MOVPE生长AlN的表面吸附和扩散研究

发布时间：2020-03-20 11:56

【摘要】：AlN具有宽直接带隙、耐辐射、耐高温、高击穿场强等特点,是重要的第三代半导体材料,广泛用于制备半导体激光器(LD)、高亮度发光二极管(LED)、紫外光电器件等。MOVPE是生长AlN薄膜的关键技术。在AlN的MOVPE生长过程中,表面反应决定了薄膜的缺陷分布、杂质含量和表面粗糙度。为了制备出满足器件要求的高质量薄膜,深入了解AlN-MOVPE表面反应机理至关重要。本论文利用量子化学的密度泛函理论,针对AlN-MOVPE的三种主要吸附粒子MMAl、DMAlNH_2、Al(NH_2)_3在理想、H覆盖和NH_2覆盖的AlN(0001)-Al面(简称AlN表面)的吸附和扩散进行计算分析。首先,利用Material Studio建立三种AlN表面的周期性模型,电子交换-关联能采用GGA中的PW91方法计算。然后,分别对MMAl、DMAlNH_2、Al(NH_2)_3在三种不同表面的不同吸附位的吸附能、PDOS和Mulliken化学键布居进行计算分析,揭示粒子在表面的稳定吸附位和成键原理;最后,计算吸附粒子在表面的扩散能垒。主要结论如下:(1)比较三种粒子在不同表面的吸附能,发现在理想AlN表面,含有Al-N键的粒子(即DMAlNH_2和Al(NH_2)_3)比只含Al-C键的粒子(即MMAl)更容易吸附;在H或NH_2覆盖的AlN表面则相反。说明富Al表面有助于含有Al-N键的粒子的吸附,富H和富NH_2表面对Al-N键的吸附有抑制作用。(2)MMAl在三种表面的吸附均为分子吸附,且均吸附在表面对称性较高的H3位和T4位(在理想表面也可吸附在Br位和Top位);DMAlNH_2在H和NH_2覆盖的AlN表面均为分子吸附,但在理想表面很容易发生分解吸附;Al(NH_2)_3在三种表面的吸附均为分子吸附。(3)在H覆盖的AlN表面,DMAlNH_2和Al(NH_2)_3均可能吸引一个表面H形成-NH_3分子团,使得表面H覆盖度由1ML变为0.75ML。说明,DMAlNH_2和Al(NH_2)_3的吸附均倾向于形成0.75ML的H覆盖表面。(4)针对含C粒子在三种表面的吸附,发现MMAl单独吸附时,C原子均不参与表面成键。DMAlNH_2在H或NH_2覆盖表面吸附时,C原子同样不参与成键。但在理想表面,DMAlNH_2中的一个Al-C键可能会发生断裂,分解出的CH_3吸附到表面Al原子上。(5)MMAl在理想AlN表面的扩散能垒明显小于DMAlNH_2和Al(NH_2)_3的扩散能垒,说明富Al表面有利于MMAl的扩散。MMAl在NH_2覆盖的AlN表面上的扩散能垒则明显高于另外两个表面,说明富NH_2表面抑制仅含Al-C键的粒子的扩散。DMAlNH_2和Al(NH_2)_3在三种表面的扩散能垒由大到小依次为:理想表面、NH_2覆盖表面、H覆盖表面,说明富Al表面对含Al-N键的粒子的扩散最不利,其次是富NH_2表面,而富H表面有助于它们的扩散。
【图文】：

原子,原子构成,基矢,六方晶系

晶体属于六方晶系，以 N（Al）原原子构成的四面体空隙中。具体结则的四面体，即图 1.1 中的黑色线最近邻的 3 个 N 原子或 Al 原子形成相等，，夹角为 120 ，基矢 c 垂直于

示意图,主要步骤,示意图,晶格

E 生长 AlN 薄膜的过程主要包括 4 个步骤，如图 1.2 所示：载气（H2/N2）携带源气体如 Al(CH3)3（即 TMAl）、NH3流上方的流速、温度和浓度边界层内；内气体在边界层内被加热，发生热解、加合等气相反应，有害的纳米粒子；过对流和浓度扩散，反应前体到达衬底表面，发生表面吸表面扩散到达晶格位的粒子并入晶格促进薄膜生长；从表面解吸的粒子和气相中的副产物（CH4、H2等）通过对气流，最后被排出反应室。
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN304

【参考文献】