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基于细菌纤维素合成氮掺杂碳纳米纤维及其催化氧还原性能的研究

发布时间:2017-06-09 00:04

  本文关键词:基于细菌纤维素合成氮掺杂碳纳米纤维及其催化氧还原性能的研究,由笔耕文化传播整理发布。


【摘要】:燃料电池具有高的能量密度、高的效率、安全性高、环境效益好等特点,近几年来受到了越来越多的科学家以及相关领域人员的高度重视,被认为是先进能源技术领域具有极大应用前景的能量转换装置。但是燃料电池的阴极动力学性质缓慢、过电位过大,以及现在市场的商业催化剂价格昂贵,以至于它们的产业化发展受到了限制。为了应对这些难题,寻找优异的氧还原催化剂成为现阶段最紧迫的任务。本文以廉价的细菌纤维素为基体,采用简便的合成方法制备出了氮掺杂碳纳米纤维复合物材料作为燃料电池阴极氧还原的电催化剂材料。通过XRD、TEM、SEM、HRTRM、XPS、氮气吸脱附测试和电化学测试等分析技术,对材料的形貌、结构、形成机理以及氧还原(ORR)电催化性能进行了系统的研究,具体如下:(1)以廉价的细菌纤维素作为基底,六水合三氯化铁作为氧化剂,通过原位聚合的方法实现细菌纤维素与聚吡咯的复合,并经高温碳化制备出了氮掺杂碳纳米纤维N-CNFs。通过物理表征发现,N-CNFs具有明显的网状结构,有利于氧还原反应中电解液的快速转移。通过对其氧还原性能进行测试,并与商业的Pt/C进行比较,结果表明N-CNFs具有优异的起始电位和极限电流,通过对比发现,在氮的4种键态结构中,吡啶氮对促进ORR催化贡献最大。(2)以细菌纤维素作为基底,过二硫酸铵作为氧化剂,通过原位聚合的方法实现了细菌纤维素与聚苯胺的复合,并经高温碳化制备出了氮掺杂材料N-CNFs。电化学性能测试结果表明,N-CNFs的氧还原性能较差。因此本章使用微波辅助乙二醇还原法制备了负载了Pt的ORR催化剂Pt/N-CNFs。通过电化学性能测试发现,Pt/N-CNFs具有卓越的ORR催化能力、良好的电化学稳定性。表明材料中N与Pt发挥了很好的协同作用。
【关键词】:细菌纤维素 碳纳米纤维 氮掺杂 燃料电池 氧还原
【学位授予单位】:暨南大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TM911.4
【目录】:
  • 摘要3-4
  • ABSTRACT4-8
  • 第一章 绪论8-28
  • 1.1 燃料电池概述8-17
  • 1.1.1 燃料电池的基本原理8-11
  • 1.1.2 燃料电池的分类11-16
  • 1.1.3 燃料电池的应用和优缺点16-17
  • 1.2 燃料电池氧还原电催化原理17-18
  • 1.3 阴极氧还原催化剂的分类18-21
  • 1.3.1 贵金属催化剂18-19
  • 1.3.2 非贵金属催化剂19-21
  • 1.4 细菌纤维素21-22
  • 1.4.1 细菌纤维素的概述21-22
  • 1.4.2 细菌纤维素及其复合材料22
  • 1.5 本文的研究目的和意义22-24
  • 参考文献24-28
  • 第二章 实验试剂、仪器及表征方法28-34
  • 2.1 实验药品和仪器设备28-30
  • 2.1.1 主要实验药品28-29
  • 2.1.2 主要仪器设备29-30
  • 2.2 材料结构分析及表征方法30-31
  • 2.2.1 X射线粉末衍射仪30
  • 2.2.2 扫描电子显微镜30
  • 2.2.3 透射电子显微镜30-31
  • 2.2.4 碳材料的孔隙度和表面积分析31
  • 2.2.5 X射线光电子能谱分析31
  • 2.3 氮掺杂炭纳米纤维的电化学性能测试方法31-34
  • 2.3.1 工作电极的制备31-32
  • 2.3.2 碳纳米纤维催化剂电化学测试32-34
  • 第三章 源自细菌纤维素聚吡咯复合物的氮掺杂碳纳米纤维的制备及其催化氧还原性能34-49
  • 3.1 引言34-35
  • 3.2 实验部分35
  • 3.3 结果与讨论35-43
  • 3.3.1 N-CNFs的形成机理36
  • 3.3.2 N-CNFs-800的SEM和TEM分析36-37
  • 3.3.3 N-CNFs-800的XRD分析37
  • 3.3.4 N-CNFs-800的比表面和孔径图像分析37-38
  • 3.3.5 N-CNFs-800的元素分析38-40
  • 3.3.6 N-CNFs-800的电化学性能分析40-43
  • 3.4 结论43-44
  • 参考文献44-49
  • 第四章 基于细菌纤维素聚苯胺复合物的氮掺杂碳纳米纤维负载Pt的制备及其催化氧还原性能49-63
  • 4.1 引言49-50
  • 4.2 实验部分50
  • 4.2.1 CNFs的合成50
  • 4.2.2 N-CNFs的合成50
  • 4.2.3 Pt/N-CNFs的合成50
  • 4.3 结果与讨论50-58
  • 4.3.1 Pt / N-CNFs的合成机理分析50-52
  • 4.3.2 Pt/ N-CNFs的TEM分析52-53
  • 4.3.3 Pt/ N-CNFs的XRD分析53-54
  • 4.3.4 Pt/ N-CNFs的元素分析54-56
  • 4.3.5 Pt/N-CNFs的电化学性能分析56-58
  • 4.4 结论58-59
  • 参考文献59-63
  • 结论与展望63-65
  • 攻读硕士期间取得的科研成果65-66
  • 致谢66

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