钙钛矿型铁电及磁性材料压力效应的第一性原理计算

发布时间：2017-06-26 14:01

  本文关键词：钙钛矿型铁电及磁性材料压力效应的第一性原理计算，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：在现代材料学领域,外场条件(压力、电场及磁场等)对材料结构相变的驱动及其伴随的性能效应,已逐渐成为发现新材料、调控材料性能的有效途径之一。钙钛矿型铁电和磁性材料在高压条件下具有丰富的结构相变,论文在对相关领域研究现状进行综述分析的基础上,围绕G型反铁磁体SmFeO_3和无铅铁电/压电材料BiAlO_3的高压性质开展了第一性原理解析计算。本文关注静水压对钙钛矿体系的磁性、铁电性和其他性质的调控,通过理论计算,获得以下主要结论:铁氧体SmFeO_3在常压时的稳定结构为正交Pbnm,为G型反铁磁体结构,Fe~(3+)为高自旋态。当低于临界值(~68GPa)的静水压强施加给SmFeO_3时,晶体结构参数(晶格常数,晶胞体积,Fe-O键长及反铁电位移)随压强的增加而线性减小;Fe~(3+)离子仍为高自旋态并保持磁矩G型主分量为~4μB不变,Γ2和Γ4型两种磁结构的弱铁磁磁矩分量基本呈线性增加;此时,SmFeO_3为绝缘体,并且带隙值随压强的增加而线性减小。当压力增加至临界值(~68GPa)时,SmFeO_3发生自旋交叉相变,通过声子谱分析确定该相变属同构相变(即相变过程中晶体的空间群保持不变),晶体结构参数、磁学性质及电学性质在相变点均产生突变,Fe离子由高自旋态突变为低自旋态,磁矩G型主分量变为~1μB,带隙值由2e V突变为~1.6e V,即发生了绝缘体—半导体转变。此后,低自旋态的SmFeO_3随着压强的继续增加,其上述三种性质的静水压效应与高自旋态类似。另外,作为强关联体系,第一性原理计算中的Hubbard U参数的选取对材料的高压效应产生一定的影响,对不同U取值(U=2.0,3.0,4.0 e V)理论计算结果进行对比,发现结构参数及Fe~(3+)离子磁矩分量对U值变化不敏感,而自旋交叉相变压强及带隙值则随U值的增加而线性增大。针对新型铁电材料BiAlO_3(R3c空间群),分别进行正压、负压两种加载方式的理论研究。压力作用下结构及物理性质对比分析如下:(1)晶体结构参数正压力作用时晶轴压缩,晶胞体积缩小,负压力时变化则相反。并且压力作用下c轴更容易发生形变。(2)电学性质正压力时带隙随压力增加线性减小,而负压力作用下呈现非单调变化。(3)弹性性质C11、C33明显高于其他弹性常数,说明三方晶系的BiAlO_3具有明显的弹性各向异性。通过分析泊松比的正负静水压效应,发现负静水压作用对材料各向异性影响更大。在-8~9GPa区间,BiAlO_3一直表现为脆性,并且正压力有利于提高材料的塑性性能,而压应力下材料的变形能力差。(4)铁电性质通过各原子的玻尔有效电荷分析得出结论BiAlO_3的铁电畸变由Bi~(3+)中的孤对电子引起,正压力时,随压力增加自发极化强度减小,说明压应力对BiAlO_3的铁电性有抑制作用而压电系数d11、d33则增加;负压力时,随压力增加自发极化强度和压电系数的变化趋势则与正压时相反,变化速度更快,并且在~-8GPa时,两压电系数趋于相等。
【关键词】：铁电材料 磁性材料 第一性原理计算 压力效应 自旋交叉 自发极化
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM27
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 绪论11-21
• 1.1 研究背景及意义11-12
• 1.2 铁电、磁性材料研究现状12-19
• 1.2.1 磁性材料高压研究进展12-16
• 1.2.2 铁电材料高压研究进展16-19
• 1.3 本文主要研究内容19-21
• 第2章 理论基础和计算方法21-33
• 2.1 第一性原理计算理论框架及基本概念21-27
• 2.1.1 Hartree-Fock方法21-23
• 2.1.2 密度泛函理论（DFT）方法23-27
• 2.1.3 密度泛函扰动理论27
• 2.2 自发极化计算的理论方法27-31
• 2.2.1 极化强度实验27-29
• 2.2.2 现代极化理论29-31
• 2.3 自旋交叉现象31-32
• 2.4 计算软件的介绍32
• 2.5 本章小结32-33
• 第3章 磁性材料SmFeO_3的第一性原理计算33-51
• 3.1 计算参数与模型33-35
• 3.1.1 模型的建立33-34
• 3.1.2 计算方法34-35
• 3.2 SmFeO_3的晶体结构与性质的静水压效应35-49
• 3.2.1 SmFeO_3的晶体结构35-42
• 3.2.2 SmFeO_3的磁学性质变化42-43
• 3.2.3 SmFeO_3电子结构变化43-49
• 3.3 本章小结49-51
• 第4章 铁电材料BiAl O_3的第一性原理计算51-69
• 4.1 计算参数与模型51-52
• 4.1.1 模型的建立51-52
• 4.1.2 计算方法52
• 4.2 BiAlO_3的结构、力学及铁电性质的压力效应52-66
• 4.2.1 晶体结构计算结果与分析53-54
• 4.2.2 BiAlO_3的态密度54-59
• 4.2.3 BiAlO_3的力学性能59-63
• 4.2.4 BiAlO_3的波恩有效电荷与铁电/压电性质63-66
• 4.3 本章小结66-69
• 第5章 全文总结与展望69-71
• 5.1 全文总结69-70
• 5.2 展望70-71
• 参考文献71-79
• 作者简介及攻读学位期间的主要研究成果79-81
• 一、作者简介79
• 二、主要研究成果79-81
• 1、发表学术论文79
• 2、授权发明专利79-80
• 3、授权实用新型专利80-81
• 致谢81

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 郑传庆;林洁;解研;刘绍军;;高压下第一性原理计算中铜的芯价态划分[J];北京师范大学学报(自然科学版);2007年06期

2 肖鹏;;Sr_2Mn_2CuAs_2O_2的第一性原理计算研究[J];江汉大学学报(自然科学版);2011年04期

3 张召富;周铁戈;左旭;;氧、硫掺杂六方氮化硼单层的第一性原理计算[J];物理学报;2013年08期

4 杜世萱;高鸿钧;;功能分子结构的组装和单分子物性:基于密度泛函理论的第一性原理计算与扫描隧道显微学(I)[J];物理学进展;2008年02期

5 于冬琪;张朝晖;;带状碳单层与石墨基底之间相互作用的第一性原理计算[J];物理学报;2011年03期

6 吴杨;赵登冰;金庆华;王玉芳;李宝会;丁大同;;纳米管的第一性原理计算[J];南开大学学报(自然科学版);2007年03期

7 谭世勇;赖新春;黄理;张永彬;;铀的弹性、能带结构和光学常数的第一性原理计算[J];原子与分子物理学报;2008年05期

8 刘本琼;谢雷;段晓溪;孙光爱;陈波;宋建明;刘耀光;汪小琳;;铀的结构相变及力学性能的第一性原理计算[J];物理学报;2013年17期

9 刘学杰;张素慧;姜永军;任元;谭心;;单粒子在金刚石(001)表面吸附与迁移的第一性原理计算[J];人工晶体学报;2014年03期

10 李林;姚兰芳;王硕;许瑞清;田琳琳;方学玲;;钕掺杂锐钛矿二氧化钛的第一性原理计算[J];材料导报;2011年S1期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 吴忠庆;Renata Wentzcovitch;;高温高压弹性的第一性原理计算新方法及应用[A];中国地球物理学会第二十七届年会论文集[C];2011年

2 赵丽军;张小超;樊彩梅;贾金田;梁镇海;韩培德;;纳米钛酸镍材料结构模拟及第一性原理计算[A];第十一届全国计算（机）化学学术会议论文摘要集[C];2011年

3 罗晓光;李金平;张幸红;韩杰才;董善亮;;第一性原理计算氯化钠型过渡金属硼化物的弹性性质[A];中国力学学会学术大会'2009论文摘要集[C];2009年

4 陈灏;蒋锋;周永西;梁云烨;R.Note;H.Mizuseki;Y.Kawazoe;;分子电子学和第一性原理计算(英文)[A];量子电荷和自旋输运研讨会论文集[C];2005年

5 董锦明;翁红明;Y.Kawazoe;T.Fukumura;M.Kawasaki;;磁光效应和材料磁光性质的第一性原理计算[A];量子电荷和自旋输运研讨会论文集[C];2005年

6 秦敬玉;厉瑞艳;杨磊;;基于逆蒙特卡罗和第一性原理计算联合的Fe-B-Si非晶结构分析[A];第三届散裂中子源多学科应用研讨会论文集[C];2006年

7 姚超;吴忠庆;;第一性原理计算高温高压下Magnesite的状态方程、弹性、波速和密度[A];2014年中国地球科学联合学术年会——专题11：深部高压结构、过程及地球物理响应论文集[C];2014年

8 张乔丽;袁大庆;张焕乔;范平;左翼;郑永男;K.Masuta;M.Fukuda;M.Mihara;T.Minamisono;A.Kitagawa;朱升云;;P在α-Al_2O_3中电场梯度的第一性原理计算[A];第十四届全国核结构大会暨第十次全国核结构专题讨论会论文摘要[C];2012年

9 侯士敏;;纳电子器件电学特性的第一性原理计算[A];2005年纳米和表面科学与技术全国会议论文摘要集[C];2005年

10 赵宪庚;;院长致辞[A];中国工程物理研究院科技年报(2012年版)[C];2012年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 蒋好;铁基超导体的晶体化学以及第一性原理计算并辅助探索新型超导材料[D];浙江大学;2015年

2 朱慧平;半导体中缺陷及电子特性的第一性原理研究[D];南京大学;2015年

3 黄世娟;正电子理论计算及其在分析材料微结构中的应用[D];中国科学技术大学;2015年

4 戴足阳;高分辨小分子光谱计算研究[D];清华大学;2014年

5 胡麟;一些二维材料的第一性原理计算与设计[D];中国科学技术大学;2016年

6 张滨;Fe-Cr合金溅射纳米晶薄膜腐蚀电化学行为的XPS及第一性原理计算的研究[D];大连理工大学;2016年

7 杨军;导电性超硬材料的第一性原理计算研究[D];上海交通大学;2011年

8 何建平;钛酸锶钡结构及其极化特性的第一性原理计算与实验研究[D];华中科技大学;2012年

9 冯页新;二维碳基材料的催化特性和生长：第一性原理计算研究[D];南开大学;2013年

10 孙博;金属表面与原子/分子相互作用的第一性原理计算研究[D];中国工程物理研究院;2009年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 邱烨;用第一性原理计算研究M_3AX_2相材料的点缺陷[D];兰州大学;2015年

2 李婷婷;铍和氧化铍电子、弹性性质的第一性原理计算[D];宁夏大学;2015年

3 陈浩;压力场中锗光学性质的第一性原理计算与实验分析[D];武汉理工大学;2015年

4 李小波;钇稳定氧化锆空位型缺陷的第一性原理计算[D];湖南师范大学;2015年

5 彭思雯;Mg-Zn系镁合金第一性原理计算[D];沈阳工业大学;2016年

6 崔莉;VN/TiN体系的修正嵌入原子相互作用势函数的研究[D];重庆大学;2015年

7 周，

本文编号：486357