基于氮化硼的导热绝缘材料的制备与性能研究

发布时间：2020-03-28 01:49

【摘要】：电子元器件和电路逐步向着高精度、高集成方向发展,需要经常在高频、高功率条件下的工作,使得电子设备的功率密度迅速增加,不仅要求电子封装材料具有良好的绝缘性,还要求其具有高效的散热能力。高分子材料因其具有绝缘性好、耐化学腐蚀、重量轻、加工方便、力学性能好、抗疲劳性能好等优异的性质,在电子封装领域受到广泛关注。但由于纯高分子材料导热性能差,限制了其在电子封装和器件散热等领域的进一步发展。因此,制备高性能、高可靠的导热绝缘材料对于急速发展的电子工业来说刻不容缓。目前,在基体中添加高导热系数的无机填料,是提高高分子材料导热性能的有效途径。氮化硼是具有极端性能的无机非金属材料,其导热系数很高,绝缘性极佳,正是无机填料的最佳候选之一。基于此,本论文以工业应用广泛的环氧树脂(EP)为基体,以六方氮化硼(h-BN)和立方氮化硼(c-BN)为导热填料,制备了新型的高导热绝缘高分子复合材料,并对其热学性能进行了系统的研究。首先,采用硅烷偶联剂分别对h-BN和c-BN进行表面修饰改性,提高了h-BN和c-BN在EP中的分散性,分别制备了基于h-BN和c-BN的EP复合材料,研究了其内部的断裂形貌和导热性能。发现h-BN经表面改性后,h-BN能够与基体很好的结合,减小热阻,提高材料的导热性能。其次,采用不同粒径、不同形状的h-BN和c-BN对EP进行双填料添加,制备了h-BN/c-BN/EP复合材料,通过对其内部的断裂形貌和导热性能的研究,探讨了双填料添加对复合材料热学性能影响的协同杂化效应。在导热填料总填充量都为6 vol%时,c-BN/EP、h-BN/EP和h-BN/c-BN/EP复合材料的导热系数与原始环氧树脂相比,分别提高了47.84%、82.8%和116.14%,h-BN/c-BN/EP复合材料的热导率最高,其中h-BN含量为4 vol%,c-BN含量为2 vol%。当确定总添加量时,双组分添加比单独添加其中一种导热填料效果要好,这表明,h-BN与c-BN在基体内部随机分布对于构筑导热通道时二者具有协同效应。最后,采用金纳米颗粒(Au NPs)复合后的h-BN作为导热填料,与c-BN共同对EP进行双填料添加,以期进一步提高复合材料的热学性能。制备了Au NPs/h-BN复合物及Au NPs增强型的h-BN/c-BN/EP复合材料,利用TEM对Au NPs改性h-BN复合物进行分析,对制备的EP复合材料的内部断裂形貌、热学性能及电学性质进行了分析。Au NPs的加入使3 vol%h-BN/6 vol%c-BN/EP复合材料导热率从166%提高到237%,Au NPs在h-BN/c-BN双填料之间承担着的导热桥梁作用,降低填料间的界面热阻,在提高复合材料导热率的同时,也保持了良好的绝缘性能。
【图文】：

示意图,粒径大小,复合材料,示意图

1.1 复合材料填充示意图，粒径大小关系（a）AlN>BN（b）AlN<BN（AlN=BN导热填料的形状料的形状也是影响导热材料热学性能的因素之一。常见的导热填料主要、片状、纤维状等形态，当导热填料具有高比表面积和长径比时，在基易形成声子导热通道，有利于复合材料导热性能的提高。Wang 等[36]研料在基体内随机分布时，填料形状对复合材料导热性能的影响，人工设状的填料形状及其参数如表 1.2 所示，得出结论，不同形状填料制备的的导热效果顺序为：双 Y 形>Y 形>四 Y 形>I 形>T 形>矩形>椭圆形>菱形>方形≈球形。当导热填料形状是双 Y 形时，可以最有效的形成导热通热通道效果最差的填料是球形粒子填料。

改性机理,硅烷偶联剂

体界面不易相容，并且无机填料在基体中十分容易团聚，分散很差，这就导导热填料在基体内部很难有效的形成导热通道。此外，填料粒子表面难以被基体润湿，两者界面处会存在着较大空隙，这是由于无机填料粒子与基体之在表面张力的差异造成的，这严重增加了填料与基体之间的界面热阻，阻断量在基体内部的有效传递。因此，对填料进行表面处理就显得十分重要。利联剂对无机填料进行表面改性是一种可行的方法[39, 40]。偶联剂分子的两端分填料表面的基团和基体中的基团发生化学反应，有助于改善填料和基体间的结合[41]。硅烷偶联剂（ γ 氨丙基三乙氧基硅烷，化学式为CH2CH2CH2Si(OC2H5)3）是偶联剂中的一种，其改性无机填料机理如图 1，硅烷偶联剂将无机颗粒的亲水表面转变成亲有机表面，从而提高无机颗粒面亲和性[42, 43]。经表面处理后的填料可以与基体更加紧密的结合，减小界面，，提高聚合物基复合材料的热导率。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN04

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