激光诱导击穿光谱数据综合预处理研究

发布时间：2020-04-09 20:21

【摘要】：激光诱导击穿光谱(Laser-Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)技术是一种新兴的、极具发展潜力的原子发射光谱分析检测技术。检测速度快、无需样品制备、多种元素同时分析是LIBS技术最大的优点,其在工业生产、环境监测、生物医药、太空探索和军事领域都有广泛的应用前景。本论文以国防预研项目“***的快速检测与识别技术研究”(41426040102)为背景,针对LIBS原始光谱数据的综合预处理技术开展研究工作。本文的主要研究工作如下:(1)本文首先介绍了课题的研究背景和意义,同时详细阐述了LIBS技术的基本工作原理及发展历程,分析和总结了当前LIBS数据预处理中的关键技术,包括光谱降噪、基线校正、重叠峰辨识等的国内外研究现状。(2)详细分析LIBS系统中采集到的原始光谱噪声,针对其噪声特征提出将提升小波变换用于LIBS降噪处理。采用最优化均方根误差和熵分析法确定最佳的提升小波基函数和提升分解层数。采用最小二乘拟合对双阈值法降噪函数上下阈值区间内的噪声提升小波系数拟合处理,并根据分解层数的不同优化了阈值计算方法,改进后的算法中阈值函数连续且高阶可导。对滤膜中沉积的大气气溶胶重金属元素的LIBS原始数据分别采用软、硬阈值法和改进降噪法降噪研究,降噪结果表明改进算法的降噪效果相比软、硬阈值法有较大提高。(3)对LIBS原始光谱信号的组成成分及造成基线漂移的连续背景来源进行分析。采用空白样本扣除法校正基线时受基底效应影响造成谱线的校正误差较大,所以本文研究了小波变换和分段最小值拟合两种基线校正方法。在小波变换方法中给出了最佳小波基函数、分解层数和阈值系数的选取方法;在分段最小值拟合中通过计算原始数据与初始拟合数据的最小偏差获得最佳分段数目,分段拟合校正基线漂移。实验结果表明,本文所采取的算法具有较为明显的基线拟合校正效果。(4)在分析了LIBS光谱展宽类型及原理的基础上,结合峰型函数对重叠峰的形成及分峰原理进行研究。基于构建的洛伦兹线型重叠峰函数模型,分别对仿真数据和实验光谱段内的重叠峰进行了分辨,仿真数据的分峰结果显示其与原始分立谱的偏差较小,重合性较高,在实测数据的分峰中也具有较好效果。(5)搭建LIBS光谱数据实验采集系统,利用玻璃纤维滤膜制备大气气溶胶重金属元素的浓度梯度测试样品,对原始LIBS光谱数据综合预处理,采用标准曲线法建立元素含量与光谱强度的定标曲线,并与未经预处理的LIBS数据建立的定标曲线进行对比。实验结果表明,经过综合预处理后的数据定标曲线具有较高拟合度,可提高后续分析检测精度。综上,本文基于LIBS光谱数据的综合预处理工作,对原始光谱中存在的随机噪声、基线漂移和重叠峰等干扰进行研究和修正,为后续的LIBS光谱研究工作提供了较为“纯净”的光谱数据,对提高LIBS技术的定性定量检测分析精度具有重要的实用价值,在LIBS的工程应用中具有极高的经济效益。
【图文】：

高温等离子体,原子,平均温度,离子

绪论第二步是连续发射光谱的形成。喷发出的等离子体羽是一个最高温可以达到 1系。在激光作用的末期和高温等离子体冷却的初期，由于体系温度过高，粒子相互碰撞剧烈，碰撞损失的能量会产生连续光谱，且随着等离子体温度的上升光谱的范围会变宽。在冷却过程中，离子与自由运动的电子之间相互碰撞后损能以光子的形式发射出来，称为轫致辐射。若自由运动的电子与离子相互碰撞捕获，则损失动能后发射出的光被称为复合辐射。背景辐射、轫致辐射、复合者形成的 LIBS 光谱是连续的，其通常能持续数百纳秒。第三步是形成可以表示原子特征的 LIBS 光谱。原子和分子处于不稳定的激发等离子体羽的收缩和冷却，核外电子从离散的高能级自发地转变为低能级，转产生的光为代表原子特性的带状光谱，带状谱的能量强度和位置可以体现出目物中所含化学元素的种类和强度。该过程通常持续几微秒，是定性定量分析的段。

谱线,演化规律,文物鉴定

图 1-2 LIBS 发光时间演化规律上，LIBS 分析检测技术就是根据检测器接收到的原始谱线中分立谱的波长位线强度对物质定性定量分析的技术。LIBS 技术的最大优势是在实际检测时无品处理，可以快速、实时的检测固体、液体和气体物质的化学组成。同时，LIBS拥有无损、远程、多种元素同时检测的能力，适用于多种恶劣测试环境，如高压、辐射等场合。基于 LIBS 技术的优点，其在各类环境污染物的在线实时监警方面具有天然的优势，同时也用于工业检测、文物鉴定、生物医学和空间探域。.2.2 LIBS 技术的发展历程
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TN249;TP274

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