厌氧流化床微生物燃料电池阴极催化剂的制备及性能研究

发布时间：2017-06-27 01:08

  本文关键词：厌氧流化床微生物燃料电池阴极催化剂的制备及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：微生物燃料电池技术(Microbial fuel cell,MFC)是利用细菌催化有机物变成二氧化碳和水同时产电的一种新型能源技术,能够无污染处理污水的同时回收一定的能量。厌氧流化床微生物燃料电池(Anaerobic fluidized bed microbial fuel cell,AFBMFC)是将流化床与MFC耦合,通过加强传质,提高AFBMFC的产电特性。阴极催化剂的低活性及昂贵的价格是限制MFC产电性能的重要因素之一。本文以超支化大分子为模板,制备了高活性、高稳定性、廉价的铂纳米颗粒(Platinum nanoparticles,Pt-DENs)阴极催化剂并考察了其产电性能,主要研究内容和结果如下:(1)考察作为模板的聚酰胺-胺树枝状大分子(Polyamidoamine dendrimers,PAMAM)制备的最佳条件。研究表明,当在25℃下,制备半代大分子时丙烯酸甲酯过量,制备整代大分子时乙二胺过量,且反应过程中过量比为不小于4,反应24 h后,可得到产率较高的0.5G产品。在此条件下制备0.5G-5.0G大分子,并用红外和热重分析分别表征其结构和纯度。(2)采用络合-还原法制备Pt-DENs,在溶剂中,用K2PtCl4与自制备的5.0G PAMAM发生络合反应,经硼氢化钠还原后生成铂纳米簇,利用傅里叶变换红外光谱(Fourier transform infrared,FTIR)和X射线衍射分析(X-ray diffraction,XRD)对Pt-DENs的结构进行表征,利用透射电子显微镜(Transmission electron microscope,TEM)表征粒子的分散性和粒径大小,考察在溶剂中反应时间、反应时间和反应的物质的量之比的影响,具体结论如下:在水溶剂中,反应时间为48 h时,反应温度为75℃时,n(Pt2+)/n(PAMAM)=37.5时,反应效果最好。在甲醇溶剂中,反应时间为12 h时,反应温度为75℃时,n(Pt2+)/n(PAMAM)=37.5时,反应效果最好。(3)将制备的Pt-DENs作为阴极催化剂,应用于AFBMFC中,考察其污水处理和产电性能。a、b中Pt-DENs是在水溶剂中分别与5.0G、4.5G PAMAM制备,其制备过程中反应时间48 h、反应温度75℃、n(Pt2+)/n(PAMAM)=37.5;c、d中Pt-DENs是在甲醇溶剂中分别与5.0G、4.5G PAMAM制备,其反应时间为12 h、反应温度为75℃、n(Pt2+)/n(PAMAM)=37.5。将a、b、c、d四种在不同条件下制备的Pt-DENs作为阴极催化剂应用于MFC中,通过一个周期的稳定运行发现,a、b、c、d四种Pt-DENs阴极催化剂的最大电压分别是836.2 mV、805.2 mV、819.4 mV和666.2 mV;开路电压是850 mV、825 mV、830 mV、810mV;最大功率密度是74 mW·m-2、70 mW·m-2、67 mW·m-2、55 mW·m-2;COD去除率分别为89.63%、87.65%、87.1%、84.5%。由此可以得出结论,水溶剂中、5.0G PAMAM分散得到的Pt-DENs催化效果最好。(4)将产电效果最好的Pt-DENs阴极催化剂、Pt/C阴极与裸电极比较,通过MFC的稳定运行后发现,Pt-DENs阴极MFC、Pt/C阴极MFC、裸电极MFC的最大电压分别是902.4 mV、836.2 mV和535.5 mV;开路电压分别是902 mV、850 mV、550 mV;最大功率密度分别是74 mW·m-2、68 mW·m-2、18 mW·m-2;COD去除率分别为89.63%、89.75%、83.62%。由此可以得出结论,Pt-DENs阴极催化剂具有比较好的催化活性,对于MFC的研究应用有广泛的前景。
【关键词】：微生物燃料电池 空气阴极 铂纳米颗粒 产电性能
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-12
• 1 文献综述12-28
• 1.1 课题研究背景12
• 1.2 微生物燃料电池技术简介12-17
• 1.2.1 MFC的发展历程12-13
• 1.2.2 MFC的工作原理13
• 1.2.3 MFC的分类13-14
• 1.2.4 MFC产电性能的影响因素与制约因素14-16
• 1.2.4.1 电池产电性能的影响因素14
• 1.2.4.2 电池产电性能的制约因素14-16
• 1.2.5 MFC的发展瓶颈和技术挑战16-17
• 1.3 MFC的阴极研究17-19
• 1.3.1 阴极的重要性17
• 1.3.2 阴极的发展进程17-19
• 1.4 PAMAM简介19-22
• 1.4.1 PAMAM的制备19-20
• 1.4.2 PAMAM的特点及优点20
• 1.4.2.1 PAMAM的结构特点20
• 1.4.2.2 PAMAM的性质20
• 1.4.3 PAMAM的应用20-21
• 1.4.4 PAMAM制备Pt-DENs21-22
• 1.5 纳米材料的概述22-24
• 1.5.1 纳米材料的理化性质22-23
• 1.5.1.1 物理性质22-23
• 1.5.1.2 化学性质23
• 1.5.2 纳米材料的制备方法23
• 1.5.3 纳米材料的表征方法23-24
• 1.5.4 纳米材料的应用24
• 1.6 本文的研究内容及创新点24-28
• 1.6.1 研究目的及意义24-25
• 1.6.2 研究内容25
• 1.6.3 创新点25-28
• 2 试验材料与分析测试方法28-36
• 2.1 实验试剂与仪器28-30
• 2.2 实验设备与工艺流程30-31
• 2.3 MFC的电极制备31-32
• 2.3.1 阳极31
• 2.3.2 阴极31-32
• 2.4 MFC的性能测试与分析方法32-34
• 2.4.1 MFC参数的测定32-33
• 2.4.2 COD的测定33-34
• 2.5 本章小结34-36
• 3 PAMAM的制备36-42
• 3.1 概述36
• 3.2 PAMAM制备的最佳工艺参数36-38
• 3.2.1 实验步骤36
• 3.2.2 结果与讨论36-38
• 3.3 高代PAMAM制备结果与讨论38-41
• 3.3.1 实验步骤38
• 3.3.2 结果与讨论38-41
• 3.3.2.1 红外分析38-40
• 3.3.2.2 热重分析40-41
• 3.4 本章小结41-42
• 4 络合-还原法制备铂纳米颗粒42-64
• 4.1 概述42
• 4.2 Pt-DENs的制备42
• 4.3 水溶剂条件下结果与讨论42-53
• 4.3.1 反应时间对Pt-DENs制备的影响42-47
• 4.3.1.1 红外表征42-44
• 4.3.1.2 XRD表征44-45
• 4.3.1.3 TEM表征45-47
• 4.3.2 反应温度对Pt-DENs制备的影响47-50
• 4.3.2.1 红外表征47-48
• 4.3.2.2 XRD表征48
• 4.3.2.3 TEM表征48-50
• 4.3.3 不同物质的量之比对Pt-DENs制备的影响50-53
• 4.3.3.1 红外表征50-51
• 4.3.3.2 XRD表征51-52
• 4.3.3.3 TEM表征52-53
• 4.4 甲醇溶剂条件下结果与讨论53-63
• 4.4.1 反应时间对Pt-DENs制备的影响53-56
• 4.4.1.1 红外表征53-54
• 4.4.1.2 XRD表征54-55
• 4.4.1.3 TEM表征55-56
• 4.4.2 反应温度对Pt-DENs制备的影响56-60
• 4.4.2.1 红外表征56-57
• 4.4.2.2 XRD表征57-58
• 4.4.2.3 TEM表征58-60
• 4.4.3 不同物质的量之比对Pt-DENs制备的影响60-63
• 4.4.3.1 红外表征60
• 4.4.3.2 XRD表征60-62
• 4.4.3.3 TEM表征62-63
• 4.5 本章小结63-64
• 5 Pt-DENs阴极的制备及在MFC中的应用64-74
• 5.1 引言64
• 5.2 实验部分64-65
• 5.3 结果与讨论65-72
• 5.3.1 不同Pt-DENs阴极的电化学性能比较65-69
• 5.3.1.1 不同Pt-DENs阴极在MFC中的产电稳定性分析65-66
• 5.3.1.2 不同Pt-DENs阴极在MFC中的功率密度极化分析66-68
• 5.3.1.3 不同Pt-DENs阴极在MFC中对污水的处理效果分析68-69
• 5.3.2 Pt-DENs阴极与Pt/C阴极对MFC产电性能的影响69-72
• 5.3.2.1 产电稳定性分析69
• 5.3.2.2 功率密度极化分析69-71
• 5.3.2.3 对污水的处理效果分析71-72
• 5.4 本章小结72-74
• 结论与展望74-76
• 参考文献76-82
• 致谢82-84
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录84-88
• 附录88-90

【参考文献】

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本文编号：488115