基于前过渡金属氮化物燃料电池电催化剂的研究
发布时间：2023-04-29 20:19
质子交换膜燃料电池具有能量转换效率高、低温启动快速和无污染排放等优点,被广泛视为最具应用前景的清洁能源技术之一。然而,质子交换膜燃料电池的大规模商业化仍然面临很大的挑战,阴极氧还原反应速率缓慢、使用贵金属Pt作为催化剂带来的高成本、以及稳定性不足等因素严重阻碍了燃料电池的进一步发展。为了解决这些问题,全球的研究人员开展了大量的研究工作,并取得很大突破。在催化剂活性方面,以Pt为壳层的核壳结构催化剂为代表的低Pt催化剂研究不仅降低了Pt的载量,同时还提高了Pt自身的催化剂活性;而以Fe-Nx/C为代表的非Pt催化剂在碱性条件下的氧还原活性可与商业Pt/C催化剂相媲美。在稳定性方面,以calix[4]arene修饰Pt电极为代表的具有选择性抑制氧还原反应的阳极催化剂为解决燃料电池在启动和关机阶段的寿命衰减提供了新的办法。尽管如此,Pt高昂的价格和稀缺性依然制约了Pt催化剂的大规模应用,而非Pt催化剂在酸性中的活性和稳定性仍然满足不了实际应用的需求。因此,开发新型廉价、高活性和高稳定性的燃料电池催化剂依然十分有必要。前过渡金属氮化物具有高硬度、高熔点和抗腐蚀等优良的物理...
【文章页数】：147 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 燃料电池的概述
1.1.1 聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)
1.1.2 碱性燃料电池(AFC)
1.1.3 磷酸燃料电池(PAFC)
1.1.4 固态氧化物燃料电池(SOFC)
1.1.5 熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)
1.2 低温燃料电池面临的挑战及其发展趋势
1.3 低温燃料电池低铂及非铂催化剂的研究进展
1.3.1 低铂氧还原催化剂的研究进展
1.3.2 非贵金属氧还原催化剂的研究进展
1.3.3 选择性阳极氢氧化反应催化剂的研究进展
1.4 本课题的研究意义、内容和目标
1.4.1 本课题的研究意义
1.4.2 本课题的研究内容和目标
第二章 实验设计与表征方法
2.1 实验仪器和试剂
2.1.1 实验仪器
2.1.2 实验材料与化学试剂
2.2 实验方法
2.3 催化剂物相、形貌以及结构表征
2.3.1 X-射线衍射(XRD)
2.3.2 TEM形貌表征
2.3.3 氮气吸附比表面积测试(BET)
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 氧气程序升温脱附(O2-TPD)
2.4 催化剂性能评价
2.4.1 催化剂的氧还原性能评价
2.4.2 催化剂的氢氧化性能评价
2.4.3 催化剂的稳定性评价
第三章 前过渡金属氮化物的氧还原性能研究及其原因分析
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂表征
3.2.3 催化剂性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 氧分子解离条件的理论分析
3.3.2 第三周期前过渡金属氮化物的氧还原活性及原因
3.4 结论
第四章 过渡金属掺杂对VN氧还原性能的影响研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂表征
4.2.3 催化剂性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的结构及形貌表征
4.3.2 催化剂的氧还原活性及稳定性
4.3.3 Co掺杂量和氮化温度对催化剂结构和性能的影响
4.3.4 氧还原机理分析
4.3.5 氧还原性能提高的原因分析
4.4 结论
第五章 过渡金属掺杂及碳复合对CrN氧还原性能的影响研究
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂表征
5.2.3 催化剂性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 过渡金属掺杂对CrN氧还原性能的影响
5.3.2 碳复合对CrN氧还原性能的影响
5.4 结论
第六章 TiN负载高分散Pt催化剂的选择性电催化作用研究
6.1 前言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂制备
6.2.2 催化剂表征
6.2.3 催化剂性能测试
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的结构与形貌表征
6.3.2 Pt元素的价态分析
6.3.3 催化剂的CV曲线分析
6.3.4 催化剂的氢氧化活性及氧还原活性
6.3.5 催化剂的氢氧化机理及氧还原机理分析
6.3.6 催化剂对氢氧化和氧还原反应选择性的原因分析
6.3.7 催化剂对氧还原反应的抑制作用
6.4 结论
第七章 结论与展望
7.1 本文的研究内容
7.2 本文的创新点
7.3 本文的不足之处
7.4 对未来研究工作的展望
参考文献
攻读博士学位期间的科研成果
致谢
附件
本文编号：3805672
【文章页数】：147 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 燃料电池的概述
1.1.1 聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)
1.1.2 碱性燃料电池(AFC)
1.1.3 磷酸燃料电池(PAFC)
1.1.4 固态氧化物燃料电池(SOFC)
1.1.5 熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)
1.2 低温燃料电池面临的挑战及其发展趋势
1.3 低温燃料电池低铂及非铂催化剂的研究进展
1.3.1 低铂氧还原催化剂的研究进展
1.3.2 非贵金属氧还原催化剂的研究进展
1.3.3 选择性阳极氢氧化反应催化剂的研究进展
1.4 本课题的研究意义、内容和目标
1.4.1 本课题的研究意义
1.4.2 本课题的研究内容和目标
第二章 实验设计与表征方法
2.1 实验仪器和试剂
2.1.1 实验仪器
2.1.2 实验材料与化学试剂
2.2 实验方法
2.3 催化剂物相、形貌以及结构表征
2.3.1 X-射线衍射(XRD)
2.3.2 TEM形貌表征
2.3.3 氮气吸附比表面积测试(BET)
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 氧气程序升温脱附(O2-TPD)
2.4 催化剂性能评价
2.4.1 催化剂的氧还原性能评价
2.4.2 催化剂的氢氧化性能评价
2.4.3 催化剂的稳定性评价
第三章 前过渡金属氮化物的氧还原性能研究及其原因分析
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂制备
3.2.2 催化剂表征
3.2.3 催化剂性能测试
3.3 结果与讨论
3.3.1 氧分子解离条件的理论分析
3.3.2 第三周期前过渡金属氮化物的氧还原活性及原因
3.4 结论
第四章 过渡金属掺杂对VN氧还原性能的影响研究
4.1 前言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂制备
4.2.2 催化剂表征
4.2.3 催化剂性能测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的结构及形貌表征
4.3.2 催化剂的氧还原活性及稳定性
4.3.3 Co掺杂量和氮化温度对催化剂结构和性能的影响
4.3.4 氧还原机理分析
4.3.5 氧还原性能提高的原因分析
4.4 结论
第五章 过渡金属掺杂及碳复合对CrN氧还原性能的影响研究
5.1 前言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂制备
5.2.2 催化剂表征
5.2.3 催化剂性能测试
5.3 结果与讨论
5.3.1 过渡金属掺杂对CrN氧还原性能的影响
5.3.2 碳复合对CrN氧还原性能的影响
5.4 结论
第六章 TiN负载高分散Pt催化剂的选择性电催化作用研究
6.1 前言
6.2 实验部分
6.2.1 催化剂制备
6.2.2 催化剂表征
6.2.3 催化剂性能测试
6.3 结果与讨论
6.3.1 催化剂的结构与形貌表征
6.3.2 Pt元素的价态分析
6.3.3 催化剂的CV曲线分析
6.3.4 催化剂的氢氧化活性及氧还原活性
6.3.5 催化剂的氢氧化机理及氧还原机理分析
6.3.6 催化剂对氢氧化和氧还原反应选择性的原因分析
6.3.7 催化剂对氧还原反应的抑制作用
6.4 结论
第七章 结论与展望
7.1 本文的研究内容
7.2 本文的创新点
7.3 本文的不足之处
7.4 对未来研究工作的展望
参考文献
攻读博士学位期间的科研成果
致谢
附件
本文编号：3805672
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