微生物燃料电池用分离膜及电极材料研究

发布时间：2017-06-27 22:14

  本文关键词：微生物燃料电池用分离膜及电极材料研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：微生物燃料电池(Microbial fuel cell, MFC)是一类利用微生物降解有机物同时产电的技术,在水处理方面具有良好的应用前景。但目前MFC的产电功率仅为10-2～101W/m2,应用受到很大限制。分离膜及电极材料是MFC的重要组成部分,对MFC的产电特性影响很大,因此本论文制备了两类离子交换膜材料及一类β-MnO2改性石墨毡电极材料,探讨了它们在MFC中的应用表现。首先,制备了一系列不同离子交换容量(IEC)的侧链型磺化聚芳醚(sSPFAE)阳离子交换膜,研究了该系列膜在双室MFC中产电性能并与商用阳离子交换膜(CEM)进行了对比。sSPFAE膜的IEC为0.97-1.56 mmol/g,在30℃时吸水率为20.9～41.7%,电导率达到27.3-60.5 mS/cm,厚度约为80μm,高于商用膜(22mS/cm,420 μm) 。制备的膜也具有良好的尺寸稳定性(2%)。对采用sSPFAE膜的MFC,根据峰功率密度法及极化曲线斜率法得到的MFC内阻约为29～64 Ω,随着IEC的升高而降低,库伦效率达到47.7～55%,其中sSPFAE-1.56膜的最大功率密度达到657.3mW/m2,且sSPFAE膜均表现出优于商用膜的产电性能。利用模拟等效电路对整个MFC系统进行EIS分析,结果表明阳极电荷转移阻抗占这类MFC系统总内阻的76-88%。结合循环伏安曲线、电化学阻抗谱测试及电极电势分析结果,表明分离膜对两极室间物质传递及阳极电荷转移阻抗有较大的影响。其次,制备了一系列不同IEC的无规型季铵化聚芳醚砜(rQPAES-OH)阴离子交换膜,研究了该系列膜在双室MFC中产电性能并与商用阴离子交换膜(AEM)进行了对比。rQPAES-OH膜的IEC为1.01～1.64 mmol/g,在30℃时吸水率为33-58%,电导率达到14～22 mS/cm,高于商用膜(21%,6.6mS/cm) 。对采用rQPAES-OH膜的MFC,根据峰功率密度法及极化曲线斜率法得到的MFC内阻约为62～150Ω,随着IEC的升高而降低,其中rQPAES-OH-1.64膜的最大功率密度达到506.6mW/m2,且rQPAES-OH膜均表现出优于商用膜的产电性能。最后,通过氧化还原法及超声浸渍法制备了一系列不同负载量(5～12.7 mg/cm2)的β-MnO2修饰石墨毡电极(CF-βMnO2),利用XRD、CV、SEM及EIS对电极进行了表征,并研究了该系列CF-pMnO2电极作为阴极材料在以空气(O2)作为电子受体的双室MFC中的性能。结果表明：CF-pMnO2电极与空白石墨毡电极相比电化学活性增强,其中采用CF-βMnO2-12.7的MFC系统最大输出功率密度达到115.9mW/m2,内阻为82Ω。
【关键词】：微生物燃料电池 阳离子交换膜 阴离子交换膜 石墨毡电极 β-二氧化锰
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893;TM911.45
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 1 绪论11-22
• 1.1 微生物燃料电池简介11-12
• 1.2 微生物燃料电池分离膜的影响因素12-15
• 1.2.1 膜本身的阻抗12
• 1.2.2 氧气扩散12-13
• 1.2.3 基质扩散13
• 1.2.4 膜污染13-14
• 1.2.5 阴阳极室的pH梯度14-15
• 1.3 常用离子交换膜15-19
• 1.3.1 阳离子交换膜15-17
• 1.3.2 阴离子交换膜17-19
• 1.4 阴极催化剂19-20
• 1.5 论文研究的主要内容,目的及意义20-22
• 2 实验材料和实验方法22-28
• 2.1 实验药品和仪器设备22-24
• 2.1.1 实验药品22-23
• 2.1.2 仪器设备23-24
• 2.1.3 实验药品和试剂的纯化24
• 2.2 性能测试24-28
• 2.2.1 X射线衍射分析24
• 2.2.2 离子交换容量24-25
• 2.2.3 吸水率和尺寸变化25
• 2.2.4 质子电导率25-26
• 2.2.5 机械强度26
• 2.2.6 电化学测试26
• 2.2.7 极化曲线测试26
• 2.2.8 库伦效率测试26-27
• 2.2.9 扫描电镜测试27-28
• 3 侧链型磺化聚芳醚阳离子交换膜在微生物燃料电池中的应用28-39
• 3.1 前言28
• 3.2 实验部分28-30
• 3.2.1 含氟聚芳醚聚合物的合成28-29
• 3.2.2 侧链型磺化聚芳醚的合成29
• 3.2.3 侧链型磺化聚芳醚阳离子交换膜的制备29-30
• 3.2.4 双室MFC的构建30
• 3.3 结果与讨论30-37
• 3.3.1 sSPFAE膜的基本性能30-31
• 3.3.2 MFC的启动31-32
• 3.3.3 sSPFAE膜在MFC中的产电性能32-37
• 3.4 本章小结37-39
• 4 无规季铵化聚芳醚砜阴离子交换膜在微生物燃料电池中的应用39-48
• 4.1 前言39
• 4.2 实验部分39-41
• 4.2.1 聚合物的合成39-40
• 4.2.2 聚合物的氯甲基化40
• 4.2.3 阴离子交换膜的制备40
• 4.2.4 阴离子交换膜的季铵化及碱化40
• 4.2.5 双室MFC40-41
• 4.3 结果与讨论41-47
• 4.3.1 rQPAES-OH膜的基本性能41-42
• 4.3.2 MFC的启动过程42-43
• 4.3.3 MFC的产电性能43-47
• 4.4 本章小结47-48
• 5 微生物燃料电池用石墨毡电极的改性48-56
• 5.1 前言48-49
• 5.2 实验部分49
• 5.2.1 β晶型二氧化锰和阴极电极的制备49
• 5.2.2 双室MFC的搭建49
• 5.3 结果与讨论49-55
• 5.3.1 MnO_2纳米颗粒表征49-51
• 5.3.2 不同二氧化锰负载量电极的电化学表征51-53
• 5.3.3 MFC的产电性能53-55
• 5.4 本章小结55-56
• 6 结论与展望56-58
• 致谢58-59
• 参考文献59-65
• 附录65

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