锂硫电池正极材料PMMA@S的制备及电化学性能

发布时间：2017-07-06 01:16

  本文关键词：锂硫电池正极材料PMMA@S的制备及电化学性能

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【摘要】：便捷式电子设备和电动汽车的迅猛发展要求锂电池提供更多的能量。以硫作为正极活性物质、锂作负极的锂硫电池,因其比容量大(1675mAh/g)、能量密度高(3500Wh/kg),硫还有环保、廉价的优势,近年来研究热度持续攀升。然而,硫与其放电最终产物硫化锂和二硫化锂的导电性较低,充放电的中间体多硫化锂的高溶解性,使之易于流失并且能够在隔膜两侧穿梭而导致自放电,以及硫与硫化锂的密度相差较大(80%)造成充放电循环中体积胀缩、破坏电极结构等三个棘手问题成为锂硫电池发展的瓶颈。为了解决上述问题,本文向锂硫电池的正极上涂覆聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)。在第三章中,本文阐述了甲基丙烯酸甲酯(MMA)分子携带供电子的酯基、并且在聚合时会带上过硫酸根阴离子。微观上,这些基团以静电作用抑制多硫化锂的迁移。宏观上,聚合反应形成的PMMA容易自组装形成纳米颗粒,该纳米颗粒层的具有良好的吸液性,吸收电解液之后会溶胀会进一步限制吸收有多硫化锂的电解液的扩散。PMMA本身具有光子晶体性质,PMMA涂覆形成薄层之后,受到日光照射会发射固定波长的光。对于小粒径的PMMA来说,100～300nnm粒径PMMA受到日光照射而发射的光,波长在可见光范围内。如此,PMMA涂覆层可以通过观察反射光颜色快速判断所涂的PMMA粒径。第四章继续阐述了制备出的小粒径PMMA分散液涂覆在锂硫电池正极材料(锂硫电池正极材料下文以“样品S”记)上而得到PMMA@S电极并装配电池,考察PMMA添加后对电性能的影响。通过一系列电化学测试发现,PMMA@S循环性能均比S高。其中3号小粒径PMMA涂覆在S(样品PMMA@S-A-200)上循环性能最好,稳定循环100次后仍有样品S的三倍以上。另外,涂覆PMMA时采用连续化快速操作工艺,与第二章所述的电极制备与电池组装工艺相互适配。本文最后尝试对1号小粒径PMMA分散液进行了稀释,涂覆在锂硫电池正极上后(样品PMMA@S-B-100)成功提高了锂硫电池的比容量,又改善了充放电测试条件为窄电化学窗口(样品PMMA@S-C-100),得到了循环比容量高和循环稳定性好的锂硫电池。综上所述,本文主要阐述了如下三方面内容：(1)自MMA单体聚合了小粒径PMMA,通过控制单体浓度和引发剂形成了一系列粒径的表面带有过硫酸根阴离子的PMMA纳米颗粒。(2)总结了锂硫电池的生产工艺,通过与电极制备与电池组装相互适配的连续化生产工艺,将PMMA分散液涂覆在锂硫电池的正极上。如此制得的PMMA@S比S循环性能有显著提高。(3)使用稀PMMA分散液涂覆电极并在测试时使用窄电化学窗口,使锂硫电池进行了更稳定持久的充放电循环,释放出了更高的比容量。
【关键词】：锂硫电池 聚甲基丙烯酸甲酯 电化学性能
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ317;TM912
【目录】：

• 作者简介7-9
• 摘要9-11
• ABSTRACT11-15
• 第1章 绪论15-31
• 1.1 引言15-16
• 1.2 锂硫电池的简介16-19
• 1.3 锂硫电池的研究进展19-29
• 1.3.1 锂硫电池正极材料的研究进展19-27
• 1.3.2 锂硫电池结构的研究进展27-29
• 1.4 本文的研究目的和研究内容29-31
• 第2章 实验方法31-39
• 2.1 实验试剂31-32
• 2.2 实验仪器32-33
• 2.3 实验电极的制作与电池装配33-35
• 2.4 物理性质表征技术与仪器35-36
• 2.4.1 场发射扫描电子显微镜35
• 2.4.2 X射线粉末晶体衍射35-36
• 2.4.3 傅里叶红外光谱36
• 2.4.4 热重分析36
• 2.5 电化学测试技术与仪器36-39
• 2.5.1 充放电循环测试37
• 2.5.2 循环伏安测试37-38
• 2.5.3 交流阻抗测试38-39
• 第3章 聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)及其分散液39-52
• 3.1 引言39-43
• 3.1.1 甲基丙烯酸甲酯(MMA)简介39
• 3.1.2 聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)简介39-40
• 3.1.3 PMMA合成方法研究进展40-43
• 3.1.4 本文研究PMMA目的43
• 3.2 PMMA纳米颗粒的合成43-46
• 3.2.1 预处理43-44
• 3.2.2 搭装置与检漏除氧44
• 3.2.3 聚合反应44-45
• 3.2.4 产物纯化与分散45-46
• 3.3 PMMA纳米颗粒物理性质表征结果46-50
• 3.3.1 SEM表征结果46-48
• 3.3.2 XRD表征结果48
• 3.3.3 FT-IR表征结果48-49
• 3.3.4 TGA表征结果49-50
• 3.4 PMMA分散液的制备50-51
• 3.5 本章小结51-52
• 第4章 PMMA@S正极材料及其电化学性能52-77
• 4.1 引言52-53
• 4.2 PMMA@S正极物理性质表征结果53-59
• 4.2.1 涂覆后的电极外观53-54
• 4.2.2 SEM与Elements mapping表征结果54-57
• 4.2.3 XRD表征结果57-58
• 4.2.4 FT-IR表征结果58-59
• 4.3 PMMA@S正极电化学测试结果59-65
• 4.3.1 充放电循环测试结果59-62
• 4.3.2 循环伏安测试结果62-65
• 4.4 PMMA@S正极材料改进与电化学测试条件优化65-75
• 4.4.1 优化的意义65
• 4.4.2 优化后的正极材料的电化学测试结果65-70
• 4.4.3 优化后的正极材料的表征结果70-75
• 4.5 本章小结75-77
• 第5章 结论及展望77-78
• 致谢78-79
• 参考文献79-82

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1 孙杨;锂硫电池正极材料PMMA@S的制备及电化学性能[D];中国地质大学;2016年

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本文编号：524278