量子点太阳能电池的原位透射电子显微学研究

发布时间：2020-04-02 18:51

【摘要】：量子点太阳能电池具有制备成本低廉、带隙可调、理论转换效率高等诸多优点,在太阳能采集和转换领域有着巨大的应用潜力。然而,目前光电转换效率仍远远低于理论转换效率,很大程度上限制了量子点太阳能电池的发展和应用。追求更高转换效率迫使研究人员探究量子点太阳能电池中电极材料界面、晶体结构与光伏特性之间的内在关联,然而由于缺乏有效的研究技术和实验手段,难以从微观尺度下获悉它们之间的关系,尤其在原子尺度下原位观察电极材料和微观运行机制。本论文首次开发设计了可用于原子分辨成像的新型光电双功能透射电镜(TEM)样品杆,并用其原位观测纳米单体量子点电池的电极材料界面、应变、晶体结构演化,从原子尺度层面理解光电转换微观机制,为优化量子点光伏器件提供理论指导和技术支撑。本论文主要研究内容和结果如下:1.设计新型的光电多功能TEM样品杆同步实现原子分辨成像和皮安精度电流测量。(1)在透射电镜中引入了波长强度均可调的光场,同时设计电学屏蔽系统,实现了皮安级电流的测量。(2)通过设计超高稳定的输出电压系统,获得了电场和光场同时作用下原子级高分辨成像,此外对设计的光电多功能样品杆的可靠性进行了多次验证,结果证明我们设计的新型光电样品杆可同步实现原子分辨成像和皮安精度电流实时测量。2.量子点太阳能电池电极材料界面对电池性能的影响。(1)在TEM内部原位构建了单根TiO_2纳米线/CdSe-QD异质结太阳能电池,利用精确控制可移动的金属对电极,实现了界面面积的精确调控,并测试了不同界面面积的光电流,结果表明界面缺陷的增多使光电流降低。通过优化界面,量子点异质结电池的最高效率可以达到19.8%。(2)基于光学天线模型理论,模拟了光吸收效率随波长的变化关系,发现在特定波段光吸收效率100%。同时,定量分析了界面态密度与光电转换效率的关系。理论模拟结果表明,单根纳米线量子点异质结电池的超高效率,源自于纳米线结构具有对光的共振吸收以及少的界面缺陷。3.量子点太阳能电池电极材料晶体结构与光电流之间的关系。(1)通过原子尺度的高分辨透射电镜成像和皮安级光电流的实时测量,发现光电子沿着平行于TiO_2(101)晶面方向传输,最大的光电流密度可以达到3.6*10~6mA/cm~2。(2)通过实时记录的光电流和动态高分辨表征,光电流随着TiO_2纳米线和CdSe量子点的晶面间距的减小而增加。通过第一性原理计算,晶面间距的变化引起了能带变化,促进了光生电子的有效注入和传输过程,从而使光电流增加。4.电极材料晶体结构演化与量子点敏化电池性能衰退之间的关联。(1)首先原位构建了纳米尺度的量子点敏化电池,然后通过实时测量光电流的变化,发现CdSe量子点从单晶态到非晶态的转变使光电流降低。造成这种衰退现象的原因是非晶态的CdSe带来的缺陷提供了光生载流子的复合中心,增加了光生电子的复合。(2)基于电子扩散模型,模拟了缺陷密度和光电流之间的定量关系。结果发现,缺陷密度的增加降低了光电流。本文从原子尺度上理解了界面缺陷、晶体取向和晶面间距、晶体结构的演化对太阳能电池性能的影响,为设计高效率量子点太阳能电池及其相关的光伏器件提供了有效的指导。
【图文】：

能量流,地球表层

地球表层吸收与发射的能量流的平衡

能源市场,太阳能发电

图 1-2 2000-2100 年太阳能发电在能源市场的预测。是一个能量转换器件，其目的是将太阳能转换为电能，，所以任何光电池，最终都要以太阳光为测试标准。由于太阳光以不同的角度照射到地面。通常采用空气质量 (AirMass，AM) 来定义太阳光的辐照条件，如图 1
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM914.4;TN16

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