太阳能电池用有机—无机杂化钙钛矿晶体结构与光电性能

发布时间：2017-07-05 20:14

  本文关键词：太阳能电池用有机—无机杂化钙钛矿晶体结构与光电性能

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【摘要】：随着煤、石油、天然气等不可再生能源的日益枯竭,利用太阳能应对能源危机和环境问题已成为各国研究人员的重要课题。有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池自2009年被发现以来,由于其低温可制备、稳定性高、成本低廉等优点,短短几年时间得到了迅猛的发展,其光电转换效率从最初的3.8%到今年已经达到了22.1%。而作为太阳能电池的光吸收层材料,有机-无机杂化钙钛矿薄膜的性能对太阳能电池的光电转换效率会产生极大的影响,因此对有机-无机杂化钙钛矿晶体结构与光电性质的研究十分必要。本文探寻了有机-无机杂化钙钛矿CH3NH3PbI3晶体的稳定结构,并建立了具有Cl掺杂的CH3NH3PbI3-xClx以及CH3NH3PCl3晶体结构,通过使用Material Studio软件中CASTEP程序,对所建立的结构进行第一性原理计算,得到不同体系材料的电子结构与光电性质。计算结果表明,CH3NH3PbI3-xClx体系的光吸收性能与载流子浓度要优于CH3NH3PbX3体系,而其中的CH3NH3PbI2Cl钙钛矿晶体结构计算得到的载流子浓度较大,带隙又相对较小,吸收范围最广,更适合作为太阳能电池的光吸收层材料。在理论计算的基础上,本文选择CH3NH3Cl与PbI2(Ⅱ)粉末与DMF有机溶液混合作为前驱体溶液,通过对溶液的差热-热重分析而制定了制备CH3NH3PbI3-xClx有机-无机杂化钙钛矿薄膜的工艺参数,对得到的钙钛矿薄膜进行测试与表征,并对工艺参数进行优化。最终得到基底导电玻璃加热170℃时旋涂,得到的薄膜随后在120℃下保温10min退火的最优工艺参数。通过对钙钛矿薄膜的结构表征,发现与以往报道不同的是,CH3NH3PbI3-xClx钙钛矿材料的X射线衍射图在14.8°与15.2°存在峰值,并且其结果与第一性原理计算得到的结果拟合良好。最后,采用COMSOL有限元软件对不含空穴传输材料的有机-无机杂化钙钛矿平面异质结太阳能电池进行建模及数值模拟,模拟采用计算与实验得到的相关参数。通过模拟单色光和太阳光对电池的辐照,得到不同钙钛矿电池的光电响应,并设计得到最优钙钛矿太阳能电池结构。结果发现,选择厚度为300nm的CH3NH3PbI2Cl体系钙钛矿薄膜作为电池光吸收层时得到的钙钛矿平面异质结太阳能电池光吸收范围最广、光电转换效率最高。
【关键词】：太阳能电池 有机-无机杂化钙钛矿 第一性原理计算 CH3NH3PbI3-xClx COMSOL
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-26
• 1.1 引言9-10
• 1.2 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的研究现状10-19
• 1.2.1 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的种类与结构11-14
• 1.2.2 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的工作过程14-16
• 1.2.3 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池的性能参数16-19
• 1.3 有机-无机杂化钙钛矿晶体结构19-20
• 1.4 有机-无机杂化钙钛矿薄膜的制备工艺20-21
• 1.5 有机-无机杂化钙钛矿结构及电池结构的计算研究进展21-22
• 1.6 有机-无机杂化钙钛矿结构的第一性原理计算方法22-24
• 1.6.1 Kohn-Sham方程23
• 1.6.2 交换关联泛函23-24
• 1.7 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池面临的问题24
• 1.8 研究内容24-26
• 第2章 材料计算及研究方案26-37
• 2.1 材料体系的计算设计26-33
• 2.1.1 计算软件及方法26
• 2.1.2 电子结构与光电性质的预测26-27
• 2.1.3 载流子浓度的计算27-33
• 2.2 有机-无机杂化钙钛矿薄膜的制备与表征33-35
• 2.2.1 有机-无机杂化钙钛矿薄膜的制备33-34
• 2.2.2 有机-无机杂化钙钛矿薄膜的性能测试与表征34-35
• 2.2.3 实验材料及设备35
• 2.3 有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池器件的模拟35-37
• 第3章 Cl对有机-无机杂化钙钛矿晶体结构与性质的影响37-51
• 3.1 初始晶体结构的建立37-42
• 3.2 电子结构的计算结果42-50
• 3.2.1 能带42-44
• 3.2.2 态密度44-47
• 3.2.3 电荷布局47-48
• 3.2.4 载流子浓度48-49
• 3.2.5 光吸收谱49-50
• 3.3 本章小结50-51
• 第4章 钙钛矿材料CH_3NH_3PbI_(3-x)Cl_x的制备与表征51-69
• 4.1 有机-无机杂化钙钛矿的形成过程分析51-52
• 4.2 钙钛矿薄膜的形貌与成分分析52-61
• 4.3 钙钛矿薄膜的结构分析61-65
• 4.4 光电性能测试与分析65-67
• 4.4.1 光吸收谱65-66
• 4.4.2 光致发光实验结果66-67
• 4.5 本章小结67-69
• 第5章 钙钛矿平面异质结太阳电池工作数值模拟69-79
• 5.1 引言69
• 5.2 有机-无机杂化钙钛矿平面异质结太阳能电池模型建立69-73
• 5.3 单色光辐照下钙钛矿太阳能电池工作的光电响应73-74
• 5.4 太阳光辐照下钙钛矿太阳电池工作的光电响应74-77
• 5.5 本章小结77-79
• 结论79-81
• 参考文献81-85
• 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果85-87
• 致谢87

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本文编号：523463