水系超级电容器电极材料的制备、表征与电化学性能研究

发布时间：2017-07-04 09:16

  本文关键词：水系超级电容器电极材料的制备、表征与电化学性能研究

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【摘要】：化石燃料广泛使用使得全球经济迅速增长,同时也带来了两问题。一是加速了化石燃料的耗尽,二是带来了环境问题,如加速了温室气体的排放、导致了水和空气的污染。如何在可持续发展下开发新的清洁能源是世界各地共同关心的主要问题,也是我国社会经济发展的重要课题。为了实现低碳经济和使用清洁的可再生能源,人类社会离不开发展和使用先进能源存储技术。如今世界大部分国家使用的可再生的清洁能源都是依赖太阳能、风力和其他可再生能源。但是,这些能源的输出为气象条件、地域以及时间等因素所限制,并且发生某些地区能源过剩而有些地区能源不足的情况,因此,有必要开发能量储存及转换的系统。电池,燃料电池,和电化学超级电容器被公认为是三种最重要的电化学储存和转换设备。超级电容器学术上也叫电化学电容器。由于该装置具有在数秒内进行完全充放电、其循环性能极好、而且功率密度高等优点已经在学术界和产业界引起广泛的关注。按照储能机理的不同,分为:1)双电层电容器,该类型电容器储能原理是通过在电解质与电极之间的界面上所形成的双电层电容,因而具有很高的功率密度和极好的循环性能;2)拉第赝电容器,该类型电容器储能原理是表面或其附近发生的迅速可逆离子嵌入/脱出或氧化还原反应;3)混合型超级电容器,该类型电容器的两个电极采用的储能机理是不同的,其中一个电极选用非双电层电容类电极材料如金属氧化物,另外一个电极选用双电层电容类的电极材料如活性炭。影响绿色储能器件电化学性能的主要因素有电极材料与电解液,以及它们之间的匹配关系。相比有机电解质溶液,水溶液作为电解质的超级电容器在能源存储系统有着更重要的角色。例如,使用水系电解液与有机系电解液相比,具有高离子导电性,因而具有更好的功率密度。此外,水系电解液相比有机电解液还具有价格便宜、环境污染小、安全性能好以及操作更加方便等优势。综上所述,水系电解液相比有机电解液更适合作为超级电容器的电解液。本篇论文主要对水系超级电容器电极材料的制备、表征和电化学性能研究,主要工作如下:本工作研究重心围绕在制备和研究适合于水系超级电容器的电极材料,并对目前广泛研究的一些电极材料进行改进,在提高材料能量密度的同时改善其循环性能等。本论文的研究内容与结果主要包括以下3部分:(1)用常规的溶液反应制备MOF-5,并使其在高温下发生碳化得到具有高比表面积的多孔碳(PC)材料。BET测试表明该多孔碳具有高达2618.7m2g-1的比表面积以及丰富的孔。以该PC为电极材料,其单电极比电容可达到148.8Fg-1在电流密度5Ag-1的时候,甚至电流密度为50Ag-1的时候,其比电容依然高达136.6Fg-1。当我们使用PVA/Na2SO4凝胶作为电解液组装了PC/Na2SO4/PVA/PC对成型超级电容器后,发现该电容器在0~1.8V的电压窗口下具有良好的充放电循环性能,在10Ag-1的电流密度下充放电循环10000次比电容仅损失5.2%。基于PC/Na2SO4/PVA/PC对成型超级电容器在449.9Wkg-1的功率密度下,能量密度分别有17.37Whkg-1,当功率密度增加至13516.4Wkg-1时,能量密度依然为8.26Whkg-1。(2)水热法合成了NiO@CNT纳米复合材料,以NiO@CNT为正极材料、活性炭为负极,在6molL-1KOH作为电解液的水溶液中组装了一种高能量密度和功率密度的混合型超级电容器。该电容器的充放电窗口为0~1.4V,其能量密度到达52.6Whkg-1。该电容器在10Ag-1的大电流密度下进行可逆的充放电循环,经过1000次循环后电容保持率为88%。这主要是归功于在循环过程中CNT提供一个很好的基底支撑NiO是的其具有很强的稳定性。(3)制备PPy@MoO3/rGO复合材料。该复合材料在2molL-1KOH水溶液中表现出了优异的电化学性能。研究表明,PPy@MoO3/rGO纳米复合物比未与石墨烯复合的PPy@MoO3具有更高的容量性能和更小的等效串联电阻。PPy@MoO3/rGO纳米复合材料在电流密度为500mAg-1时,其比电容为124Fg-1;对比PPy@MoO3材料在同样的电流密度下比电容为96Fg-1,其比电容提高了29.2%。经过600次充放电循环后,PPy@MoO3/rGO复合电极材料的容量保持率为88%。
【关键词】：绿色储能器件 纳米复合材料 电化学电容器 电极材料 水热法 多孔碳 NiO MoO3
【学位授予单位】：江西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;TM53
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-10
• 第一章 绪论10-29
• 前言10-11
• 1.1 电化学电容器11-12
• 1.2 双电层电容器12-14
• 1.2.1 AC//AC型13-14
• 1.3 赝电容电容器14-18
• 1.3.1 过渡金属氧化物基超级电容器15-16
• 1.3.2 导电聚合物基超级电容器16-18
• 1.4 混合型电容器18-21
• 1.4.1 碳纳米管//MnO_2体系19-20
• 1.4.2 活性炭//NiO体系20-21
• 1.4.3 活性炭//PbO_2体系21
• 1.5 本论文的研究目的和内容21-23
• 参考文献23-29
• 第二章 实验部分29-35
• 2.1 实验药品29-30
• 2.2 主要仪器30-31
• 2.3 电极材料的组成、结构和形貌表征31-32
• 2.3.1 X-射线衍射（X-ray diffraction, XRD）31
• 2.3.2 扫描电子显微镜（Scanning electron microscope ,SEM）31
• 2.3.3 电感耦合等离子体发射光谱（ Inductively coupled plasma emission spectrum, ICP ）31
• 2.3.4 透射电子显微镜（Transmission electron microscopy, TEM）31
• 2.3.5 热重分析（Thermogravimetric, TG）31-32
• 2.4 材料的电化学性能测试32-33
• 2.4.1 电极片的制备32
• 2.4.2 循环伏安测试（Cyclic voltammograms, CV）32
• 2.4.3 恒流充放电测试（galvanostatic charge-discharge ,GC）32
• 2.4.4 交流阻抗测试32-33
• 2.4.5 电化学循环测试后电极的表征33
• 2.5 相关数据的计算33-34
• 2.5.1 单电极比电容的计算33
• 2.5.2 电容器比电容、能量和功率密度的计算33-34
• 参考文献34-35
• 第三章 高比表面积多孔碳的制备与电化学性能研究35-48
• 3.1 引言35
• 3.2 PC电极材料的制备35-36
• 3.3 PC的物理表征36-38
• 3.3.1 PC的形貌表征36-38
• 3.4 PC材料电极的电化学性能测试38-41
• 3.4.1 循环伏安研究38-39
• 3.4.2 恒流充放电研究39-40
• 3.4.3 倍率性能测试40-41
• 3.5 固态对称型电容器PC/Na2SO_4/PVA/PC的电化学性能测试41-44
• 3.5.1 循环伏安测试41-42
• 3.5.2 恒流充放电测试42-43
• 3.5.3 循环性能43-44
• 3.5.4 倍率性能测试44
• 3.6 小结44-45
• 参考文献45-48
• 第四章 NiO@CNT正极材料的制备与电化学性能的研究48-61
• 4.1 引言48
• 4.2 NiO和NiO@CNT电极材料的制备48-50
• 4.3 NiO@CNT的结构和形貌特征50-52
• 4.4 NiO@CNT的电化学性能52-56
• 4.4.1 循环伏安研究52-53
• 4.4.2 充放电性能测试53-54
• 4.4.3 电化学阻抗测试54-55
• 4.4.4 循环性能55
• 4.4.5 全超级电容器倍率性能测试55-56
• 4.5 小结56-57
• 参考文献57-61
• 第五章 PPy@MoO_3/rGO复合材料电化学性能研究61-70
• 5.1 引言61
• 5.2 PPy@ MoO_3/rGO复合材料的合成61-62
• 5.3 纳米带状MoO_3及其复合物的结构和形貌表征62-63
• 5.4 PPy@MoO_3/rGO纳米复合物材料在水溶液中的电化学性能63-67
• 5.4.1 循环伏安研究63-64
• 5.4.2 交流阻抗研究64-65
• 5.4.3 充放电性能测试65-66
• 5.4.4 循环性能测试66-67
• 5.5 小结67
• 参考文献67-70
• 第六章 结论和展望70-72
• 6.1 结论70-71
• 6.2 展望71-72
• 攻读硕士学位期间发表论文及专利72-74
• 致谢74

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本文编号：517207