非贵金属基高效光/电催化氧还原反应研究

发布时间：2024-04-08 04:15

　　利用可再生资源进行化学能和电能的转化是解决能源问题和环境问题最有效的方式之一。氧气还原反应(ORR)是燃料电池装置中的关键过程,同时在电催化领域中扮演了重要的角色。在ORR过程中,分子氧(O₂)还原为四质子耦合的电子转移过程,生成水的过程中同时对外输出电能。然而,低温质子交换膜燃料电池(PEMFC)中ORR动力学缓慢,成为了限制燃料电池性能的关键因素。贵金属Pt催化剂虽然性能优异,但其价格昂贵、储量稀少、稳定性差等因素限制了其进一步发展。因此,开发高效稳定的新型燃料电池催化剂成为了学术界和工业界共同关心的问题。相对于ORR直接生成水的过程,其两电子ORR到过氧化氢(H₂O₂)的副反应过程在热力学上是不利的,产生的H₂O₂容易与催化剂组分发生相互作用导致其失活,而且会产生氧化性很强的自由基,破坏Nafion膜结构。然而两电子过程产物H₂O₂却是非常重要的绿色化学品,不仅在环境保护、化学合成领域具有广泛的应用,且能够作为燃料直接应用于H<...

【文章页数】：158 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图1-1氢/氧燃料电池示意图

华南理工大学博士学位论文可以克服传统热机中卡诺循环的限制，而且可以低零排放。传统热机能量效率通常只有大约20%[1]，%[2]。燃料电池的能量效率（ζ）可以粗略地通过阳计算，如式（1-1）所示：ζ1Δanodecathodeo+=-Eηηηcathode分别为阳极和阴....

图1-2水溶液中O2/OH-氧化还原电对的RHE和SHE随pH值变化情况

华南理工大学博士学位论文气体常数，T为卡尔文温度，n为电子转移数，F为法拉活度。在25oC、1atm氧气分压情况下，碱性溶液中E0OE）电位。如图1-2和式1-11所示：ERHE=ESHE+0.059pH

图1-3在三电极体系中典型的旋转圆盘电极（RDE）测试系统的配置示意图（催化剂

4体系中典型的旋转圆盘电极（RDE）测试系统的配置入在RDE上的玻碳电极上；CE为对电极，RE为参aticdiagramoftypicalrotating-diskelectrode(RDE)tesration(Catalystsareloadedo....

图1-4RDE系统上旋转速率为2000rpm时Pt/C催化剂上典型的ORR极化曲线

第一章绪论构如图1-3所示。型的ORR反应中RDE极化曲线的图，从中能得出许多电位，半波电位，在特定电流密度下的过电位以及极限力学性质与Koutecky-Levich（K-L）方程相关联，如式23-16120011111=+=062ω/....

本文编号：3948478