Si衬底上GaN基LED外延材料的两步法生长

发布时间：2020-03-23 03:45

【摘要】：发光二极管(Light-emitting diode,LED)具有高效、节能、环保、寿命长等特点,已被广泛应用于交通指示、建筑装饰、显示照明等诸多领域。目前,商用LED大多基于蓝宝石衬底上外延生长的III族氮化物材料——GaN。然而,蓝宝石热导率较低、大尺寸衬底制备困难,限制了LED往“高性能、大功率、低成本”的方向发展。Si衬底由于具有低成本、大尺寸、热导率高、制造工艺成熟等优点,成为了实现高性能、大功率、低成本GaN基LED的理想衬底材料。尽管目前Si衬底上的LED制备技术已经取得许多突破,在材料生长和基础研究等方面仍然存在难以克服的问题。主要体现在以下两个方面:第一,Si与GaN之间的晶格失配和热失配分别高达16.9%和54%,导致在GaN中容易形成大量缺陷和裂纹;第二,Si衬底在外延生长过程中会与活性N反应生成SiN_x界面层,严重降低了GaN基LED的外延材料质量及器件性能。解决以上问题,是在Si衬底上实现高质量Ga N的基础,也是实现高质量LED外延材料及高性能器件的关键。为此,本论文提出采用低温外延结合高温外延的两步法来克服上述两大难题,全文围绕Si衬底上高质量GaN基LED外延材料的两步法生长展开,对两步法的外延生长机理、界面反应抑制作用以及晶体缺陷控制机制等理论进行深入研究,取得的主要成果如下:第一,利用脉冲激光沉积(PLD)低温外延,抑制了Si衬底与III族氮化物薄膜之间的界面反应,获得了具有突变异质结界面的AlN模板层。通过研究低温AlN模板层的晶体质量变化、表面形貌演变及界面结构等性质,揭示了Si衬底上AlN模板层的低温外延生长及界面反应抑制机理。一方面,PLD的高能效应使等离子体粒子具有较高的动能,以克服因晶格失配而形成的迁移势垒,而PLD的脉冲效应则为粒子提供了充足的弛豫时间,使其能在Si衬底上充分迁移到平衡位置形核,从而实现AlN模板层的低温外延生长。另一方面,高能等离子体粒子在膨胀输运过程中,与背景气氛的氮气粒子发生适当碰撞,从而以合适的动能到达衬底表面,既不会因动能过大而轰击表面或与Si衬底发生界面反应,也不会因动能不足而形成无定形的界面层,最终在Si衬底上实现AlN的低温外延,获得具有突变异质结界面的AlN模板层。第二,以低温AlN模板层作为高温外延的生长模板,通过研究不同生长阶段的外延形貌变化及缺陷演变过程,揭示了两步法外延生长GaN的生长机理及位错湮灭机制。研究发现,表面平整的低温AlN模板层能够提高AlN外延表面的浸润性,降低Al吸附原子的表面迁移势垒,增强Al吸附原子的表面迁移,促进AlN缓冲层的二维生长,从而获得表面高度愈合的高质量AlN缓冲层。GaN在AlN缓冲层上的迁移势垒低,所形成的低密度形核岛有利于减少晶体中的位错;同时,在三维生长向二维生长转变的过程中,晶体中的穿透位错发生弯曲、闭合,从而降低了GaN外延薄膜中的位错密度。为进一步提高GaN的晶体质量,本论文还引入了渐变Al_xGa_(1-x)N缓冲层结构,并对其缺陷控制机制和应力调控机理进行研究。一方面,Al_x Ga_(1-x)N的引入可使位错在每层界面处发生偏转,与相邻的位错形成闭环而湮灭;另一方面,AlN/Al_xGa_(1-x)-x N结构能够增强GaN中的压应力,在最大程度上抵消降温过程中由Si衬底产生的张应力,从而抑制裂纹的产生。最终,在Si衬底上获得无裂纹的高质量GaN薄膜,GaN(0002)和GaN(10-12)摇摆曲线半峰宽分别为394 arcsec和460 arcsec。第三,首次采用低温外延结合高温外延的两步法在Si衬底上实现了高质量GaN基LED外延材料的生长,并对LED的光电性能提升机制进行了研究。研究低温AlN模板层厚度对LED性能的影响,发现40-70 nm厚的低温AlN模板层最有利于高温外延层的二维生长及应力调控,从而获得无裂纹的高质量LED外延片。制备成横向结构LED芯片后,在40 nm厚的低温Al N模板层上获得的LED表现出最佳的光电性能。在注入电流为300 mA下,光输出功率为70.2 mW,外量子效率的Droop效应为46.2%。在低注入电流下,随着电流增大,EL波长蓝移幅度最小,说明LED中的量子束缚斯塔克效应被有效地削弱。与采用一步法制备得的、具有相同芯片结构的现有报道相比,同一电流下,本文获得的LED光输出功率高于其他报道,说明本论文所提出的低温外延结合高温外延两步法有利于在Si衬底上获得高性能的GaN基LED。本论文的研究按照“低温模板层”→“高质量GaN层”→“LED外延材料与芯片”的路线系统展开。通过深入研究不同生长阶段的外延层性质,揭示了在Si衬底上两步法外延GaN的生长机理、界面反应抑制和缺陷湮灭等机制,这对于在其他新型衬底上实现高质量III族氮化物材料及高性能GaN基器件提供了重要指导。
【图文】：

纤锌矿结构,晶格结构,晶格,晶体结构

经过近年来的关键技术攻关，Si 衬底上的 LED 技术已经获得许多重要突破，但是在衬底上生长高质量的 GaN 基 LED 外延材料仍面临着许多挑战。1.2 GaN 基 LED1.2.1 GaN 的晶体结构及基本性质GaN 的晶体结构包括三种类型：纤锌矿结构（Wurzite）、闪锌矿结构（Zinc-blende以及 NaCl 结构[1, 2]。纤锌矿结构 GaN 属于六方晶系，具有六次旋转对称性，，所属空群为 P63mc（no.186），晶格常数为 a=0.3189nm，c=0.5185nm。其晶格是由两组六方堆积的结构沿着 c 轴[0001]方向平移 5c/8 的距离嵌套而成，每个晶胞中含有 6 个 Ga 子及 6 个 N 原子。图 1-1(a)、图 1-1(b)、图 1-1(c)分别为沿[0001]、[11-20]、[10-10]向观察得的晶格。可见，纤锌矿结构 GaN 晶格中的密排面为（0001）面，Ga 和 N 双子对以 ABABAB 的顺序堆垛，即...GaANAGaBNBGaANAGaBNB…。这种结构是最稳定GaN 晶体结构。

示意图,基本结构,示意图,蓝宝石

图 1-2 GaN 基 LED 的基本结构示意图chematic diagram of the basic structure of G底选择ED 材料的外延衬底时，需要考虑以下几点系数匹配、稳定性好、热导率高、成本低。石衬底上制备而得，这主要是因为蓝宝石(0002)可作为外延面[2]，并且其热稳定性好定。然而，蓝宝石与 GaN 之间的晶格失配度约为 27%）[11]、热导率低（0.25W/(cm·K性能、大功率、低成本”的方向发展。个有效途径，就是采用不同于蓝宝石的新金属衬底等。与传统蓝宝石衬底相比，这
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TN312.8

【参考文献】