镨掺杂七铝酸十二钙X射线影像存储荧光粉的制备及其存储特性的研究

发布时间：2020-03-21 13:25

【摘要】：计算机X射线摄影(CR)技术由于具有低成本、操作方便和良好的兼容性等优点,在医学诊断和疾病治疗中有着广泛的应用前景。其中,涂层于CR系统成像板表面上的X射线影像存储荧光粉的存储特性是决定X射线成像质量的最关键因素之一。然而,商用的卤化物基X射线影像存储荧光粉存在着在高能辐射轰击下物理化学性质不稳定、制备方法易环境污染等问题,故研究工作者们现致力于开发可避免上述问题的新型氧化物基荧光粉。尤其,对具有独特纳米笼腔结构的氧化物七铝酸十二钙(12CaO·7Al_2O_3,缩写为C12A7),已经应用C12A7:Tb~(3+)荧光粉实现了基于绿光发射的X射线影像存储。然而,在实际应用中,CR技术采用光电倍增管(PMT)来接收光激励发光信号,其在可见光区中对蓝光区域灵敏度最高。因此,为了进一步获得高质量的X射线成像,目前迫切开发出具有蓝色发射的稀土离子掺杂C12A7的X射线影像存储荧光粉。本论文采用自蔓延燃烧法结合后期不同条件下热处理技术制备了具有蓝光发射的可用于X射线影像存储的镨掺杂七铝酸十二钙(C12A7:Pr~(3+))荧光粉,研究了热处理条件与存储特性的依赖关系,探讨了其存储机理。对自蔓延燃烧法制备的不同镨离子掺杂浓度的C12A7:x%Pr~(3+)(x=0.1,0.3,0.5,1.0)初始粉末样品,在232 nm激发下,可观察到位于470-660 nm范围内的来自Pr~(3+)的~3P_0到~3H_J(J=4,5,6)跃迁的可见光发射峰;其中,位于486 nm的蓝光发射最强,并发现Pr~(3+)掺杂浓度为0.3%的样品的蓝光发射峰强度最大。余辉衰减曲线测试和光激励发光实验表明:在C12A7:x%Pr~(3+)初始粉末样品中同时存在着浅陷阱和深陷阱,其中C12A7:0.3%Pr~(3+)样品在808 nm激励下呈现出最强的光激励发光。通过在N_2气氛下热处理C12A7:0.3%Pr~(3+)粉末样品,发现当退火温度为1200℃、退火时间为2 h时,样品呈现较均匀的晶粒尺寸分布和较强的光激励发光。热释发光和光激励发光实验表明:C12A7:0.3%Pr~(3+)样品中存在的陷阱的深度分别约为0.71 eV和0.83 eV,陷阱深度和陷阱数目随退火温度和时间的变化而变化。在真空气氛下热处理C12A7:0.3%Pr~(3+)粉末样品,发现其相对于未处理样品的光致发光强度和光激励发光强度增强。这一现象可归因于在真空气氛下热处理C12A7样品时,其笼中的高能振动基团OH~-数量减少,同时在C12A7基质中空笼子数量增加,即为类F~+色心的陷阱数目增加造成的。热释发光实验表明,C12A7:0.3%Pr~(3+)荧光粉内部存在的陷阱可能来源于C12A7基质中类F~+色心的空笼子。实验表明:当X射线吸收剂量在0.9-7.9 Gy范围时,真空热处理后的C12A7:0.3%Pr~(3+)样品的光激励发光强度与X射线吸收剂量呈线性变化关系,即呈现线性动态响应。当吸收X射线剂量为5.2 Gy时,采用真空气氛下热处理的C12A7:0.3%Pr~(3+)粉末样品制成成像板,并以刀鱼的尾部为成像物体,获得了清晰的蓝色X射线成像(成像部分的鱼刺直径在80~100μm之间)。
【图文】：

照片,工作原理,成像板,射线成像

线摄影（CR）技术，再到直接数字成像（DR）系统的转变。其中，计算机 X 射影（CR）技术首次成功用于医学诊断在 1983 年[22]。相较于传统胶片，CR 技术具广的动态范围，更高的敏感性和感光性，且在生成数字照片时不需要化学设备等优而面对直接数字成像（DR）系统，尽管在成像分辨率和对 X 射线的吸收上，CR 技于劣势，但 CR 技术却具有低消耗，操作方便和良好的兼容性等优点[23]。因此，目许多中小型医院仍然依赖于 CR 系统，许多研究者也仍致力于改善 CR 技术。CR主要由 X 射线源、成像板、激光器、光电倍增管、模/数变换器、计算机和冲洗机件组成。图 1.1 给出了它的工作原理，人体需探测部位位于 X 射线源和成像板（IP），成像板接收并存储 X 射线透射过人体内的激发能，用红外激光器扫描激励成像板，同时，，用光电倍增管（PMT）来接收激励时产生的光信号，最后通过模/数变换器算机等得到 X 射线成像图片[6]。显然，在整个过程中 X 射线成像的质量取决于成像存储特性和 PMT 的接收效率。对于成像板来说，涂层于它表面的 X 射线影像存储粉决定它的存储效果。此外，对于接收器 PMT 来说，在可见光区域内，对蓝光的效率最高[24]。

单胞,负电,阴离子,笼子

酸十二钙材料简介十二钙材料简介十二钙，12CaO·7Al2O3（C12A7），通常被称为矿物“钙铝石”，因化铝水泥的组成部分，在工业上大规模生产[25]。然而 C12A7 不可以应用于很多领域由于其本身独特的晶体结构。C12A7 属于 I4 11.99 [26]。图 1.2 给出了 C12A7 的单胞结构，左侧表示 C12A7右侧表示 C12A7 单胞中的阴离子（共带四个负电）。从图 1.2 中胞可分成两部分，一部分可表示为带四个正电的 Ca24Al28O644可表示成 12 个内部结构中有 0.4 nm 直径的自由空间的笼子，每是+1/3（等于+4 电荷/12 笼子），并通过 0.1 nm 宽的开口与 8 个中离子的运动或电子的导电可以通过这个小的开口实现。另一部 O2-，随机占据 12 个笼子中的 2 个[27]，这 2O2-被称为游离于晶 1/6 个笼子格位。在真空热处理下可被部分或全部抽出，或在某部分或全部的被其他阴离子取代，如 e-、F-、Cl-和 OH-等[28]。
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O434.1;TN104.3

【参考文献】