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对于钴锰二元合金氧化物双效氧催化剂及其氮掺杂碳基复合材料的协同效应的系统研究

发布时间:2023-05-31 23:44
  可再生能源(诸如风能、水能和太阳能等)的发展虽然减缓了能源危机,但是它们仍然存在能源输出不稳定、利用率低以及受到地域限制等诸多缺点。如何将这些能源有效地储存并利用起来成为了最重要的研究课题,由此衍生了一系列新型的电池系统。高功率并且清洁无污染的可再生碱性燃料电池是其中最有潜力的代表之一,但是其阴极双效氧催化剂却成为了电池发展的最大瓶颈,尽管贵金属催化剂具备优异的催化活性,但是含量稀少、价格昂贵而无法实现大规模使用,人们迫切需要一种高效稳定并且廉价的双效氧催化剂。本文围绕可再生燃料电池的双效氧催化剂,以过渡金属钴、锰元素作为研究对象,从单元金属氧化物的双效氧催化活性开始,通过金属掺杂、碳载体的复合、氮元素的掺杂等一系列双效氧催化剂的改进策略,不断提高催化剂双效氧催化活性的同时剖析了每一步骤对于双效氧催化活性的影响。对于氮掺杂碳基钴锰氧化物复合材料中各种双效催化活性的影响因素进行了全面的分析。最初氧气析出反应(OER)性能优异但是氧气还原反应(ORR)性能欠佳的钴氧化物,通过锰掺杂后成为了具备双效氧催化活性的二元钴锰氧化物,其中锰元素的掺杂改变了钴氧化物的电子结构从而促进了双效氧催化活性。...

【文章页数】:90 页

【学位级别】:硕士

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致谢
摘要
Abstract
1 绪论
2 文献综述
    2.1 可再生燃料电池综述
        2.1.1 可再生燃料电池的特点
        2.1.2 可再生燃料电池的分类
    2.2 碱性可再生燃料电池
        2.2.1 碱性可再生燃料电池的优点
        2.2.2 碱性可再生燃料电池的研究现状
    2.3 碱性可再生燃料电池的阴极反应
        2.3.1 氧还原反应和氧析出反应
        2.3.2 贵金属双效氧催化剂
        2.3.3 非贵金属双效氧催化剂
    2.4 钴、锰氧化物类催化剂
    2.5 本文研究的内容及意义
3 实验方法
    3.1 原料与制备
    3.2 催化剂的物理表征
        3.2.1 X射线衍射分析
        3.2.2 扫描电子显微镜分析
        3.2.3 透射电子显微镜分析
        3.2.4 能谱分析
        3.2.5 X射线光电子能谱分析
        3.2.6 比表面积分析
    3.3 催化剂的电化学表征
        3.3.1 旋转圆盘电极与旋转环盘电极
        3.3.2 循环伏安法
        3.3.3 催化剂分散液(ink)的配制
        3.3.4 标准氢电极的制备
        3.3.5 工作电极的制备
4 金属元素的掺杂对于氧化物的双效氧催化性能的影响
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 单双元钴锰氧化物的合成
        4.2.2 实验步骤
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 单元钴、锰氧化物的双效氧催化活性比较及分析
        4.3.2 单元钴、锰氧化物的XRD表征及分析
        4.3.3 不同钴锰比例的二元钴锰氧化物的双效氧催化活性比较及分析
        4.3.4 锰掺杂对于钴氧化物的电化学阻抗(EIS)的影响及分析
        4.3.5 锰掺杂对于钴氧化物的晶型(XRD)的影响及分析
        4.3.6 锰掺杂对于钴氧化物的形貌(TEM)的影响及分析
        4.3.7 二元钴锰氧化物的透射电镜-面扫描表征及分析
        4.3.8 锰掺杂对于钴氧化物的电子结构(XPS)的影响及分析
    4.4 本章小结
5 不同种类的碳载体对于钴锰氧化物双效氧催化性能的影响
    5.1 前言
    5.2 实验部分
    5.3 实验结果与讨论
        5.3.1 不同种类的碳载体(EC-300,EC-600JD,Vulcan, Graphene, CNT)负载钴锰氧化物的电化学表征及分析
        5.3.2 不同种类的碳载体(EC-300, EC-600JD,Vulcan, Graphene, CNT)负载钴锰氧化物的ORR稳定性测试及分析
        5.3.3 不同种类的碳载体(EC-300, EC-600JD, Vulcan, Graphene, CNT)负载钴锰氧化物的OER稳定性测试及分析
        5.3.4 不同种类的碳载体(EC-300, EC-600JD,Vulcan, Graphene, CNT)负载钴锰氧化物的SEM表征及分析
        5.3.5 Co2.25Mn0.75O4/EC-300和Co2.25Mn0.75O4/CNT的TEM表征及分析
    5.4 本章小结
6 氮元素的掺杂对于钴锰氧化物/CNT双效氧催化性能的影响
    6.1 前言
    6.2 实验部分
    6.3 实验结果与讨论
        6.3.1 不同合成方法对于Co2.25Mn0.75O4/CNT双效氧催化活性的影响
        6.3.2 N-CNT中N的掺杂含量的分析
        6.3.3 N的掺杂含量对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的双效氧催化活性的影响
        6.3.4 N的掺杂对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的双效氧催化稳定性的影响
        6.3.5 N的掺杂对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的电化学阻抗的影响
        6.3.6 N的掺杂对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的电子结构(XPS)的影响
        6.3.7 N的掺杂对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的比表面积(BET)的影响
        6.3.8 N的掺杂对于Co2.25Mn0.75O4/N-CNT的晶体结构(XRD)的影响
    6.4 Co2.25Mn0.75O4/N-CNT和Fe-N-C催化剂双效氧催化活性的比较及分析
    6.5 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 展望
参考文献
作者简历
科研成果



本文编号:3826242

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