金属配位嵌段共聚物构建高浓度金属位点氧还原反应催化剂

发布时间：2024-02-20 02:05

　　随着全球对能源需求的迅速增加以及环境恶化加剧等问题。发展清洁能源成为国家目前的重大需求,其中燃料电池作为一种非常典型的清洁能源引起了研究人员的广泛关注。燃料电池可以将燃料的化学能直接转化为电能,功率密度高,清洁环保,在便携式电子产品和交通工具等领域具有巨大的应用潜力,有望在未来超过传统能源转换装置的使用。但是燃料电池仍然面临着一些如成本高、寿命短、环境适应性弱等方面的挑战,其中最主要的问题就是成本高,而高昂的成本主要来自于阴极氧还原(ORR)的Pt-基催化剂。虽然Pt-基催化剂催化活性很高,但是存在着稳定性差,价格昂贵等问题,严重阻碍了燃料电池的大规模应用。因此发展高活性、长寿命的低成本催化剂具有重要意义。其中过渡金属和氮共掺杂碳(M-N_x/C)催化剂由于价格低廉,其金属位点外层电子容易得失,具有较强的氧化还原性能引起人们的广泛的关注。而且氮原子可以通过稳定金属原子,并降低金属原子的外层电子密度,从而增强金属原子与氧过渡态的结合能,来降低ORR的过电势,被广泛地应用于电催化还原反应。然而,现有M-N_x/C催化剂依然面临着金属活性位点数量不高的...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1燃料电池结构示意图（电池主要由表面涂有催化剂的多孔阳极和阴极、以及置于其间的固体聚合物电解质三个部分构成）

第一章绪论3总反应：2H2+O22H2O（1-1）阳极（HOR）：2H2→4H++4e-，E0=0.00V（vs.RHE）（1-2）阴极（ORR）：O2+4H++4e-→2H2O，E0=1.23V（vs.RHE）（1-3）上述反应中阳极电过势接近零，因此H2-O2燃料电池的电压差....

图1-2典型的ORR极化曲线图

合质子和电子生成H2O。三种反应途径相比，第一种主要产物为过氧化物，第二种反应动力学缓慢，第三种4e-过程能量转换效率最高，是最理想的反应途径，但是势垒比2e-要高，ORR反应更易于按照第一和第二种途径反应，所以ORR催化剂的选择非常重要。在对ORR催化剂性能进行测试的过程中，由....

图1-3（a）核壳结构Pt/C@PANI催化剂的制备方案

金属配位嵌段共聚物构建高浓度金属位点氧还原反应催化剂6Pt/C@PANI催化剂（图1-3）[27]。在碳负载的Pt基催化剂之外，研究人员还从合金方面开发出一系列铂基合金材料（PtM）来作为纯铂催化剂的替代品，PtM不仅成本降低，其高导电性及金属位点间的相互作用进一步强化了氧中间体....

图1-4PtxNi/C和Pt/C在0.1MHClO4中的（a）线性扫描伏安曲线（LSV），（b）面积比活性，（c）

第一章绪论7图1-4PtxNi/C和Pt/C在0.1MHClO4中的（a）线性扫描伏安曲线（LSV），（b）面积比活性，（c）质量活性；稳定性试验前后的（d）循环伏安图（e）LSV（f）Pt1.5Ni/C和Pt/C的面积比活性和质量活性。PtxNi/C合金比Pt/C表现出更高的催....

本文编号：3903673