得的最大增强倍数分别是11倍和9倍;探索了Nd2O3/Au复合物的上转换宽带发射和上转换增强机制.[2]采用去PMMA模板法合成了“岛状”Au-Ag合金纳米薄膜,并通过Au-Ag的比例控制合金的尺寸(100-1000 nm)。发现上转换发光增强因子随合金纳米颗粒的尺寸增大、漫反射的增强,Na YF4 Yb,Tm纳米颗粒尺寸和激发光功率密度的减小和和多光子布局阶数的提高而增大;上转换发光增强主要是来源于与激发光电磁场的表面等离子共振耦合。优化获得了180倍的荧光增强,并用于高分辨率指纹识别。[3]首次将透明Li YF4:Yb~(3+),Er~(3+)单晶作为一个独立的荧光转换器来提高钙钛矿电池的能量转换效率,980nm光激发下其内量子效率高到5.72%。将其置于钙钛矿电池的迎光面,在7-8个太阳常数的模拟太阳光激发下,电池的能量转换效率提高了7.9%。
【关键词】：上转换发光材料 宽带发光 局域场调制 表面等离子体 合金纳米薄膜 尺寸依赖 界面效应
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ422;TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-22
• 1.1 贵金属局域表面等离子体共振的基本原理11-13
• 1.2 贵金属LSPR增强稀土上转换发光13-14
• 1.3 论文的研究内容及研究意义14-15
• 1.4 参考文献15-22
• 第二章 Nd_2O_3/Au纳米复合物：近红外光激发下的上转换光谱展宽和增强22-38
• 2.1 引言22-23
• 2.2 实验步骤23-24
• 2.2.1 金纳米棒的合成23
• 2.2.2 Nd_2O_3/Au复合物的制备23-24
• 2.2.3 表征24
• 2.3 结果与讨论24-31
• 2.3.1 形貌和结构24-27
• 2.3.2 Nd_2O_3/Au复合材料的上转换增强27-31
• 2.4 上转换宽带发射的机理31-33
• 2.5 小结33
• 2.6 参考文献33-38
• 第三章 “岛状”Au-Ag合金 /NaYF_4: Yb~(3+), Tm~(3+)/Er~(3+)复合薄膜结构强的上转换增强和指纹识别应用38-60
• 3.1 引言38-39
• 3.2 实验步骤39-41
• 3.2.1 NaYF_4纳米颗粒的合成39
• 3.2.2 合成PMMA纳米球39-40
• 3.2.3 合成多空Au-Ag/NaYF_4: Yb~(3+), Tm~(3+)复合薄膜40
• 3.2.4 表征40-41
• 3.3 结果和讨论41-53
• 3.4 小结53-54
• 3.5 参考文献54-60
• 第四章 太阳光谱激发下的高效上转换单晶LiYF_4: Yb~(3+), Er~(3+)及光伏应用60-77
• 4.1 引言60-61
• 4.2 实验步骤61-63
• 4.2.1 LiYF_4: Yb~(3+), Er~(3+)单晶的合成61
• 4.2.2 钙钛矿电池的特殊合成方法61-62
• 4.2.2 表征62-63
• 4.3 结果与讨论63-72
• 4.4 小结72
• 4.5 参考文献72-77
• 第五章 结论与展望77-78
• 作者简介及在学期间取得的科研成果78-80
• 致谢80

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