基于密度泛函理论对甲醇在Pt/WC表面催化机理研究

发布时间：2024-06-04 19:54

　　直接甲醇燃料电池(DMFC)是一种以液态甲醇作为燃料,具有结构简单、效率高、操作方便、环境污染小等优点的燃料电池,可以广泛用作通讯和交通等领域的储能以及发电装置。催化剂是燃料电池的关键材料之一,其性能直接决定了电池的充放电性能和使用寿命。DMFC中催化剂主要以价格昂贵、储量有限的铂(Pt)和钯(Pd)等贵金属为主,这些金属在长时间的催化氧化过程中,表面易被CO等有害气体所覆盖,造成催化剂中毒。在寻找高活性和低成本的非铂催化剂过程中,人们发现了价格低廉、抗CO和S中毒能力强的类铂催化剂——碳化钨(WC)。目前,采用实验方法可以制备出催化活性和稳定性均优于传统Pt/C催化剂的Pt/WC复合催化剂,但不同的实验方法很难观察和确定反应的微观变化和最佳制备条件。得益于计算机技术的发展,模拟计算的方法已经可以深入到材料微观变化的研究,为高性能催化剂的制备提供理论指导。本文采用密度泛函理论(DFT)计算CO和CH₃OH在纯Pt(111)表面和Pt_ML/WC(0001)表面的吸附行为和催化机理,针对态密度、能带结构和Mulliken电荷数进行分析,从理论角度...

【文章页数】：64 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
1.绪论
    1.1 引言
    1.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)简介
        1.2.1 DMFC的发展历程
        1.2.2 DMFC的工作原理
        1.2.3 DMFC存在的问题
    1.3 DMFC催化剂的研究
        1.3.1 铂基催化剂的催化反应
        1.3.2 铂基催化剂的载体
        1.3.3 碳化钨催化剂的研究
    1.4 理论计算的基础
        1.4.1 密度泛函理论(DFT)简介
        1.4.2 DFT在电化学领域的应用
        1.4.3 Materials Studio软件简介
    1.5 选题的意义及研究内容
        1.5.1 选题意义
        1.5.2 主要研究内容
2.CO和 CH₃OH在 Pt(111)表面的吸附
    2.1 引言
    2.2 计算模型和方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 晶胞的优化
        2.3.2 Pt(111)的表面性质
        2.3.3 吸附模型和吸附能的计算
        2.3.4 态密度分析
        2.3.5 能带结构分析
        2.3.6 Mulliken电荷数分析
    2.4 本章小结
3.单层Pt原子在WC(0001)表面的吸附
    3.1 引言
    3.2 计算模型和方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 WC(0001)表面模型的建立
        3.3.2 WC(0001)表面的电子结构
        3.3.3 H2在WC(0001)表面的吸附
        3.3.4 Pt_ML/WC(0001)表面模型
        3.3.5 Pt_ML/WC(0001)表面的态密度分析
        3.3.6 Pt_ML/WC(0001)表面的Mulliken电荷数分析
        3.3.7 Pt_ML/WC(0001)表面的电荷密度分析
    3.4 本章小结
4.CO和 CH₃OH在 Pt_ML/WC(0001)表面的吸附
    4.1 引言
    4.2 计算模型和方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 吸附模型和吸附能计算
        4.3.2 态密度分析
        4.3.3 能带结构分析
        4.3.4 Mulliken电荷数分析
        4.3.5 CO在 Pt(111)和Pt_ML/WC(0001)表面吸附的对比
        4.3.6 CH₃OH在 Pt(111)和Pt_ML/WC(0001)表面吸附的对比
    4.4 本章小结
5 结论
6 研究展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
作者简介



本文编号：3989095